长江口及邻近海域表层沉积物中的生物硅❋

李浩帅， 刘淑民， 陈洪涛， 姚庆祯

(中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100)



长江口及邻近海域表层沉积物中的生物硅❋

李浩帅， 刘淑民， 陈洪涛， 姚庆祯❋❋

(中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛 266100)

生物硅；悬浮颗粒物；沉积物；长江口

长江口及邻近海域具有独特的地理位置、季风和海洋环流，一直以来都是研究的热点区域。生物硅也是所谓的蛋白石，由海洋透光层硅质浮游生物如硅藻、放射虫等产生，是硅的一种重要存在形式。沉积物中的表层生物硅(BSi)主要来源于硅藻沉积，是海洋初级生产力的一个重要指标[1]。在过去数十年中，硅循环的研究在全世界范围得到了极大地重视，这是由于许多学者认为硅藻通过生物泵(Biology Pump)效应把颗粒物(包括碳)从表层海水向深海输运的过程中起着主导作用，硅藻在“硅酸盐泵”及CO2“生物泵”过程中扮演着相当重要的角色。因而，硅的循环和通过温室效应影响全球气候变化的碳循环有着密不可分的关系[2]。此外，BSi的沉积记录可以追溯上百年至上千年前水体初级生产力的变化，可以提供海洋循环和古生产力的重要信息[3]。

长江口及邻近海域由于具有独特的地理位置、季风和海洋环流，一直以来都是研究的热点区域。长江口及邻近海域有害赤潮频发，东海生态系统受到严重影响。Si是海洋生态系统中构成生物群落的重要元素，虽然对于整个生态系统来说，Si并不是限制因素，但是由于N浓度的升高，使得Si/N比值降低，这势必会对硅藻等硅质生物的生长产生重要影响。

中国对BSi的研究开展较晚。Liu等[4]、罗忻[5]、陈洪涛等[6]对BSi的测定方法进行了一些改进。对于BSi的溶解与保存，吕伟香[7]的研究表明沉积物中BSi的溶解受固液比、BSi含量、温度的影响显著。张欣泉[8]对长江口水体中BSi的研究表明底层BSi较高，而表层则较低。潘建明等[9]报道了长江口海域沉积物中BSi的含量及分布，对其埋藏问题进行了讨论。叶曦雯等[10]的研究表明长江口海区BSi的积累与水体中的叶绿素a、初级生产力有着密切关系，近20年来长江口海区沉积物中BSi含量的变化记录了长江径流以及长江输送N、P、Si营养盐通量的年际变化。

BSi的研究在全球硅循环研究中有其特殊的价值。本研究拟以长江口及邻近海域为研究区域，通过对沉积物中BSi的分析，研究沉积物中BSi的分布特征以及有机质、粒度等因素在BSi生物地球化学循环中的作用，探讨BSi的运移输送及沉积保存中的控制机制，为深入理解长江口和邻近海域硅的生物地球化学循环过程提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品的采集

于2011年8月利用 “润江1号”调查船对长江口及邻近海域进行调查。采样站位如图所示(见图1)。用箱式采样器采集沉积物样品，用不锈钢铲取1～2cm表层沉积物，样品放入洁净的聚乙烯密封袋冷冻保存。

(——范围为泥质区。——Range of mud areas.)图1 2011年8月表层沉积物采样站位Fig.1 Sampling stations of silica in surface sediments August 2011

1.2 生物硅的分析

采用陈洪涛等[11]对沉积物中生物硅的测定方法。沉积物样品冷冻干燥后，研磨，准确称量110～130mg样品于50mL聚丙烯离心管中，加入5mL 10% H2O2以除去有机质，振荡24h后加入5mL 1mol/L HCl，30min后加入纯净水洗涤，以2000r/min离心5min倾去上清液，于60℃烘箱中过夜干燥。经烘干后的沉积物应保持较好的分散状态。

向经预处理后的样品中加入40mL 2mol/L的Na2CO3，均匀混合后，放入90℃恒温振荡水浴中。从第5h开始提取，每隔1h离心取0.2mL上层清液，连续提取4h。提取液的测定采用QUAATRO型营养盐自动分析仪测定，采用硅钼蓝法测定。检测限为0.03μmol/L，方法精密度≤3%。

其计算公式为：

Si%=10-6×(Mi/M)×28.09g/mol×100

其中:Mi为ti时间内提取的物质的量(μmol)；Vi为ti时刻的提取液体积(L)；Ci为ti时刻提取液中硅酸盐的浓度(μmol/L)；M为称取的样品的质量(g)；V取为2×10-4L；Si%为测得的样品中硅的百分含量。

测得的Si%含量数据和对应的提取时间点作直线图，外推至纵轴得到截距的数值即为样品的BSi含量。

1.3 悬浮颗粒物中BSi的测定方法

采用基于本实验室条件改进的Ragueneau两步提取法[12-14]测定悬浮颗粒物中BSi，即第一步将样品滤膜或沉积物用0.2mol/LNaOH在水浴100℃提取40min。完毕后，所有BSi和部分成岩硅转变为溶解态硅，分析上清液得[Si]1和[Al]1。经过清洗和干燥，滤膜进行第二次消化，提取试剂和步骤与第一次完全相同，测定结果可得出样品的(Si:Al)2。校正后的BSi浓度可由下式计算得出：

[BSi]=[Si]1-[Al]1×(Si:Al)2。

在通过上述前两步提取完BSi后，进行第三次消化；第三步提取可最终测定悬浮颗粒物中的成岩硅。在离心管中加入0.4mL 2.9mol/LHF，消化48h。结束后，加入1.2mL 3mol/LAlCl3掩蔽HF，12.4mLMilli-Q水，测定得[Si]3。成岩硅由下式计算得出：

[LSi]=[Si]3+[Si]2+([Si]1-[BSi])。

提取液中的溶解态Al的测定采用ICP-AES直接测定[15]，检出限为4.05μg/L。

按照上述悬浮颗粒物BSi测定步骤，直接测定长江口(6#站位)颗粒物平行样(6个)，得到BSi含量1.30μmol/L，相对标准偏差为2. 8%。另外称取一定量近海沉积物标准样品(GBW07314，颗粒Si含量为28.98%)放入15mL塑料离心管中，按照成岩硅测定步骤，直接测定总硅含量，测定得到含量为28.53%，相对标准偏差为2.34%，与标准值的偏差为1.56%，用T检验方法检验结果表明该值与标准值无显著性差异，证明方法可靠。

溶解硅酸盐(水体和间隙水)采用QUAATRO型营养盐自动分析仪测定，采用硅钼方法在820nm下检测。检测限为0.03μmol/L，方法精密度≤3%[16]。

2 结果与讨论

2.1 表层沉积物中生物硅的分布

2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi的含量分布如图2所示。BSi含量的变化范围为0.14%～0.70%，平均含量为0.41%。位于杭州湾外南部海域的30#站位BSi的含量最低，为0.14%；位于浙闽沿岸海域的44#站位BSi的含量最高，为0.70%。整体上，BSi含量分布在杭州湾外的长江口泥质区和浙闽沿岸泥质区较高。

2.2 本区域与其他海区的比较

本次调查BSi含量与国内学者近几年来对长江口及邻近海域的调查结果(0.19%～1.64%)基本一致。

与其他海区相比，长江口及邻近海域的BSi含量处于中等水平，与渤海、黄海、布雷斯特湾等海区的含量相当，明显低于南大洋的威德尔海、大西洋南部海域、南印度洋、路易斯湖。

图2 2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi(%)分布

2.3 影响生物硅保存与分布的因素

对照组患者早上空腹口服藏药二十五味珍珠丸（1粒/次）、早上餐后口服二十味沉香丸（1粒/次）、晚上餐后服用八味沉香散（1 g/次），治疗时间为1周；观察组将白石英1 g、小茴香2 g及肉豆蔻2 g研磨成末放入纱布中，为了便于操作以及避免烫伤，将小木棍插入纱布中间，将其包扎成小包后扎紧，将酥油或香油30 g放入小茶缸中加热，把小药包浸入其中，确定酥油均渗入到药包中，将药包取出，分别在患者机体各穴位涂抹剩余酥油，2次/d，以7 d为一疗程。

2.3.1 表层沉积物中生物硅和粒度、比表面积的关系 对比2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi、表层沉积物中值粒径和比表面积的数据(实验室内部数据)可知(见图3、b)，三者分布特征具有相似性，即长江口泥质区和浙闽沿岸泥质区存在BSi、比表面积高值，中值粒径低值的现象。这说明表层沉积物粒径、比表面积可能是BSi含量的控制因素。

图4a、b、c给出了2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi含量与颗粒粒径体积分数(%)的关系图，由图可见，表层沉积物中BSi含量随着黏土矿物(<4μm)、粉砂(4～63μm)在沉积物中的体积分数增大而升高，而随着砂(>63μm)在沉积物中的体积分数增大而降低。由此可以推测，BSi在细颗粒沉积物中含量较高。事实上，大量研究表明，长江口及邻近海域的浮游植物粒级组成以微型浮游植物(2～20μm)为主，沉降的硅藻碎屑是表层沉积物中细粒径颗粒物的重要来源[25-27]，这与Michalopoulos和Aller[28]的研究结果一致。

表1 世界近海沉积物中BSi含量比较(Compare the content of the world's offshore sediments BSi)

图4d给出了2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi含量与颗粒物比表面积的关系图，由图可见，表层沉积物中BSi含量随着颗粒物比表面积的增大而升高。BSi含量和颗粒物比表面积的相关性达到显著水平，相关系数为0.486(p<0.05)。这说明在研究区域内，表层沉积物颗粒比表面积越大，越有利于BSi的赋存和累积。研究表明，沉积物中颗粒比表面积越大，其吸持有机质的能力越强[29]，而颗粒物外面被有机膜包裹，能有效的阻止溶解产物与外界海水的交换，进而降低硅质碎屑的溶解[30]，因而越有利于表层沉积物中BSi的赋存和累积。

图3 2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中值粒径、比表面积分布

图4 2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi与颗粒物粒径、比表面积、中值粒径的相互关系Fig.4 The mutual relations of partide diameter, specific surface area, the median dineter and BSi in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

2.3.2 表层沉积物中生物硅和总有机碳、总氮的关系研究表明，硅藻是长江口邻近海域浮游植物的主要组成类群[31-33]，因此硅藻可能是长江口及邻近海域表层沉积物有机碳、有机氮的主要贡献者。图5给出了2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi含量与有机物(TOC、TN)的关系图(其中TOC、TN的数据来源于实验室内部数据)，由图可见，数据尽管离散，但存在这样一个趋势：表层沉积物中BSi含量和TOC、TN含量存在一定的关联。据此可以推断，2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中有机物的来源之一可能为硅藻。

Ragueneau等[34]指出，硅质碎屑的溶解首先是从去除包覆在硅质介壳外面的有机物开始的，这也是生物硅比有机碳具有更高保存率的原因之一。

文献中常利用Redfield比值来比较有机碳(Corg)和BSi的保存率。本次调查区域表层沉积物中BSi/Corg的摩尔比平均为0.42，高于Redfield比值(16∶106)，也超过了Brzezinski[35]培养的纯硅藻样品中BSi/Corg的摩尔比(0.09～0.15)，比Liu等[36]报道的长江口邻近海域沉积物捕集器中颗粒物中BSi/Corg摩尔比(0.34)高，这说明在相同条件下BSi的降解速度要低于有机质的分解速率，沉降到沉积物中的有机碳分解后可以参与再循环，相对地，BSi则有利于保存在沉积物中。

图5 2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi与有机物的相互关系Fig.5 The relationship between orqanic mceter and BSi of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

图6 2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中BSi与水深的相互关系Fig.6 The relationship between water depth and BSi of Yangtze River estuary and adjacent waters in August, 2011

2.3.3 水深对生物硅保存的影响 硅藻在死亡或被摄食后，以碎屑或海洋聚合体的形式向下沉降，由于水柱中硅酸盐是不饱和的，因此沉降过程伴随着BSi的溶解，溶解的硅则重新进入硅循环，最终埋藏在海底的BSi大约占上层水体中BSi净产量的3%[37]。2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中的BSi含量与水层深度的关系如图6所示。在水深30～75m范围内，随着深度增加，BSi的含量降低，这是由于深水海域离岸较远，受长江冲淡水影响较小，因而BSi的溶解受深度影响显著。水深30m范围内区域离岸较近，受长江冲淡水影响较大，BSi含量与水层深度的相关性较差，这说明水层深度并不是影响8月该调查区域表层沉积物中BSi的关键因素，而有可能取决于来源。

2.3.4 水动力条件对生物硅分布的影响 长江口及邻近海域调查水域环流体系主要包括长江径流、台湾暖流以及浙闽沿岸流等。在丰水期，长江径流量与输沙量较高，长江泥沙入海后向南输送，浙闽沿岸流受东南季风影响向北输送，这一时期长江入海泥沙在长江口泥质区的沉积贡献较大[38]。浙闽沿岸泥质区主要由长江口再悬浮物质经南向的浙闽沿岸流输送，在北向的台湾暖流阻隔及其派生的上升流作用下积累而成。

总体来看，长江口及邻近海域生产力较高，加快了BSi循环，使该区表层沉积物中BSi含量较低，小于1%[39]。研究表明，在海水中悬浮颗粒物中的BSi相对容易溶解[40]，8月份调查中，悬浮颗粒物中BSi的平均百分含量为0.0218%，比表层沉积物中BSi的含量低1个数量级，由此可见较高的悬浮颗粒物对该海区表层沉积物中的BSi具有稀释作用。

2.4 表层沉积物中生物硅的沉积通量

海水悬浮颗粒物中的BSi在沉降过程不断降解，到达沉积物-海水界面后有一部分可能发生再悬浮过程而继续溶解，也有一部分被埋藏起来。表层沉积物中BSi的沉积通量(FBSi)是指单位时间、单位面积沉积到沉积物-海水界面的BSi净通量。其计算公式为：

FBSi(g/(cm2·a))=BSi(%)×沉积物沉积速率(g/(cm2·a))。

沉积速率采用前人报道的历史数据，但由于收集到的该海域的历史数据往往只能反映某区域某站位在某年之前的平均沉积速率，而相邻区域沉积速率往往差别较大，因而在选定沉积速率时的原则为：(1)优先选择与本研究站位邻近的站位；(2)优先选择与本研究年代接近的站位。因而本研究区域沉积物沉积速率采用了夏小明等[41]、Liu等[42]、姜亦飞等[43]对该调查区域的报道。

根据2011年8月调查数据估算获得的长江口及邻近海域表层沉积物中BSi的沉积通量如图7所示。调查区域内，BSi的平均沉积通量为(0.11±0.01)g/(cm2·a)。最低沉积通量为0.02g/(cm2·a)，位于杭州湾东部海域沉积速率最低的20#站位；最高沉积通量为0.43g/(cm2·a)，出现位于杭州湾东北部沉积速率最高的23#站位。

图7 根据2011年8月调查数据估算获得的长江口及邻近海域表层沉积物中FBSi(g/(cm2·a))分布Fig.7 According surrery data in August, 2011 to estimate distribution FBSi in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters

2.5 长江口及邻近海域沉积物中生物硅的溶解及扩散

表2 2011年8月长江口表层沉积物间隙水中硅酸盐的浓度 /μmoL·L-1

3 结论

(1)长江口及邻近海域表层沉积物中BSi含量范围为0.14%～0.70%，平均值为0.41%。与世界其他近海沉积物中BSi含量相比，处于中等偏下水平。

图8 2011年8月长江口及邻近海域沉积物-海水界面SiO2-3-Si扩散通量(mmol/(m2·d))Fig.8 The difflusion fluaes of SiO2-3-Si in sediment water inter face of rangtze River estuary and adjacent waters

(2)黏土矿物和粉砂较多的沉积物中富集着更多的BSi，而砂含量较高的沉积物中BSi的含量较低。表层沉积物颗粒比表面积越大，越有利于BSi的赋存和累积。

(3)BSi的分布特征和TOC、 TN分布存在一定的关联,说明2011年8月长江口及邻近海域表层沉积物中有机物的来源之一可能为硅藻。

(4)表层沉积物表面富集着丰富的底栖硅藻，这是表层沉积物中BSi比同时期悬浮颗粒物中BSi的平均百分含量高一个数量级的重要原因。

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责任编辑 徐 环

Biogenic Silica in Surface Sediments of Yangtze River Estuary and Adjacent Waters

LI Hao-Shuai, LIU Shu-Min, CHEN Hong-Tao, YAO Qing-Zhen

(The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Biogenic silica in surface sediments of Yangtze River estuary and adjacent waters were measured to analyze the distribution of biogenic silica and preservation and distribution of biological silicon effects. The results showed that: the waters within the scope of the investigation and the content of biogenic silica in surface sediments range from 0.14% -0.70%，with an average of 0.41%. The clay minerals and silt sediments are enriched with more biogenic silica. The value of biogenic silica in sediment has a close relationship with the specific surface area. The biogenic silica(%) distribution characteristics had a similar contribution with TOC，TN in the surface sediments of the Yangtze River Estuary and adjacent seas. The biogenic silica(%) in the surface sediments is diluted by the biogenic silica(%) in the suspended matters. The biogenic silica deposition flux is significantly higher than the SiO2-3-Si flux，and the Yangtze River Estuary and adjacent waters may be the sink of biogenic silica.

biogenic silica; suspended particles; sediment; Yangtze Delta

国家基础研究重大项目(2011CB403602)；国家自然科学基金项目(41276070)资助

2014-09-03；

2015-03-08

李浩帅(1989-)，男，硕士生。E-mail：haoshuai2012@163.com

❋❋通讯作者： E-mail：qzhyao@ouc.edu.cn

P734.4+1

A

1672-5174(2015)12-072-08

10.16441/j.cnki.hdxb.20140285