燃耗数据库基准检验方法研究

肖 越，吴海成，吴小飞，张环宇

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，中国核数据中心，北京 102413)

核能是高能量密度的国家战略能源，同时又是唯一清洁、低碳、安全和高效的基荷能源[1]，发展核能有利于解决能源可持续发展问题[2]。与此同时，核燃料供应、核废物处理和处置、防止核扩散等问题对核能的可持续发展提出新的挑战[1]。为实现核能自身的可持续发展，必须提高核燃料利用率与妥善处理乏燃料放射性废物，以上问题要依靠先进的核燃料循环技术[2]。经济的乏燃料的后处理需燃耗信用制技术作为支撑。燃耗分析作为燃耗信用制的重要部分，旨在获得乏燃料的核素成分与积存量。发展高精度的燃耗分析对提高乏燃料运输、贮存及后处理的经济性和安全性至关重要[3-4]。燃耗数据作为燃耗分析的重要输入参数，其准确度非常重要，发展高精度燃耗分析需高准确度的燃耗数据库，所以通过燃耗数据库基准检验来验证数据准确性是进行高精度燃耗分析必不可少的环节。

所谓基准检验是利用已有基准实验，采用可靠的建模和计算方法，计算基准实验的积分量并与基准值进行比较，分析计算偏差来源，从而评估核数据库在基准实验所代表的特定类型应用中的准确性和可靠性的研究。国际上从20世纪90年代就开始利用辐照后检验实验(PIE)来验证燃耗计算[5-11]，但尚未形成统一的燃耗数据库基准检验方法。不同研究机构对相同的燃耗基准实验在进行建模时所使用计算模型输入参数都有所差异[5-11]，如材料温度及密度、燃耗步长、慢化剂硼浓度等。目前OECD/NEA正在发展对乏燃料成分数据库SFCOMPO-2.0[12-13]的评价方法，中国核数据中心也参与了该项研究。本文基于中国核数据中心制作的多温度连续点截面库CENACE-1.3和Cinder90[14]程序配套的燃耗数据库组成的多温度燃耗数据库，以乏燃料成分数据库SFCOMPO-2.0中TAKAHAMA-3压水堆辐照后检验实验中的SF95样品的建模为例，通过乏燃料核素积存量的计算，从材料温度与密度、硼浓度、燃耗步长等方面对燃耗基准实验建模方法展开研究，并对SFCOMPO-2.0库内的计算值偏差过大的裂变产物核素125Sb进行积存量变化规律分析与实验值的评价修正。

1 PIE实验建模方法研究

日本原子能研究所对TAKAHAMA-3压水堆NT3G23与NT3G24组件的3根燃料棒SF95、SF96、SF97的16个样品点进行了辐照后检验实验(PIE)[11]，实验值可在乏燃料成分数据库SFCOMPO-2.0中查询。本文结合中国核数据中心制作的多温度连续点截面库CENACE-1.3与Cinder90燃耗数据库组成的多温度燃耗数据库，利用MCNP[15]与Cinder90程序，完成了NT3G23组件SF95燃料棒的5个样品点燃耗问题的建模计算，将核素积存量的计算值(C)与实验值(E)进行了比对分析。

SF95棒被相同类型燃料棒包围，无控制棒导向管及可燃毒物对中子通量密度的影响，空间均匀性较好。采用单栅元模型建模，整个燃料芯块为1个燃耗区，如图1所示。栅元边界采用全反射边界条件。

图1 SF95燃料棒单栅元模型Fig.1 Pin cell model of SF95 fuel rod

1.1 材料温度及密度设置

实际反应堆运行时，燃料棒轴向非均匀功率分布会导致SF95燃料棒5个样品点处慢化剂温度和密度不同[11]，进而影响到慢化剂的原子核密度大小。利用清华大学工程物理系核电教育实验室研发的水及重水热物性计算程序，根据慢化剂温度与压力[8]计算不同温度下水的质量密度，计算结果列于表1(1 psi=6.859 kPa)。

表1 SF95不同样品点慢化剂质量密度Table 1 Mass densities of moderator at different SF95 sample points

考虑到燃料棒与慢化剂的温度也会对中子截面的大小造成影响以及CENACE-1.3库中以100 K作为温度网格间隔，将燃料棒温度设置为900 K，慢化剂温度设置为600 K[11]。将使用高温截面数据库计算得到的燃耗信用制感兴趣的锕系和裂变产物核素积存量与使用常温截面数据计算的结果进行对比，结果示于图2、3，可看出，燃料芯块与慢化剂两者的温度均对计算结果有显著影响，且具有叠加效应，所以燃料芯块温度和慢化剂温度效应必须考虑。

图2 SF95-4不同材料温度条件下锕系核素的计算值偏差比对Fig.2 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 actinide nuclides with different material and temperature conditions

图3 SF95-4不同材料温度条件下裂变产物的计算值偏差比对Fig.3 Comparison of calculation deviation values for SF95-4 fission product with different material and temperature conditions

燃耗计算需考虑慢化剂中硼浓度的影响。硼浓度随着反应堆的运行不断变化，SFCOMPO-2.0库提供了具体硼浓度随燃耗深度的变化曲线，由插值法可求得每个燃耗点的硼浓度。使用变化的硼浓度进行燃耗计算，将计算结果与使用平均硼浓度630 ppm的计算结果进行对比，可发现两种情况下感兴趣核素的积存量计算值偏差的差异小于0.5%，结果比对示于图4。所以，采用平均硼浓度代替随燃耗变化硼浓度带来的影响可忽略。

1.2 燃耗步设置

燃耗过程中，中子能谱随燃耗变化，需在燃耗步设置中考虑。燃耗计算时使用过大的燃耗步长会导致中子通量形状变化过大，影响到计算的准确性；燃耗步过小则导致计算量过大，所以需选择合适的燃耗步长。SF95燃料棒先辐照385 d，然后冷却88 d，再辐照402 d。SFCOMPO-2.0库提供了SF95燃料棒的32段辐照功率史，其中最长一段运行史长达49 d[11]。通过对比32个燃耗步、788个燃耗步(燃耗步长为1 d)和1 575个燃耗步(燃耗步长为0.5 d) 3种条件下的计算结果(图5)，可发现对于多数核素而言，788个燃耗步时的积存量计算值偏差与1 575个燃耗步时的接近，综合考虑计算时间，设置788个燃耗步，即1 d作为燃耗步长进行计算。

1.3 模型参数确定

根据上面的建模方法研究，确定各项建模参数设定如下：燃料温度为900 K，慢化剂温度为600 K，设置平均硼浓度为630 ppm，采用1 d作为最小燃耗步。

2 多温度燃耗数据库的初步验证

使用上述建模参数完成了SF95燃料5个样品点的建模计算，得到的核素积存量计算值与实验值的比对，结果示于图6～10。图中误差棒标示了各核素实验值测量的不确定度，各种核素积存量测量不确定度详见文献[11]。

图6 SF95-1计算值与实验值的偏差Fig.6 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-1

图7 SF95-2计算值与实验值的偏差Fig.7 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-2

图8 SF95-3计算值与实验值的偏差Fig.8 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-3

图9 SF95-4计算值与实验值的偏差Fig.9 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-4

图10 SF95-5计算值与实验值的偏差Fig.10 Deviation between calculated values and experimental values of SF95-5

比对结果显示，主锕系核素计算值与实验值偏差在2%以内，大部分次锕系核素偏差在10%以内，大部分重要裂变产物核素偏差在5%以内。242Amm因为临界-燃耗耦合程序缺陷，导致计算值偏差过大。242Cm、243Cm、244Cm与245Cm的计算值与实验值偏差大部分在20%以内。SF95-1、SF95-2与SF95-5样品的246Cm计算值相对偏差大于30%。考虑到Cm的生成量数量级小至10-12barn-1·cm-1，测量困难很大，可能导致计算值与实验值偏差大。在裂变产物核素中，125Sb的计算值偏差过大，超过90%，需进行进一步分析。

3 125Sb积存量实验值的修正

经过初步的结果比对分析，个别裂变产物核素计算值与实验值显示出显著差异。以125Sb为例，其计算值与实验值随燃耗深度的变化趋势如图11所示，计算值与燃耗深度有着良好的线性关系，相关系数为0.998 8，而实验值的线性相关性则较差。随燃耗深度增加，125Sb计算值与实验值相对偏差从约90%逐步增大到约170%。所以怀疑实验值可能存在γ谱测量以外的偏差，需修正。

图11 125Sb积存量计算值与破坏性实验值随燃耗深度的变化Fig.11 Variation of 125Sb inventory calculated value and destructive experiment value with burnup depth

首先，从理论角度分析125Sb积存量随燃耗的变化规律。根据径迹追踪法(TTA)[14]，裂变产物积存量随时间变化率可由式(1)表示：

(1)

图12 125Sb相邻的燃耗链Fig.12 125Sb adjacent burnup chain

(2)

其次，从实验测量角度对实验结果的可靠性进行分析。图11中125Sb的积存量采用了放化分析法，是破坏性实验的结果[11]。乏燃料样品首先用硝酸进行溶解，再通过γ射线光谱测定法对125Sb进行定量测量。在乏燃料的溶解测试中存在含125Sb的不溶性残留物，125Sb未能满足溶解前后的放射性平衡，这显然会导致放化分离测量值被低估[16]。

综合上述，破坏性实验放化分析得到的125Sb实验数据不能作为燃耗基准检验的参考。

非破坏性实验直接扫描测量了乏燃料棒不同位置的γ能谱，获得了不同裂变产物与137Cs在零冷却时的放射性活度比值，测量值不受乏燃料样品溶解的影响[11]。利用γ射线扫描测量得到的核素活度比值125Sb/137Cs和破坏性实验137Cs测量值[11]，对125Sb积存量破坏性实验值进行修正，修正公式由式(3)表示：

(3)

由于在非破坏性实验中，γ射线扫描测量得到的125Sb活度包含了锆4合金包壳所含Sn同位素生成的125Sb的活度贡献[16]，所以需考虑包壳中125Sb对总125Sb活度的贡献。利用式(4)计算出扣除包壳中125Sb活度贡献后的最终修正实验值。计算值与最终的修正后实验值偏差对比列于表2。此时5个样品点计算值与修正实验值的偏差均在23%以内，虽依旧偏大，但相比与破坏性试验值的相对偏差90%～170%改善了许多。

表2 125Sb积存量的计算值与修正后实验值的比较Table 2 Comparison of calculated and revised experimental inventories of 125Sb

(4)

4 总结

本文基于多温度连续点截面库CENACE-1.3和Cinder90燃耗数据库组成的多温度燃耗数据库，以TAKAHAMA-3压水堆PIE实验SF95样品为例，开展了可用于评价核数据库燃耗基准检验的PIE实验建模方法研究，分析了材料温度、硼浓度以及燃耗步设置等建模因素对燃耗计算结果的影响，确定了PIE实验建模的各项参数，完成了5个样品中燃耗信用制感兴趣核素的积存量计算值与实验值的比对。对多温度燃耗数据库初步的检验结果显示，U同位素积存量计算偏差在2%以内；Pu同位素、241Am、243Am积存量计算偏差基本在10%以内；大部分裂变产物核素偏差小于5%。对于积存量计算偏差较大的125Sb，开展了初步的积存量实验测量数据评价研究，通过理论分析积存量与燃耗深度之间的关系，说明了破坏性实验的测量数据存在缺陷，并利用非破坏性实验导出的修正实验数据使125Sb积存量计算偏差由接近170%缩小到23%以内。上述研究表明，燃耗数据库的基准检验研究不仅需要发展适当的PIE实验建模分析方法，还需要对实验数据进行适当的评价，从而实现利用可靠的实验数据对燃耗数据库的准确度做出验证。另外，由于现阶段Pu同位素计算值偏差大于2%，部分Am、Cm、Np同位素、106Ru计算值偏差大于20%，未来有必要围绕这些核素展开进一步的燃耗基准检验研究。