径向倒料行波堆MA嬗变可行性分析

郑美银，田文喜，初 晓，张大林，苏光辉，秋穗正

（西安交通大学 动力工程多相流国家重点实验室 核科学与技术学院，陕西 西安 710049）

随着核电事业的发展和世界范围内反应堆运行经验的积累，长寿命高放射性废物的累积越来越严重。分离嬗变技术能提高核燃料利用率并有效处理次锕系核素（MA）和长寿命裂变产物（LLFP）。在分离嬗变技术的基础上，钠冷快堆［1］、压水堆［2］、加速器 驱 动次临界装置［3］、熔盐堆［4］和聚变堆［5］等均被用来进行MA 嬗变研究。行波堆同样可用于MA 嬗变研究。理论分析［6］和数值研究［7］表明，行波堆可使用低富集度核燃料或乏燃料，达到较高的燃耗，乏燃料不需后处理而直接进行深埋储存。基于行波堆技术的核燃料利用体系是对闭式燃料循环体系的丰富。为进一步挖掘行波堆在核燃料利用方面的潜力，本文对行波堆嬗变MA 进行可行性分析。采用均匀添加的方式将MA 添加到堆芯燃料组件中，采用自主开发的MCNPORIGEN（MCORE）耦合程序进行燃耗和中子学计算，分析嬗变率和嬗变量随MA 质量份额的变化。同时分析MA 质量份额对堆芯有效增殖因数、多普勒反馈系数、空泡系数和有效缓发中子份额等堆芯安全参数的影响。

1 堆芯简介

采用棋盘式径向倒料钠冷行波堆进行MA嬗变分析。堆芯热功率为1 250 MW，活性区高度为2.5m，等效半径为2.0 m。采用U＋5%Zr合金作燃料，钠作冷却剂，HT-9合金作结构材料，B4C作吸收材料。U＋5%Zr合金理论密度为16.0g／cm3，钠密度为0.85g／cm3，HT-9合金密度为7.9g／cm3，B4C密度为2.5g／cm3。燃料、冷却剂和结构材料的体积份额分别为56.0%、24.0%和20.0%。

堆芯分为内堆芯和外堆芯，包含396个燃料组件、13个控制和停堆组件、54个吸收组件和一定数量的屏蔽组件。燃料组件包含72个14.0%富集度的点火组件、54个11.0%富集度的点火组件和270个低富集度的增殖组件，行波堆堆芯布置如图1所示。所有点火组件均布置在内堆芯；30个增殖组件棋盘式布置在内堆芯，其余增殖组件布置在外堆芯；54个吸收组件棋盘式布置在外堆芯内侧，用来吸收该区域多余的中子并降低该区域功率。内堆芯用于增殖和燃烧，外堆芯用于储存增殖组件和乏燃料组件。

图1 行波堆堆芯布置Fig.1 Core layout of TWR

396个燃料组件被分为66组，每组包含6个组件，同组燃料组件与堆芯中心距离相同。组件总体按从外向内的方式步进倒料。外堆芯的增殖组件在燃烧前先移动到内堆芯增殖位置进行增殖，燃烧过的组件从内堆芯中心区域移动至外堆芯外侧。倒料周期为2a，为充分利用点火组件，前6a点火组件不倒料，增殖组件正常倒料，内堆芯内侧的增殖组件移动至外堆芯外侧。

2 MA添加方式及计算工具

2.1 MA 添加方式

MA 的添加方式包括均匀添加［8］、非均匀添加［9］和慢化靶件［10］。在均匀添加方式中，MA 均匀分布在全堆芯燃料组件中；在非均匀添加方式中，部分燃料组件中添加富集的MA；在慢化靶件方式中，含MA 的靶件中添加慢化材料。

本文采用均匀添加方式将MA 添加到燃料组件中。MA 中各核素含量选自压水堆燃料在33 GW·d／t燃耗后卸料并冷却3a后的值［11］，MA 的成分列于表1。在初始循环中，235U是唯一的易裂变材料，因此MA 添加到堆芯后取代相应份额的238U，MA 的质量份额为2.0%～12.0%。堆芯的倒料策略和倒料周期保持不变。

表1 MA的成分Table 1 MA components

2.2 计算工具

采用自主开发的MCORE 耦合程序进行中子学和燃耗计算。MCNP和ORIGEN 通过改进预测步方法进行耦合，MCNP在内时间步的初始时刻和中间时刻运行。MCNP 为ORIGEN提供各燃耗区的功率、中子通量密度和各核素反应截面信息，ORIGEN 为MCNP提供核素的消耗和衰变信息。MCORE 考虑了各燃耗区域总核子密度变化对燃耗计算的影响，内部添加有倒料模块，可用于轴向和径向倒料行波堆燃耗计算［12］。采用NJOY 程序处理ENDF／B-Ⅵ得到连续能谱核数据库。采用消息传递接口技术（MPI）实现并行计算。

采用VVER-1000LEU 组 件 基 准 题［13］对MCORE进行验证，计算结果表明，MCORE 计算得到的组件有效增殖因数与基准值的最大绝对误差小于800pcm，各核素质量的最大相对误差小于3.9%，各燃料棒裂变率与基准值的最大相对误差小于3.0%。采用快堆基准题［14］对MCORE进行验证，计算结果表明，MCORE计算得到的各核素质量、有效增殖因数、中子吸收及泄漏率均在其他机构计算结果范围内。验证结果表明，MCORE 可用于压水堆和快堆的燃耗和反应性计算。

3 计算结果

3.1 嬗变率和嬗变量

本文中MA 作为整体统一考虑。采用MCORE计算不同MA 质量份额下的嬗变率和嬗变量。嬗变率RMA和嬗变量CMA定义如下：

其 中：MMA，BOL为 堆 芯 MA 的 初 始 添 加 量；MMA，EOL为堆芯MA 的卸料量；P 为堆芯热功率；t为堆芯寿期。

嬗变率及嬗变量随MA 质量份额的变化如图2所示，嬗变量随MA 质量份额的增大线性增大，而嬗变率随MA 质量份额的增大呈抛物线变化。当MA 质量份额小于4.0%时，嬗变率随MA 质量份额快速增大，之后增加速率减缓；当MA 质量份额大于8.0%时，嬗变率随MA 质量份额的增大而减小。

图2 嬗变率及嬗变量随MA 质量份额的变化Fig.2 MA transmutation efficiency and transmutation amount vs MA weight fraction

3.2 安全参数

采用MCORE 计算不同MA 质量份额下堆芯有效增殖因数、多普勒反馈系数、空泡系数和有效缓发中子份额等堆芯安全参数。

1）堆芯有效增殖因数

由于棋盘式径向倒料钠冷行波堆本身特点，堆芯达到渐进稳态后，有效增殖因数只会随倒料而波动［15］，反应性损失与常规快堆存在区别。本文定义反应性损失Δρ如下：

其中：keff，b为堆芯初始循环（BOL）keff；keff，s为堆芯渐进稳态（ASS）keff。

堆芯有效增殖因数keff及反应性损失随MA质量份额的变化如图3所示。当MA 质量份额小于4.0%时，堆芯初始循环keff随MA 质量份额缓慢减小，之后迅速增大；堆芯渐进稳态keff随MA 质量份额线性增加；反应性损失Δρ随MA质量份额的增加而减小。MA 的裂变性能优于238U，MA 的添加有利于堆芯反应性。

图3 有效增殖因数和反应性损失随MA 质量份额的变化Fig.3 Effective multiplication factor and reactivity loss vs MA weight fraction

2）多普勒反馈系数

多普勒反馈主要由238U 俘获截面展宽引起，多普勒反馈系数KD的计算公式如下：

其中：T1和T2分别为300K 和1 500K；ρ（T1）和ρ（T2）分别为T1和T2下堆芯的反应性。

多普勒反馈系数随MA 质量份额的变化如图4所示。BOL和ASS的多普勒反馈系数均随MA 质量份额的增大而减小，但BOL 的减小速度更快。当MA 质量份额小于7.0%时，BOL 的多普勒反馈系数较ASS 的多普勒反馈系数大。这表明当MA 质量份额小于7.0%时，堆芯多普勒反馈系数会随堆芯的倒料运行而恶化。虽然当MA 质量份额大于7.0%时堆芯多普勒反馈系数会随堆芯的倒料运行而增大，但是当MA 质量份额过大时，堆芯多普勒反馈系数过小。

图4 多普勒反馈系数随MA 质量份额的变化Fig.4 Doppler feedback coefficient vs MA weight fraction

3）空泡系数

空泡系数通过比较参考堆芯和将参考堆芯冷却剂密度假定为10-6cm-3时的反应性得到。空泡系数随MA 质量份额的变化如图5所示。BOL 的空泡系数随MA 质量份额快速增大；而ASS的空泡系数几乎不随MA 质量份额变化；ASS 的空泡系数较BOL 的空泡系数大，这表明堆芯空泡系数会随堆芯的倒料运行而恶化。

图5 空泡系数随MA 质量份额的变化Fig.5 Void worth coefficient vs MA weight fraction

4）有效缓发中子份额

本文采用蒙特卡罗方法计算有效缓发中子份额［16］，计算公式如下：

其中：kp为仅考虑瞬发中子时的keff；k 为考虑缓发中子时的keff。

有效缓发中子份额随MA 质量份额的变化如图6所示。BOL 和ASS的有效缓发中子份额均随MA 质量份额的增大而减小，且BOL的有效缓发中子份额较ASS的有效缓发中子份额大。238U 的有效缓发中子份额较其他锕系核素的大，MA 添加时替换了相应份额的238U，这导致有效缓发中子份额随MA 质量份额的增大而减小。随着堆芯的倒料运行，238U 逐步消耗，这导致ASS的有效缓发中子份额较相应MA 质量份额下BOL的有效缓发中子份额大。

图6 有效缓发中子份额随MA 质量份额的变化Fig.6 Effective delayed neutron fraction vs MA weight fraction

4 结论

本文在自主设计的1 250 MWt棋盘式径向倒料钠冷行波堆的基础上进行了MA 嬗变的可行性分析，采用自主开发的MCNP-ORIGEN耦合程序进行了中子学和燃耗计算。计算结果表明，嬗变量随MA 质量份额的增大线性增大，而嬗变率随MA 质量份额的增大呈抛物线变化。随MA 的添加，堆芯安全参数总体呈恶化趋势：堆芯有效增殖因数随MA 质量份额的增大而增大，多普勒反馈系数随MA 质量份额的增大而减小，空泡系数随MA 质量份额的增大而增大，有效缓发中子份额随MA 质量份额的增大而减小。

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