三江多才玛超大型铅锌矿床同位素地球化学及矿源研究*

刘长征，李世金，高永旺，陈岳龙，孙 剑，郭海明，刘 群

(1.青海省第五地质矿产勘查院，青海西宁810028;2.中国地质大学 (北京)地球科学与资源学院，北京100083)

2002年以来，通过国土资源大调查工作，在青海南部玉树－沱沱河地区发现了多处铅锌矿床(点)，其中的主要矿床有东莫扎抓铅锌矿床、莫海拉亨铅锌矿床、多才玛铅锌矿床和楚多曲铅锌矿床等，经对其相似的成矿地质特征对比、研究［1－5］，认为这些矿床类似于典型的密西西比河谷型 (MVT)铅锌矿床，具有较好的找矿前景。

MVT铅锌矿床［6－11］一般是指分布于稳定的克拉通边缘或浅水碳酸盐岩台地边缘，与岩浆活动无明显成因联系的浅成后生层状铅锌矿床，是在中低温条件下由盆地卤水沉淀形成的［6］。世界上典型的MVT矿床的矿石硫、铅同位素组成变化范围较大，总体表现出壳源特征;硫同位素 δ34S在－25‰～+30‰之间，硫源主要是海水中的硫酸盐或者同生海水，并与有机质参与的还原作用密切有关，硫同位素为负值时，主要由硫酸盐的生物还原和有机质热化学还原而来;铅同位素组成206Pb/204Pb在13.8～22.8之间，207Pb/204Pb约在14.54～16.20之间，具有上地壳来源特征。

多才玛超大型铅锌矿床位于青海南部沱沱河地区，类属于青藏高原东北缘的三江北段成矿带，是中国著名的西南三江多金属成矿带的北延部分，构造上属特提斯巨型成矿域的重要组成部分［12－13］(图1)。侯增谦等［14］研究认为，三江成矿带是一条延伸上千公里的受新生代逆冲推覆构造控制的巨型Pb-Zn-Cu-Ag成矿带。多才玛铅锌矿区从2005年开始开展地质普查，2013年地质找矿工作取得重大进展［15］，探明铅锌资源量500万t以上，是目前沱沱河整装勘查区域工作程度较高、资源量最大的铅锌矿床，也是三江北段成矿带最具代表性的超大型铅锌矿床之一，因而，对该矿床开展深入研究，对于认识三江北段铅锌矿区域成矿规律具有重要意义。近年来，前人在逆冲推覆构造与铅锌矿床［14］、矿区古溶洞构造［16］、构造变形与成矿之间的关系［17－18］、以及矿床成因［3，19］、找矿潜力［20］等方面相继取得了一些研究成果，为认识多才玛铅锌矿床的成因类型与逆冲推覆构造之间的关系奠定了良好基础，但关于该矿床的成矿物质来源尚未开展研究工作。作者选取具有典型意义的多才玛铅锌矿床，在野外地质观察基础上，对其硫铅碳氧同位素组成进行研究，以探讨其成矿物质来源，进一步查明多才玛铅锌矿床的成因类型。

1 矿区地质概况

1.1 矿区地质

图1 多才玛铅锌矿床地质简图Fig.1 Simplified geological map of Duocaima Pb-Zn deposit

区内出露主要地层由老到新为:二叠纪九十道班组 (P2j)出露于矿区中部，呈长条带状自西段孔莫陇向东段多才玛展布，分为上下2个岩性段:下岩段 (P2j1)主要为浅灰白色块层状结晶灰岩、生物碎屑灰岩夹少量长石岩屑砾岩，所圈定的铅锌矿体大多产于该段，与成矿关系较密切;上岩段(P2j2)由浅灰白色层状灰岩组成。三叠纪甲丕拉组 (T3jp)主要分布于矿区中部，岩性以灰紫色厚层岩屑石英砂岩、岩屑长石砂岩为主，夹巨厚层复成分砾岩、含砾粗砂岩、长石石英砂岩、泥质粉砂岩及微晶灰岩透镜体，局部夹中基性火山角砾岩及玄武岩。侏罗纪夏里组 (J2x)在矿区西部，主要为紫红色长石石英砂岩夹灰绿色长石石英砂岩、含少量深灰色生物碎屑灰岩。古近纪沱沱河组 (Et)分布较广，主要为紫红色砾岩、复成分砾岩夹泥钙质粉砂岩，底部砾岩中见有铅锌矿化，矿体规模较小、品位较低;雅西措组 (E3y)在矿区东部，为青灰色－灰绿色长石石英岩屑砂岩;五道梁组(E3N1w)分布于矿区东部，主要为灰白色灰黄色薄－中厚层状泥灰岩、泥晶灰岩、白云质灰岩夹浅灰色含灰质粘土岩、钙质粉砂岩、石膏层及岩屑砂岩和岩屑砾岩等。第四系 (Q)分布于山前平地及沟谷地带，主要为一些砂、砾石层 (图1)。

区内新生代构造活动十分活跃，主要表现为断裂活动、沱沱河走滑拉分盆地、褶皱作用等。区内断裂构造发育，主要有区域F1断裂带及其附近衍生的平行或走滑断层，近东西向和北东向。铅锌矿体位于区域大断裂F1中，为张性正断裂，近东西向，倾向总体向北，倾角25°～40°，沿断裂带形成长约19 km、宽100～400 m不等的破碎带，呈波状弯曲，破碎带由构造角砾岩、断层泥等组成，具明显的碳酸盐化、泥化及褐铁矿化。角砾成份为灰岩，硅化较弱，偶见针状毒砂矿化，F3走向逆断层是F1主断层的次级断层，为茶曲怕查矿段主要的控矿构造;F4、F5次级走向逆断层位于多才玛矿段，呈北西向和近东西向。褶皱构造不发育，主要在东南部出露多才玛背斜，轴向北北西－南东东，轴线在多才玛山脊一带，核部为九十道班组下岩段 (P2j1)，两翼为九十道班组上岩段 (P2j2)及沱沱河组 (Et)，最外部为五道梁组 (E3N1w)。其中北翼地层倾向北东，倾角16°～65°;南翼地层倾向南西，倾角10°～60°，轴部及两翼断裂构造发育。

岩浆侵入活动相对微弱，主要起始于晚古生代，止于新生代。在矿区孔莫陇矿段东南处有一石英正长斑岩出露，呈岩株状，岩体侵位于二叠纪火山岩、灰岩中，面积约0.02 km2，岩石肉红色，含灰岩及少量玄武岩捕掳体，岩体有后期构造变形的影响，空间上受构造控制明显，产于断裂带附近。最新的锆石 U-Pb年龄为253.9±4.3 Ma［19］，这一年龄仅代表岩浆的结晶年龄，与成矿无直接关系［21］。

1.2 矿体特征

矿区圈出了长约19 km矿化蚀变带，在其西部为孔莫陇矿段、中部为茶曲怕查矿段、东部为多才玛矿段。其中孔莫陇矿段圈出铅锌矿体20条，含矿岩性为浅青灰色 (方铅矿化褐铁矿化)碎裂灰岩、结晶灰岩，锌矿体多在近地表出露，铅锌矿体呈薄板状、板状、哑铃状、纺锤状等，长度300～1400 m不等，平均厚度在2.1～82.5 m，铅矿体品位在(0.66～8.82)×10－2，锌矿体品位在(1.31～3.38)×10－2，有铅锌共生矿体，也有独立铅、锌矿体。工作中发现多条隐伏矿体，在ZK006孔中262.84～264.79 m、273.2～275.5 m处见厚度1.38 m和1.63 m的较富铅锌矿体，铅加锌品位51.92×10－2和33.82×10－2;茶曲怕查矿段圈出铅锌矿体5条，控制矿体长度100～393 m，厚度3～25.2 m，锌矿体品位(1.64 ～9.66)×10－2，铅锌矿体铅加锌品位变化于(1.07～7.69)×10－2之间，含矿岩性均为复成分砾岩和浅紫红色－黄褐色褐铁矿化泥晶灰岩;多才玛矿段圈定铅锌矿4条，含矿岩性为含生物碎屑泥晶灰岩、中薄层状碎裂结晶灰岩，地表控制长度为100 m，铅矿体厚度为1.0～9.9 m，品位为(0.53～1.95)×10－2，锌矿体厚度为1.9～4.9 m，品位为(0.82 ～4.8)×10－2。

1.3 矿石特征及围岩蚀变

矿石类型主要分为角砾状铅锌矿石、块状、网脉状、浸染状、星点状铅锌矿石等几种。王贵仁等［15］总结矿区原生矿石主要有2种类型:① 方铅矿交代灰岩角砾间的泥灰质/钙质胶结物 (充填物);②皮壳状－糖粒状方解石±方铅矿围绕灰岩角砾;还见有极少量方铅矿或方解石+闪锌矿呈脉状穿切灰岩角砾。张洪瑞等［16－19、22］认为多才玛铅锌矿区的热液成矿期次为:①脉状黄铁矿;②灰岩中脉状/浸染状方铅矿±黄铁矿、交代灰岩角砾间胶结物的方铅矿±方解石;③ 皮壳状－糖粒状方解石±生长在其边缘的方铅矿。脉状、晶簇状、皮壳状方解石+方铅矿的特点，说明矿质是开放空间充填的产物。矿石结构类型丰富，主要为自形－半自形－它形晶粒状结构、生物碎屑结构、碎裂结构;角砾状、细脉状、星点状、稀疏浸染状等构造。原生矿石矿物主要有方铅矿、闪锌矿、黄铁矿，次生矿物主要有铅矾、菱锌矿、褐铁矿等，脉石矿物主要为方解石、白云石以及少量石英等。多才玛铅锌矿床可能为古溶洞构造控制的新近纪铅锌矿床［16］，溶洞构造和矿质开放充填等特点表明该矿床具有 MVT 型矿床特征［3，22］。

含矿围岩蚀变类型主要有碳酸盐化 (白云石化)、硅化、高岭土化等，其中碳酸盐化于近地表最强，主要以重晶石、方解石脉形式广泛发育于构造破碎带及其两侧地层中，脉体厚度一般小于10 cm，局部呈网脉状;硅化则以晚期石英细脉发育于构造角砾岩中，与矿化关系较密切。常见矿化主要为方铅矿化、闪锌矿化、白铅矿化、菱铁矿化、菱锌矿化等。方铅矿、闪锌矿主要以细脉形式产出;白铅矿化、菱铁矿化、菱锌矿化主要以次生富集的形式沿岩石的层理、节理面或裂隙面产出。铅锌矿化出现在灰岩内部或灰岩与泥灰岩接触部位，与张性破碎角砾密切共生［18］。矿化强弱与裂隙发育程度有关，裂隙密集且宽时，形成矿脉较多，矿石品位亦较高。

2 样品和分析方法

本次研究的样品主要采自多才玛矿区孔莫陇矿段不同钻孔中原生金属硫化物矿石，分析测试在北京核工业地质研究院完成，用于测试的样品首先经过破碎，然后在双目镜下挑纯。

进行S同位素测试的11件矿石矿物 (含方铅矿、黄铁矿)样品采自8个钻孔(ZK102、ZK108、ZK602、 ZK603、 ZK3901、 ZK8001、 ZK10401、ZK11201)中的原生金属硫化物矿石。实验条件为:把待测矿物碎样，在镜下挑出单矿物，研磨至200目以下，称取含S的待测样品，在1020℃下氧化为SO2，用Flash-EA与MAT－253质谱仪联机测试所得，精度:δ34S≤0.2‰。

进行Pb同位素测试的6件方铅矿样品采自5个 钻 孔 (ZK102、 ZK108、 ZK602、ZK603、ZK10401)中的原生金属硫化物矿石。分析前，首先需在聚四氟乙烯柱中应用250μL AG1－8x阴离子交换树脂提纯Pb。应用1MHBr酸淋洗后，Pb留在交换树脂中，而其余大部分元素则被洗脱;之后，应用6M HCl将Pb洗脱接收。重复提纯两次后，Pb同位素应用单Re灯丝在热离子质谱仪上静态模式测得。Pb与硅胶和磷酸一起上样。实验过程中，标样NBS 981未校正结果如下:206Pb/204Pb=16.895±0.026(2σ)，207Pb/204Pb=15.437 ±0.029(2σ)，208Pb/204Pb=36.357 ±0.121(2σ)，全流程空白值0.1。

C-O同位素测定的4件样品采自4个钻孔(ZK108、ZK8001、ZK9601、ZK10401)中的原生金属硫化物矿石中碳酸盐脉。样品用磷酸分解并冷冻收集纯净的CO2气体，在MAT－253质谱仪上进行测定，测定结果分别以PDB和SMOW为标准，精度优于±0.2‰。

3 测试结果

3.1 硫同位素

本次得到的多才玛铅锌矿区11件金属硫化物的S同位素结果及李政［19］研究数据列于表1中。18件样品的 δ34S值变化较大 (－29.5‰ ～30.1‰)，极差为 59.6‰，平均值为－13.87‰，除一个样品为正值外，其余全部为负值，且相对集中，峰值主要分布在－26.72‰～－4.1‰之间，具有塔式分布特征。其中14件方铅矿的δ34S变化范围大:－26.72‰ ～30.1‰，极差56.82‰，平均值为 －11.76‰;4件黄铁矿 δ34S值为－29.5‰ ～－14.7‰，极差14.8‰，平均值为－21.23‰。

表1 多才玛铅锌矿床硫同位素组成Table1 The isotopic composition of sulfides from the Duocaima Pb-Zn deposit ‰

3.2 铅同位素

选取矿床的6个钻孔方铅矿样品进行铅同位素分析，测试结果和前人资料列于表2:矿区208Pb/204Pb比值为38.985～39.253，均值为39.08，极差0.268;207Pb/204Pb比值为15.647～15.72，均值为15.69，极差0.073;206Pb/204Pb比值为18.825～18.918，均值为18.86，极差0.093;三种铅同位素比值变化范围小，组成相对稳定。

表2 多才玛铅锌矿床方铅矿铅同位素组成Table 2 The Pb isotopic composition of galena from the Duocaima Pb-Zn deposit

3.3 碳氧同位素

对孔莫陇矿段4件矿石样品中碳酸盐脉进行了C、O同位素测定，将前人研究资料一并列于表3，结果表明，δ13CV-PDB范围为 1.2‰ ～6.7‰，而δ18OV-SMOW分布于16.4‰～23.4‰之间。

4 讨论

4.1 硫的来源

前人研究资料表明［23－25］，在硫同位素分馏达到平衡的条件下，共生硫化物 (包括硫酸盐)的δ34S值按硫酸盐－辉钼矿－黄铁矿－磁黄铁矿－闪锌矿－黄铜矿－方铅矿－辉铜矿－辉银矿－辰砂的顺序递减。多才玛铅锌矿床中方铅矿具有最高的δ34S分布范围 (表1):－26.72‰ ～30.1‰，黄铁矿的δ34S在－29.5‰～－14.7‰范围内，单矿物δ34S变化范围大，而且，方铅矿的δ34S最高值大于黄铁矿的相应值，显示出该矿床硫化物δ34S的富集顺序与正常的平衡交换顺序不尽一致，说明硫化物不是在硫同位素平衡交换条件下形成的，而是可能形成于不同的成矿阶段，矿床含矿流体在成矿过程中未达到硫同位素分馏平衡，推测这是由于较低成矿温度所致。

Rye et al.［26］研究了世界著名的一些热液矿床的硫同位素，大致归纳了其总硫同位素组成:①δ34SΣS=0，硫源为地幔硫;② δ34SΣS=+20‰左右，硫来源于大洋水和海水蒸发岩;③ δ34SΣS=+5‰～+15‰，介于前两种之间，硫来源则相对复杂;④δ34SΣS为较大负值，矿床硫来源是开放的沉积条件下的有机 (细菌)还原成因硫［27］。一般情况下，生物成因硫化物的硫同位素具有两个明显的特征，一是还原形成的硫化氢或硫化物中32S的富集明显超过原始硫酸盐，δ34S通常为负值;二是硫化氢或硫化物中32S的富集随还原程度而变化，表现为δ34S值具有大幅度波动［25］。陆相沉积盆地中，特别是在富石膏、重晶石、天青石等含膏盐的沉积地层中，往往以富集32S为特征，因此，矿石中硫同位素为负值的硫化物，其硫应以生物还原硫为主。

表3 多才玛铅锌矿床碳氧同位素组成1)Table 3 Oxygen and carbon isotopic compositions of the Duocaima Pb-Zn deposit

图2 多才玛铅锌矿床硫同位素组成直方图Fig.2 Composite sulfur isotopic histogram of the Duocaima Pb-Zn deposit

本区矿床硫同位素组成变化范围较大，其峰值主要分布在－26.72‰～－4.1‰之间 (图2)，本文及前人所测绝大部分样品具负δ34S值 (表1)，硫同位素组成富集32S，反映硫的来源与沉积物中生物还原硫有关。有学者认为MVT矿床的硫主要来源是含膏盐的地层［28－30］，而多才玛矿区发育含膏盐建造，这就意味着成矿流体在溶解了膏盐后可能形成了中高盐度的卤水，卤水在与细菌等生物有机质反应后，形成高硫32S的H2S，含硫有机物的分解亦是硫的可能来源，与MVT矿床特点相类似。宽的δ34S变化范围可以解释为流体在沱沱河拉分盆地内活动期间与不同地层单元发生相互作用，从而继承了不同地质单元的S同位素特征，因而导致其δ34S有很大的变化范围。李政［19］对该矿床进行了硫同位素地球化学研究，结果表明，δ34S的值在－7.05‰～－34.53‰之间，平均为－20.8227‰，极差27‰，认为硫的来源是细菌还原硫酸盐的产物。综合以上，推测硫的主要来源是矿区古新近纪盆地卤水中的硫酸盐，也并不排除矿区及区域灰岩地层中的蒸发海水也发挥了作用。

4.2 铅的来源

从表2可知，铅同位素组成相对稳定，变化范围小，分布相对集中。将矿石铅同位素数据投在Zartman［31］的构造环境演化图 (图3)中，可以发现:方铅矿投在上地壳铅演化曲线上下或造山带铅演化曲线附近，集中在上地壳及造山带增长线附近。造成铅同位素均一稳定的可能原因有:铅为混合来源且混合完全、铅为单一来源［32］。虽然这些矿石硫化物的铅同位素组成变化范围小，但在图3b上显示具有线性趋势，来自同一矿体的样品线性趋势就更为明显，通常将这种线性趋势解释为铅具有混合来源［33－35］。

图3 多才玛铅锌矿矿床硫化物铅同位素构造环境演化图解 (据文献 ［31］)Fig.3 Diagram showing evlutionary tectonic settings of lead isotopes in ore sulfides from the Duocaima Pb-Zn deposit

将多才玛矿区不同矿石铅的数据投在朱炳泉等［36］研究绘制的 Δβ－Δγ 成因分类图解中 (图4)，按照Δβ= ［(207Pb/204Pb)CP/(207Pb/204Pb)MP－1］×1000，Δγ= ［(208Pb/204Pb)CP/(208Pb/204Pb)MP－1］×1000计算相对偏差，其中CP表示普通铅，MP表示地幔铅，采用地幔现在值(206Pb/204Pb)MP=17.51，(207Pb/204Pb)MP=15.43，(208Pb/204Pb)MP=37.63，μ =7.9，232Th/204Pb=31.92。可知:除3个数据点的铅同位素落在上地壳铅源区外，其他投影点均位于与岩浆作用有关的壳幔混合俯冲铅源区及其与壳源铅边界线附近。可见，矿石铅的同位素组成具有岩浆作用有关的壳幔混合来源铅，以及与壳源铅相混合的造山带铅特点，反映了该矿床成矿物质在成矿过程中可能受到一定程度多源混染影响。

矿 区 7 个 钻 孔 (KZK102、KZK108、KZK602、KZK603、KZK10401、CWZK01)中同种硫化物的同位素组成总体来说不随深度的变化而发生变化。单阶段模式计算出Pb年龄 (地幔初始值取206Pb/204Pb=9.307、207Pb/204Pb=10.294［37］) 与真实年龄不符，均为负值:－727.04～－819.89 Ma，属于异常铅。对于异常铅的形成方式主要有两种解释［38］:一是混合铅模式;另一是两阶段或多阶段铅增长模式，铅的演化经历了2个或2个以上的不同μ值源区，表明这些铅是多阶段、多来源富集形成的。

区内矿石铅来源复杂多样，成矿金属物质不仅来自上地壳和造山带，还来自壳幔混合的俯冲带铅，预示着深部幔源物质可能参与了成矿作用。

图4 多才玛铅锌矿床铅同位素Δβ－Δγ成因分类图解 (据文献 ［36］)Fig.4 Diagram of Δβ－Δγ genetic classification of Lead isotopes from the Duocaima Pb-Zn deposit

4.3 碳的来源

热液方解石碳氧同位素组成是示踪成矿流体来源的有效手段，对于解决成岩过程中碳酸盐矿物碳的来源、流体性质和成岩温度方面可以提供帮助［39～43］。

刘建明等［44］研究认为，地壳流体中的CO2主要有3个来源，即有机物质、海相碳酸盐岩、岩浆－地幔，在δ18OSMOW－δ13CPDB图解中给出了三大来源CO2的碳氧同位素范围及变化趋势。大部分海相碳酸盐岩的 δ13C 值的分布范围为 0±4‰［24，39］;深部来源或岩浆来源的碳，δ13C值的分布范围为－2 ～－8‰［25，42］;沉积岩、煤、石油和石墨中的有机物，有机碳一般富集12C，因而碳同位素组成很低，其δ13C值的分布范围为－10‰ ～－35‰，平均为－22‰［24，39］。Ohmoto H［41］经研究认为，当矿床热液脉中无石墨与方解石共生时，方解石(或流体包裹体热液中的CO2)的碳同位素组成可以近似作为成矿热液的总碳同位素组成。

图5 多才玛铅锌矿床δ13CPDB与δ18OSMOW组成关系图解(据文献 ［43－46］)Fig.5 δ13CPDBversus δ18OSMOWdiagram of the Duocaima Pb-Zn deposit

对表3中C、O同位素结果进行投图 (图5)，可见大部分样品落于海相碳酸盐岩溶解作用所形成的范围内，指示成矿流体中的碳主要来自围岩，碳酸盐岩围岩在成矿过程中发生了溶解作用，即说明矿区成矿流体在金属沉淀的过程中溶解围岩中二叠纪九十道班组 (P2j)的灰岩，使与方铅矿伴生的方解石脉呈现出海相碳酸盐岩的特征。反映了矿床的热液流体主要是在与灰岩地层发生强烈水岩反应中沉淀金属的，成矿流体具盆地卤水+大气降水的特点，与幔源物质无关［5，19］。

5 结论

经过对多才玛铅锌矿床的地质背景、成矿地质特征、同位素地球化学特征的分析研究，初步得出以下结论:

1)矿区硫同位素组成变化范围较大，其峰值主要分布在－26.72‰～－4.1‰之间，具有塔式分布特征，表明硫的来源是细菌还原硫酸盐的产物;单种硫化物δ34S值变化大，方铅矿的δ34S最高值大于黄铁矿的相应值，表明矿床含矿流体在成矿过程中未达到硫同位素分馏平衡。

2)矿区矿石铅同位素组成稳定，铅同位素构造环境演化图解、Δβ－Δγ成因分类图解以及铅同位素单阶段Pb模式年龄为负值，显示铅的来源复杂多样，金属成矿物质不仅来自上地壳和造山带，还来自壳幔混合的俯冲带，揭示了成矿热液在成矿过程中受到一定程度多源混染影响，具有多阶段、多来源富集形成特征。碳－氧同位素显示碳主要来源于海相碳酸盐岩，成矿过程中伴随有碳酸盐岩的溶解作用。

3)多才玛矿床形成与碰撞造山逆冲推覆带环境有关，矿床受断层控制，矿体产于构造空间，矿物组合简单，成矿与岩浆活动关系不显著，具有明显的后生特征;矿床的成矿物质来源复杂，碳酸岩围岩和深部物质可能提供了成矿物质来源，生物作用参与成矿的痕迹明显、成矿作用与盆地热卤水关系密切，与典型的MVT铅锌矿床有一定的相似性。

综上，多才玛超大型铅锌矿床应是碰撞造山逆冲推覆带环境下形成的具浅成低温热液特点的铅锌矿床，可归属于MVT型矿床的范畴，具有较好的找矿前景。

致谢:感谢项目组成员对野外工作的大力支持;感谢王岳军教授、姜常义教授、宋忠宝研究员，高永宝博士以及审稿人的宝贵意见。

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