CR39探测器的带电粒子能量响应研究

张 兴，苏 明，郑建华，杨正华，＊，杨 品，陈 黎，陈 铭，江少恩，刘慎业

（1.中国工程物理研究院激光聚变研究中心，四川绵阳 621900；2.北京大学核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871）

CR39探测器的带电粒子能量响应研究

张 兴1，2，苏 明1，郑建华1，杨正华1，＊，杨 品1，陈 黎1，陈 铭1，江少恩1，刘慎业1

（1.中国工程物理研究院激光聚变研究中心，四川绵阳 621900；2.北京大学核物理与核技术国家重点实验室，北京 100871）

为在神光系列激光装置上开展惯性约束聚变（ICF）带电粒子诊断，通过0.7～10MeV加速器质子源和241Am放射性同位素α粒子源完成了CR39探测器的质子和α粒子能量响应实验研究，结合TRIM程序和半经验模型建立了CR39刻蚀动力学模拟程序，模拟分析了p、D、T和α粒子在正入射和斜入射条件下CR39的径迹形状与能量响应特征，对多种ICF带电粒子谱仪的CR39探测器单元的设计提出了优化方案。

ICF带电粒子诊断；CR39探测器；能量响应；刻蚀动力学

在惯性约束聚变（ICF）中，带电粒子是重要的核聚变反应产物（包括p、T、α和3He粒子），D-T燃料聚变产生的中子在燃料和靶丸壳层中也会产生反冲p、D和T等粒子。带电粒子诊断包括质子产额测量、粒子能谱诊断和质子成像等，其中产额和能谱可诊断燃料和壳层面密度、热斑离子温度、内爆压缩不对称性、壳层-燃料混合效应等重要物理量［1］。质子成像可用于黑腔和靶丸电磁场分布诊断、激光强磁场等物理研究［2－3］。随着神光系列激光装置激光能量和聚变产额的提高，带电粒子诊断的需求逐渐增大。CR39探测器同时具有较好的能量分辨和空间分辨，对X射线和电子等不灵敏，是ICF脉冲辐射场带电粒子测量中最常用的带电粒子探测器之一，其应用的带电粒子谱仪有两类：一类是CR39载体型谱仪，其利用能量衰减滤片和CR39探测器的能量分辨测量带电粒子能谱，如OMEGA和NIF装置上的RFP谱仪、WRF谱仪等［4］；另一类是带电粒子磁谱仪，使用CR39探测器记录粒子的磁偏转半径［5］，已应用于GEKKE-Ⅻ、NOVA和OMEGA等装置。此外，CR39探测器还广泛应用于激光加速离子诊断等领域［6］。

CR39探测器主要测量带电粒子穿过探测器形成的径迹的直径、光学衬度和椭圆度（长轴／短轴）3项参数，其中径迹直径与入射粒子能量相关，后两项用于排除杂散本底径迹、中子反冲质子径迹等。径迹直径对粒子能量响应非线性，受刻蚀条件等多种因素影响，需建立刻蚀动力学模型，针对具体使用条件确定能量响应。目前的刻蚀动力学分析中，部分基于经验公式建立［7－9］，针对不同粒子、不同刻蚀条件使用不同经验公式，不具有通用性；部分采用半经验模型［5］，忽略了粒子电离阻止本领随粒子注入深度的变化，适用于能量不太低的带电粒子。本文结合TRIM程序［10］计算随注入深度变化电离阻止本领和实验测量的体刻蚀速率，采用半经验模型建立CR39探测器刻蚀动力学模拟程序，实现径迹几何参数与粒子能量的关联计算。结合ICF带电粒子诊断能区，利用加速器质子源和241Am同位素放射性源完成CR39探测器对0.7～10MeV质子和α粒子能量响应的实验测量，并拟合模拟程序的模型参数。分别在粒子正入射和斜入射条件下计算CR39探测器径迹形状对p、D、T和α粒子的能量响应。针对ICF中不同粒子种类和能区，对CR39探测器载体型粒子谱仪和磁谱仪进行探测器单元优化分析。

1 CR39探测器带电粒子能量响应的实验测量

1.1 质子能量响应实验测量

为避免CR39探测器表面径迹饱和，单能质子累积计数需低于105cm－2。0.7～10MeV加速器质子源主要可通过两种方式产生：1）利用加速器核反应产生特定能量质子，使用不同厚度Al箔和Mayor膜等滤片进行能量衰减得到不同能量的质子束；2）调节加速器加速电压得到不同能量的质子束。方式1可较好地控制质子束强度在不饱和水平，但质子能谱展宽随滤片厚度的增加而增大，不利于宽能区范围的质子能量响应测量。方式2产生的质子束能量连续可调，且在宽能区范围内保持较好的单能性，其缺点是束流强度较高，易造成CR39探测器径迹计数饱和。本文采用方式2，通过在加速器束流终端安装高速机械快门和使用闪烁体探测器监测等方式，控制辐照到CR39探测器表面的质子束小于105cm－2，其中0.7～3MeV能区内11个能点的质子测量在北京大学2×1.7MV串列加速器上完成，加速器束流小于10pA，束斑直径约2～5cm，设置机械快门的曝光时间小于10ms；3～10MeV能区内4、6和10MeV质子的测量在北京大学2× 6MV串列加速器上完成，将束斑扩大到较大范围，CR39探测器旁边安装闪烁体探测器束流监测器（入口光阑直径1mm），通过监测束流质子计数和束流时间，控制CR39探测器表面质子计数为104～105cm－2。

1.2 α粒子能量响应实验测量

本文使用241Am同位素放射源测量CR39探测器对5.5MeVα粒子的响应。为避免在抽真空和真空放气过程中空气对α粒子能量的衰减，采用机械快门控制α粒子的曝光时间和入射角度。强度约104Bq的241Am放射源置于真空腔室中央，距源表面30cm处正对放置CR39探测器，在CR39探测器正前方10cm处放置光阑直径20mm的机械快门，限制α粒子的入射角小于3°，曝光30min控制CR39探测器表面α粒子计数约104cm－2。

1.3 CR39探测器的刻蚀与径迹测量

CR39探测器的刻蚀液通常为NaOH溶液，刻蚀后的径迹直径随NaOH的浓度升高而增大，在约6.25mol／L时达到峰值，同时也随刻蚀液温度的升高和刻蚀时间的增加而增大［11］。在ICF带电粒子诊断中，根据粒子通量水平，结合各类基于CR39探测器带电粒子诊断设备的需求，常用刻蚀条件为6mol／L、80℃、6h。本文将经粒子辐照的CR39探测器置于6mol／L的NaOH溶液中，80℃恒温水浴6h，刻蚀液不重复使用。刻蚀结束后，先使用清水冲洗CR39探测器表面NaOH残液，然后在去离子水中浸泡5min，再将CR39探测器在5%浓度稀醋酸溶液中浸泡30min，最后使用清水冲洗表面酸溶液后在去离子水中浸泡30min以去除残余离子，取出后用冷风吹掉表面水滴，恒温恒湿保存于干燥柜中。

CR39探测器的径迹测量通过显微镜成像和径迹图像的数字化程序处理实现，使用一台Keyence数字化激光共聚焦显微镜实时自动对焦采集CR39探测器表面径迹灰度图，物镜放大倍数为20和50，对径迹图像进行处理，完成径迹直径、径迹光学衬度和径迹椭圆度等参数的测量，甄别去除本底径迹，完成不同能量质子和α粒子的径迹直径测量与统计，图1示出0.7、1.4、3.0MeV质子和5.5MeVα粒子的径迹图像。

2 刻蚀动力学模拟分析

2.1 体刻蚀速率与径迹刻蚀速率

体刻蚀速率vB是指在没有被粒子辐射损伤的区域，刻蚀液沿着垂直表面方向刻蚀CR39探测器的速率。本文采用称重法测量CR39探测器的体刻蚀速率。将1片边长h＝（50±0.02）mm的正方形CR39探测器（ρ＝1.32g／cm3）在6mol／L、80℃的NaOH溶液中刻蚀t＝6h±2min，刻蚀前后称重得其质量变化为m＝（0.071±0.001）g，根据式（1）、（2）得该刻蚀条件下体刻蚀速率vB＝（1.793± 0.015）μm／h。

径迹刻蚀速率vT是指刻蚀液沿着粒子径迹方向向前扩散的速度。带电粒子穿过CR39探测器时沿着路径通过电离损失机制产生大量的次级电子，探测器材料的大分子键被破坏，形成横向尺度为nm级的永久性微损伤。在刻蚀液中，被损伤的区域更易被刻蚀，刻蚀液沿着粒子径迹快速进入径迹孔内，以vT速率前进，同时以vB速率垂直径迹孔壁向外刻蚀径迹孔，形成横向尺度为μm级的刻蚀孔。vT与粒子径迹上的局域电离损伤程度有关，在较多经验模型中采用多项指数函数相加的形式来表示v函数（v＝vT／vB）［810］。文献［5］提出了一半经验模型，将vT／vB描述为电离阻止本领（dE／dx）elec的函数（式（3）），其中系数k、n仅与刻蚀液浓度和温度相关。本文使用TRIM程序计算沿着粒子径迹的（dE／dx）elec分布，结合式（3），建立新的CR39探测器刻蚀动力学模拟程序。

2.2 粒子正入射的刻蚀动力学模拟模型

1）非过刻蚀条件下的模型

以带电粒子径迹方向为z轴建立y-z轴坐标系，图2为粒子正入射CR39探测器刻蚀后径迹形状。在刻蚀时间t内，CR39探测器表面以vB速率被向下刻蚀（式（4）），同时刻蚀液以vT（z）速率沿着径迹孔损伤区域刻蚀，并以vB速率向外侧刻蚀径迹孔壁，其中vT（z）随径迹沿途的局域粒子的电离阻止本领的变化而变化。在t′时刻，刻蚀液到达径迹上A′点（式（5）），然后按式（6）的径迹孔壁刻蚀角ξ以vB的速率向外刻蚀径迹孔壁，经t－t′时间到达A点（式（7））。根据式（5）～（8）计算得到径迹孔壁方程（y，z，t），结合式（4）确定的CR39探测器表面刻蚀深度，得到径迹孔在CR39探测器刻蚀后表面的直径D。

图2 粒子正入射CR39探测器刻蚀后径迹形状Fig.2 Particle track shape in etched CR39detector under perpendicular incident condition

沿粒子径迹前进方向，粒子能量降低，（dE／dx）elec增大，在（dE／dx）elec达到峰值前，vT（z）沿着径迹逐渐加快，ξ逐渐增大，形成图2中斜率逐渐变大的径迹孔壁。在显微镜下，整个径迹孔区域的透光性非常低，呈现为一黑色圆斑。当径迹刻蚀深度远小于粒子射程时，（dE／dx）elec近似为常数，径迹孔呈倒置圆锥形，D可解析表达为式（9），如当Ep＞4.5MeV、ED＞6.6MeV、ET＞7.6MeV时，前述条件下刻蚀深度范围内（dE／dx）elec变化小于2%。另一方面，当荷能重离子入射时，（dE／dx）elec非常大，vT／vB≫1，ξ接近90°，D≈2vBt。

2）过刻蚀条件下的模型

当径迹刻蚀深度达到粒子射程R后，（dE／dx）elec迅速减小，vT（z）迅速下降并趋近于vB，最终刻蚀液以vB速率向四周以圆弧形刻蚀径迹孔壁。图3为粒子正入射CR39探测器条件下过刻蚀径迹形状。

图3 粒子正入射CR39探测器过刻蚀径迹形状Fig.3 Over-etched track shape in CR39detector under perpendicular incident condition

经t时间刻蚀，若刻蚀深度还未达到R，如图3中A点所在的实线表面，径迹直径仍可按式（5）～（8）计算，径迹孔壁区域透光性仍较低，但径迹孔底部弧顶区域较为平坦，透光性较好，在显微镜下径迹呈现出中心透光的圆环状暗环结构。

若刻蚀深度已达到或超过R，如图3中B点所在的虚线表面，径迹孔壁呈圆弧形，径迹直径由刻蚀后表面和1个圆心为射程点、半径为vB（tB－tR）圆弧面的相交线计算。此时径迹孔大部分区域均较平坦，透光性较好，在显微镜下径迹孔边界相对模糊，径迹图像光学衬度显著下降，不利于径迹参数的测量。另一方面，当带电粒子超过射程位置时，粒子束的角度岐离较为显著，不再满足粒子沿直线径迹前进的假设，需在本文刻蚀动力学模拟模型基础上结合蒙特卡罗（MC）方法进一步建立单粒子跟踪模拟程序，计算表面刻蚀深度超过粒子射程后的径迹形貌统计特征。因此，本文暂且计算表面刻蚀深度小于粒子射程条件下的带电粒子径迹形貌。

3）正入射带电粒子能量响应曲线

根据非过刻蚀条件和过刻蚀条件模型，由TRIM程序计算p、D、T和α粒子在CR39探测器中的电离阻止本领曲线，建立CR39探测器中带电粒子径迹形貌的模拟程序。针对6mol／L、80℃NaOH溶液、6h刻蚀的刻蚀条件，根据多能点质子和α粒子的径迹直径实验测量数据，对式（3）中k、n参数进行二维迭代拟合，得到该刻蚀条件下最优参数为k＝3.3×10－4、n＝2.4。进一步计算得到p、D、T和α粒子的能量响应曲线如图4a所示，图4b为p、D、T和α粒子在CR39探测器中的射程随粒子能量的变化曲线，其中横直线为前述刻蚀条件下刻蚀6h后的表面刻蚀深度。

2.3 粒子斜入射的刻蚀动力学模拟模型

当带电粒子斜入射CR39探测器时，径迹形状与正入射条件不同。沿粒子径迹方向建立y′-z′坐标系（图5），刻蚀过程中刻蚀液以vT（z′）沿着粒子径迹向前扩散，同时以vB刻蚀孔壁形成倾斜径迹孔，径迹孔与CR39探测器表面存在一夹角，在显微镜下径迹图像非圆孔。按式（5）～（8）在y′-z′坐标系下求解径迹孔壁方程，坐标转换到y-z坐标系，同时按式（4）计算刻蚀后表面位置，结合径迹孔壁方程，得到CR39探测器的表面径迹形状。

当表面刻蚀深度较小时，刻蚀后表面与径迹孔壁的相交线处于径迹孔的锥形区（图5a面1），表面径迹形状为标准的椭圆形，椭圆的长轴a、短轴b、偏心率e如式（10）～（14）所示。当表面刻蚀深度继续增大时，刻蚀后表面与径迹孔壁相交于径迹孔的加速收缩区（图5a面2），表面径迹形状仍近似为椭圆，如图5b所示。当表面刻蚀深度非常大或粒子入射倾角非常大时，刻蚀后表面与径迹孔壁相交于过刻蚀形成的圆弧区（图5a面3），此时表面径迹形状为卵形，如图5c所示，这种径迹轮廓较多地出现在严重过刻蚀条件或中子反冲质子测量中。

图4 CR39探测器的p、D、T和α粒子能量响应曲线与实验数据点的比较（a）和p、D、T和α粒子射程随能量的变化（b）Fig.4 Energy response of CR39detector to p，D，T andαparticles and experimental data（a）and projective ranges vs particle energy of p，D，T andα（b）

图5 粒子斜入射CR39探测器刻蚀后径迹形状（a）和未过刻蚀面（b）、过刻蚀面（c）的表面径迹轮廓Fig.5 Longitudinal track shape of oblique incident particle in CR39detector（a）and surface track shapes under non-overetched（b）and over-etched（c）conditions

对于某一能量质子，径迹椭圆度随入射角增大而增大；对于某一入射角质子，在一定能量范围内，由于（dE／dx）elec随入射能量的增大而减小，式（6）的ξ减小导致刻蚀后径迹的孔壁倾角增大，在同一表面刻蚀深度下，径迹椭圆度则呈增大趋势。非圆径迹不利于径迹图像处理与参数测量，椭圆形径迹椭圆度同时受入射角度和入射粒子能量的影响，能量响应关系复杂，不利于粒子种类甄别和能量测量，且非规则形状径迹易误判为本底杂散径迹而被排除。实验中需根据粒子能量，适当限制入射角度以保证探测效率。在6mol／L、80℃NaOH溶液、刻蚀6h的刻蚀条件下，若限制质子径迹椭圆度小于1.1，则1MeV质子入射角须小于22°，3MeV质子入射角须小于14°。随质子入射能量的进一步增大，入射角容许范围更小。因此，在中子反冲质子谱仪等ICF诊断设备中，需根据待测质子能量，设计质子滤片和探测器结构，选择合适的质子入射角度范围。

3 CR39探测器在ICF带电粒子能谱诊断的应用

在CR39载体型谱仪带电粒子谱仪中，本文刻蚀条件下CR39探测器对10MeV以下p、D和T粒子均灵敏（图4a），随着粒子能量增加，能量响应曲线变化放缓，能量分辨率下降。考虑径迹读数系统的径迹空间分辨率等因素，CR39探测器径迹能量响应变化率应大于1μm／MeV，图6a为CR39探测器对p、D和T的能量响应变化率曲线，p在1～4MeV的能区内径迹的能量分辨率较好，D、T在1～6MeV能区内的较好。当将此类谱仪用于测量D-3He燃料聚变反应和D-D燃料聚变的次级D-3He反应的高能（8～18MeV）质子能谱时，需根据具体的待测质子能量范围优化设计质子谱仪的滤片结构，图6b为使用不同厚度Al滤片所适合的质子能量范围（质子能量被衰减至1～4MeV）。

在ICF带电粒子磁谱仪中，不同粒子种类和能量需设计不同的滤片与CR39探测器组合使用。当测量D-D燃料聚变1～4MeV初级质子时，仅需10μm厚Al滤片用于阻止靶丸壳层等CH材料在激光烧蚀作用下产生的低能质子等本底粒子。当测量D-3He反应质子（10～17.4MeV）时，使用具有4种厚度的台阶Al滤片（610μm用于测量10～12MeV的质子、850μm用于测量12～13.8MeV的质子、1 100μm用于测量13.8～15.8MeV的质子、1 400μm用于测量15.8～17.4MeV的质子）将质子能量衰减至1～6MeV范围。测量D-T反应中子在燃料或壳层区弹性散射产生的高能D（9.6～12.5MeV）和T（7.3～10.6MeV）的计数和能谱可用于内爆压缩面密度测量［12］，需分别使用350μm和160μm厚Al滤片将D和T能量衰减至CR39探测器灵敏区。图7为使用不同厚度Al滤片后CR39探测器记录的粒子径迹直径与磁谱仪偏转半径约化能量（AE／Z2）的关系。

图6 p、D和T的能量响应变化率曲线（a）和不同厚度Al滤片适合的质子能量范围（b）Fig.6 Energy response slopes of p，D and T（a）and suitable proton energy range for Al filters with different thicknesses（b）

4 结论

CR39探测器的带电粒子能量响应关系是ICF带电粒子诊断探测器的关键参数。本文测量了CR39对多个能点质子和α粒子的能量响应实验数据，同时将TRIM程序与CR39探测器半经验刻蚀模型相结合，建立了CR39探测器刻蚀动力学模拟程序，模拟粒子正入射和斜入射条件下的表面径迹形状。在正入射条件下，模拟计算了p、D、T和α粒子的径迹直径能量响应曲线，分析了ICF诊断中的RFP和WRF质子谱仪及带电粒子磁谱仪中CR39探测器的带电粒子能量衰减滤片设计。在斜入射条件下，粒子径迹的椭圆度随粒子能量和倾斜角度的增大而增大，在本文刻蚀条件下测量3MeV质子时倾斜角不宜超过14°。本文的刻蚀动力学模拟程序和粒子径迹能量响应曲线还可与粒子谱仪的蒙特卡罗模拟程序和解谱程序相结合，建立完整的粒子谱仪模拟分析程序。

图7 磁谱仪CR39探测器径迹直径与偏转半径约化能量的关系Fig.7 Relation between CR39detector track diameter and reduced energy of particle gyro-radius in magnetic charged particle spectrometer

北京大学物理学院马宏骥、任晓堂为本工作运行2×1.7MV加速器和2×6MV加速器，并在实验期间提供了大量帮助，在此表示衷心感谢。

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Charged Particle Energy Response Research of CR39 Detector

ZHANG Xing1，2，SU Ming1，ZHENG Jian-hua1，YANG Zheng-hua1，＊，YANG Pin1，CHEN Li1，CHEN Ming1，JIANG Shao-en1，LIU Shen-ye1
（1.Laser Fusion Research Center，China Academy of Engineering Physics，Mianyang621900，China；2.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，Peking University，Beijing100871，China）

For the application in the charged particle diagnostics on the SG serial laser facilities，the energy responses of CR39detector with 0.7-10MeV protons andαparticle were investigated by the accelerator proton source and241Am radioactive isotope source，respectively.An etching kinetic simulation code was developed based on the TRIM code and semi-empirical model.The characterizations of the energy responses and track shapes of p，D，T andαparticles were simulated under the perpendicular incident and oblique incident conditions.Some schemes were proposed to optimize the CR39detector unit for some application in ICF charged particle spectrometers.

ICF charged particle diagnostics；CR39detector；energy response；etching kinetic

O532.13；TL65；TL815.7

：A

：1000-6931（2015）01-0140-07

10.7538／yzk.2015.49.01.0140

2014-05-21；

2014-06-29

北京大学核物理与核技术国家重点实验室开放课题资助项目（2014-02）

张 兴（1986—），男，四川华蓥人，助理研究员，博士，粒子物理与原子核物理专业

＊通信作者：杨正华，E-mail：yzh＠caep.ac.cn