堆浸铀矿堆氡析出规律的实验研究

叶勇军，赵娅利，丁德馨，王立恒，曹雅琴，范楠彬

（1.南华大学环境保护与安全工程学院，湖南衡阳 421001；

2.南华大学铀矿冶生物技术国防重点学科实验室，湖南衡阳 421001）

堆浸铀矿堆氡析出规律的实验研究

叶勇军1，赵娅利1，丁德馨2，＊，王立恒1，曹雅琴1，范楠彬1

（1.南华大学环境保护与安全工程学院，湖南衡阳 421001；

2.南华大学铀矿冶生物技术国防重点学科实验室，湖南衡阳 421001）

堆浸铀矿堆是铀矿山大气氡的主要来源之一。为了揭示堆浸过程中矿堆表面的氡析出规律，以我国南方某铀矿山新上堆的矿石为实验对象，利用自主设计并制造的改进型一维堆浸实验装置，采用局部静态法测定了不同喷淋状态下和排水过程中矿堆表面的氡析出率。结果表明：在布液和改变喷淋强度的瞬间，矿堆表面的氡析出率突然增大，之后随着喷淋的进行而逐渐减小并趋于稳定，且喷淋强度越大，稳定期间的氡析出率反而越小；在排水过程中，氡析出率先迅速减小，而后逐渐增大趋于稳定。

堆浸铀矿堆；局部静态法；氡析出率；喷淋强度

核能是人类使用的重要能源，已成为电力工业的重要组成部分。核电因不向空气中排放碳类污染物，被称为清洁能源。在人们越来越重视地球温室效应、气候变化的形势下，积极推进核电建设，对保障能源供应与安全及保护环境等都具有重要的意义［1］。当前，我国正积极将核电纳入优先发展的能源产业。铀作为核电原料，其需求量将随核电产业的发展而增加。目前，铀矿地表堆浸是我国天然铀生产的主体技术之一，在堆浸过程中，矿石颗粒内的镭衰变形成的自由氡一部分溶解进入液相，另一部分溶入气相，通过渗流和扩散迁移到矿堆表面进而释放到大气中，因此，堆浸铀矿堆也是矿区大气氡的主要来源之一［2］。氡的半衰期为3.8d，衰变形成218Po、214Pb和214Bi等短寿命子体，氡及其子体均具有放射性危害，研究表明，长期吸入高浓度的氡及其子体容易诱发肺癌［3－5］。为加强地表堆浸场区的氡防护水平，开展堆浸铀矿堆的氡运移和析出规律是十分必要的。

氡析出是一个复杂的物理过程，是介质内部氡运移的边界现象。对于堆浸体来说，其内部的氡运移同时要受到其内部的液体和气体运移的影响［6］，表面的氡析出还受到当地气象参数的影响，因此，堆浸铀矿堆内的氡迁移与析出过程更为复杂和特殊。目前，国内外学者对氡析出规律的研究主要是基于扩散理论和渗流理论［78］，多是针对土壤、建筑材料以及铀尾矿等常见的多孔介质内的气相氡迁移［8－9］，对孔隙介质内液相的影响多考虑静态水，集中在含水率对氡析出的影响规律的研究方面［10－14］。目前，针对像堆浸铀矿堆等存在气液两相流的破碎射气介质表面氡析出规律的研究不多，且在气液两相流动作用下的氡运移机理逐渐成为国外学者新的研究热点［15－17］。因此，深入开展堆浸铀矿堆的氡析出规律研究，不仅有助于了解堆浸过程中堆浸铀矿堆氡析出的机理，为今后合理确定堆浸场周围的辐射照射剂量和防护措施提供依据，而且对进一步丰富和发展气液两相流动作用下的氡运移理论和实验基础具有重要的意义。为此，本文利用自主设计并研制的一维堆浸实验装置，通过室内实验研究特定实验条件下堆浸铀矿堆的氡析出规律。

1 实验

1.1 实验原理

1）堆浸铀矿堆内氡的运移理论

标准状态下，222Rn是无色无味的透明气体，密度为9.727kg／m3；能溶解于水等液体中，其在水中的溶解度系数随着水温的升高而降低，当水温为20℃时，氡在水中的溶解度系数为0.252。在堆浸铀矿堆内，由于存在气液两相流，依据流动状态和气液两相氡的浓度分布，将存在溶解平衡和非平衡两种状态。在一定温度下，若气液两相中的氡浓度未达到溶解平衡，则在两相之间存在氡的非等量迁移现象，此时，堆浸铀矿堆内一维氡非稳定运移的控制方程［15］为：

式中：vg为矿堆中气相的渗流速度，m／s；vw为矿堆中液相的渗流速度，m／s；cg为气相中氡的浓度，Bq／m3；cw为液相中氡的浓度，Bq／m3；Dg为气相中的氡在矿堆中的扩散系数，m2／s；Dw为液相中的氡在矿堆中的扩散系数，m2／s；θg为气体体积分数；θw为水分体积分数；λ为氡的衰变常量，s－1；Ag为氡析出到矿堆气相中的能力，Bq·m－3·s－1；Aw为氡析出到矿堆液相中的能力，Bq·m－3·s－1；Yg为氡从气相到液相的迁移能力，Bq·m－3·s－1；Yw为氡从液相到气相的迁移能力，Bq·m－3·s－1；t为时间，s；Q为单位体积矿堆的222Rn产生率，Bq·m－3·s－1。

若气液两相中的氡浓度达到溶解平衡，则堆浸铀矿堆内一维氡稳定运移的控制方程［18］为：

式中：Deff为气液混合相的有效扩散系数［19－20］，m2／s；x为距表面的距离（取向下的方向为正方向），m；K为水／气分配系数；v为达西渗透速率，m／s；m为矿堆内的液体饱和度；n为矿堆孔隙度。

由上述公式可知，当外界环境条件相对稳定时，针对特定的堆浸铀矿堆，其表面的氡析出率受堆浸铀矿堆内气液两相的流动情况和氡气在两相中浓度分布的影响。

2）局部静态法测氡析出率

局部静态法又称积累法［21］，长期以来被广泛用于测量各种介质表面上的氡析出率。本实验采用局部静态法测定特定实验条件下矿石表面的氡析出率，具体方法为：（1）将氡集气罩罩在待测矿石表面；（2）用夹有橡胶密封垫圈的法兰将氡集气罩和装矿筒体进行密封，防止氡气泄漏；（3）10min后，通过氡集气罩中部的取样孔取样，然后将所取样品注入准备好的闪烁室中。按下式计算矿样表面氡的析出率J：

式中：Δc为氡集气罩内氡浓度c与大气中氡浓度ca之差，Bq／m3；t为集气时间，s；H为氡集气罩的高度，m；S为被测矿样的表面积，m2。

本实验采用闪烁室法测量氡浓度，相关设备为：0.5L的闪烁室、50mL的玻璃注射器、FD-125型氡钍分析仪、FH463B型智能定标器及真空泵。由于实验时室内通风条件好，大气中的氡浓度约为27～35Bq／m3，远小于所测氡浓度，故此处将大气中的氡浓度ca取为零。

氡浓度c按下式计算：

式中：Vq为取样体积，mL（本实验为50mL）；Vs为闪烁室的体积，mL；nc为本底加样品计数率的平均值，min－1；nb为本底计数率的平均值，min－1；Ks为刻度系数，Bq·m－3·min。

3）喷淋强度的计算

按下式计算喷淋强度：

式中：I为喷淋强度，mL·cm－2·min－1；q为液体流量，mL·min－1；A为实验筒体的横截面积，cm2。

1.2 实验材料与装置

选用我国南方某铀矿山新上堆浸场的铀矿石，将矿石样按0～0.5、0.5～1、1～2、2～3、3～4、4～5、5～6、6～7、7～8、8～9mm的粒径进行筛分，并将其按最大粒径尺寸为9mm、粒径分布分形维数D＝1.8进行混合，试样的粒径级配列于表1，其孔隙率为42.2%。

表1 D＝1.8时试样的粒径级配Table 1 Size grading of samples under D＝1.8

自主设计并制造的改进型一维堆浸实验装置如图1所示。该装置由实验柱和布液装置组成，实验柱是由底部集水容器，上、下部装矿筒体和顶部氡集气罩等4节有机玻璃筒体组成，4节筒体间用夹有橡胶密封垫圈的法兰串联而成，下部装矿筒体与底部集水容器之间的法兰夹有厚度为1cm的孔板。每节装矿筒体外直径为22cm，内直径为20cm。装置总高度约为150cm，其中中间两节装矿筒体的高度为100cm。顶部氡集气罩的高度为15cm，其上部中心处为氡气取样孔，气压平衡孔位于距中心10cm处。布液装置主要由带溢流孔的高位水槽、L型溢流管、流量计和布液滴管构成。为了能让矿样表面的布液均匀，在矿样表面中心放置一扁平鹅卵石；喷淋时，通过氡集气罩中心的氡气取样孔，将布液装置的布液滴管置入矿体柱内部，此时仍通过该取样孔取氡样；为防止矿样经过孔板渗漏，在孔板上放有孔径为0.5mm的砂网。

图1 改进型一维堆浸实验装置示意图Fig.1 Sketch of improved one-dimensional heap-leaching experimental device

1.3 实验过程

1）准备：按照粒径分布分形维数的要求，配好足够质量的矿石样，并测闪烁室本底。

2）装样：取配好的试样称重；将试样分层装入下部装矿筒体，用木制击锤轻轻捣实。当试样面距下部装矿筒体顶边缘50mm左右时，用夹有橡胶密封垫圈的法兰将装矿筒体的上下部分相连，并继续采用同样的方法装填试样，直至试样面与上部装矿筒体上边缘齐平；接着将准备好的鹅卵石平放在水平矿样中心位置。将矿体柱置于通风环境良好的房间，静置一段时间。

3）取气样：每次测定累积氡浓度前，用夹有橡胶密封垫圈的法兰将集气罩与装矿筒体连接，累积10min后，用50mL的玻璃注射器通过集气罩中心的氡气取样孔进行取气样，并将取得的气样迅速注入闪烁室内；之后，将集气罩取下并驱赶内部积聚的氡气，为下个测点作准备。

4）集气罩内累积氡浓度的测量：调节并控制流量计的读数，采用过程3的方法取样，测量未喷淋、喷淋过程中及排水期间集气罩内的累积氡浓度。喷淋强度分别为0.031 8、0.063 7、0.127 4、0.191 1mL·cm－2·min－1（由式（8）可知对应的流量分别为10、20、40、60mL·min－1）。

2 氡浓度及析出率的测量结果

未喷淋阶段集气罩内累积的氡浓度和矿样表面的氡析出率测量结果列于表2，喷淋过程中、喷淋阶段及排水阶段矿样表面的氡析出率示于图2～4。

表2 未喷淋阶段氡浓度和氡析出率的测量结果Table 2 Measured results of radon concentration and radon exhalation rate before spraying

图2 喷淋过程中氡析出率的变化Fig.2 Variation of radon exhalation rate during spraying

3 破碎射气介质氡运移和析出规律

由表2可知，当外界环境条件相对稳定时，放置足够长时间的铀矿石，其析出率基本保持不变，平均为4.05Bq·m－2·s－1。由图2可知，喷淋强度一定时，矿石堆表面的氡析出率在喷淋初始突然增加，达到最大值后又逐渐减小，减小到一定值后趋于稳定。结合堆浸铀矿堆内氡的运移理论，可解释为，刚开始喷淋时，水首先进入矿堆上部矿石的孔隙内，由于水的密度大，其将孔隙中的部分气体挤压出来，被挤压出的气体携带氡气向上运移，此时，由于水沿矿石向下渗流的速度较快且量有限，因此只有少部分氡气溶解到水中，而大部分氡气向上运移到集气罩的集气空间中。随着喷淋的持续进行，在重力等因素的影响下，矿柱内湿矿石的量增多且含水量也较大，孔隙中已有的氡气和固体矿石颗粒新产生的氡气有足够的时间溶解于水，这样使越来越多的氡气随着水向下运移，从而向上运移到集气空间中的氡气就逐渐减少，当柱内液相的流动稳定后气相氡浓度分布也重新获得稳定。

图3 喷淋阶段的氡析出率Fig.3 Radon exhalation rate in stage of spraying

图4 排水阶段氡析出率的变化Fig.4 Variation of radon exhalation rate in stage of drainage

由图3可看出，同一喷淋强度下，渗流非稳定期间的氡析出率高于稳定期间的氡析出率。这是由于在喷淋未稳定状态，实验柱内的水量增加的同时，氡气溶解于水的速度不及水侵入孔隙挤压出氡气的速度，致使较多的氡气向上扩散至集气空间。喷淋强度越大，非稳定和稳定时期氡析出率越小。表明随着喷淋强度的增大，溶解在水中的氡量增加，流动水带走的氡量也越多，所以矿石表面的氡析出率随喷淋强度的增大而减小。

由图4可看出，在排水过程中，氡的析出率先降低然后逐渐升高，最终趋于稳定，稳定时的氡析出率小于未喷淋阶段矿石表面的氡析出率。这是由于排水初期，在重力作用下，矿柱失水速度较大，使矿石表面的空气流向矿石内，矿石表层空气渗流的方向与氡扩散运移方向相反，渗流对氡析出起抑制作用，导致氡析出率降低；随着排水时间的延长，排水速率越来越小，故渗流速度越来越小，从而氡的析出率逐渐增大；当渗流速度足够小时，氡析出率趋于稳定。由于排水稳定期间矿柱内氡的迁移主要靠扩散，依据式（5），湿度越大的矿石扩散系数越小，因此排水稳定时湿矿石的氡析出率小于未喷淋阶段矿石表面的氡析出率。

4 结论

1）喷淋强度越大，氡析出率越小，并且在同一喷淋强度下渗流稳定时的氡析出率小于不稳定时的氡析出率；在排水过程中，氡析出率先降低，之后逐渐升高，到一定值后保持稳定，且稳定时湿矿石的氡析出率小于未喷淋阶段矿石表面的氡析出率。

2）结合堆浸铀矿堆内氡的运移理论分析可知，本实验条件下喷淋过程中影响氡析出的主要因素为矿体柱内水进入矿石孔隙的速度和氡气溶解于水的总量。水进入矿石孔隙的速度越快，在一定时间内从孔隙中析出的氡气越多，溶解于水的总量越少，矿石表面的氡析出率越大。

3）在开始布液喷淋或增大喷淋强度时，铀矿堆表面的氡析出率会有一急剧升高的过程，因此，在实际堆浸喷淋操作时，开始喷淋或增加喷淋强度时工作人员应尽可能远离矿堆，或做好必要的辐射防护措施。

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Experimental Study on Radon Exhalation Rule of Heap-leaching Uranium Ore Heap

YE Yong－jun1，ZHAO Ya-li1，DING De-xin2，＊，WANG Li-heng1，CAO Ya-qin1，FAN Nan-bin1
（1.School of Environmental Protection and Safety Engineering，University of South China，Hengyang421001，China；2.Key Discipline Laboratory for National Defense for Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy，University of South China，Hengyang421001，China）

The heap-leaching uranium ore heap is one of the main sources of atmospheric radon of uranium mine.In order to reveal the radon exhalation rule on the surface of the heap-leaching uranium ore heap，taking the new ores from certain uranium mine in southern China as the experimental samples，the improved one-dimensional heap-leaching experimental device which was designed and made autonomously was used to measure the radon exhalation rate on the surface of the ore heap under different spray conditions and during the drainage with the local static method.The results show that in the moment of beginning spray and changing spray intensity，the radon exhalation rate of the ore heap surface increases suddenly，then gradually decreases and finally reaches stable along with the spray continuing.It is also found that the radon exhalation rate ofthe ore heap surface during the stable period of the seepage in the ore heap decreases with the increase of spray intensity.In the process of drainage，the radon exhalation rate decreases rapidly，then gradually increase and stabilizes finally.

heap-leaching uranium ore heap；local static method；radon exhalation rate；spray intensity

TD72；TL75.1

码：A

：1000-6931（2015）01-0187-06

10.7538／yzk.2015.49.01.0187

2013-10-23；

2014-01-18

国家自然科学基金资助项目（11105069）

叶勇军（1979—），男，湖北浠水人，副教授，博士研究生，从事铀矿开采安全理论与技术研究

＊通信作者：丁德馨，E-mail：dingdxzzz＠163.com