我国加速器同位素的研制与应用

杨远友，李飞泽，廖家莉，刘 宁

（四川大学 原 子核科学技术研究所 辐 射物理及技术教育部重点实验室，四川 成 都 610064）

随着原子能科学技术的不断发展，放射性同位素（以下简称同位素）研制与应用在保障国家国防安全、深化农业绿色革命、促进工业现代化、推动环保事业发展、提高医疗卫生水平等诸多方面，发挥了越来越为重要的作用，并显示出了不可取、交叉渗透和应用广泛等独特优势［1］。目前，同位素的生产主要包括核反应堆，加速器，以及从核燃料后处理废液中分离提取等。其中，与反应堆生产以及从后处理废液中分离提取的同位素相比，加速器生产的同位素具有比活度高、半衰期短、一般发射β＋或单能γ射线等特点，因而是制备放射性核素，特别是医用同位素的重要方式之一。加速器制备同位素在国外发展较快，1955年英国建造了第一台用于医学和放射性同位素生产的加速器，现在至少有50台专用回旋加速器用于放射性同位素的制备［2］。近年来，加速器生产的放射性同位素产量和用量也增长迅速，特别是以加速器生产18F标记FDG为代表的PET显像药物更是突飞猛进。我国在加速器制备同位素方面起步较晚、发展较慢，本文将简要介绍我国加速器制备同位素的研制和应用情况。

1 加速器同位素在我国的研制和应用

从上个世纪50年代开始，中国原子能科学研究院就引进了一台1.2 m回旋加速器，开创了中国加速器放射性同位素技术与应用事业的篇章。1996年，中国原子能科学研究院又与比利时合作建成一台先进回旋加速器装置，专门用于放射性同位素的生产。目前，我国在役的制备放射性同位素的专用回旋加速器有2台。其中，1台为上述中国原子能科学研究院与比利时IBA公司合作建造，另1台为上海安盛科兴药业公司从比利时IBA公司引进的同类型加速器，其质子能量均为16～30 Me V连续可调，最大束流分别为340（内靶）～400μA（外靶双向总和）；此外，北京师范大学、四川大学、高能物理所和兰州近代物理所等也曾有加速器用于放射性同位素的研制。同时，随着核医学的发展与进步，作为与正电子发射断层显像（PET）配套使用的小型回旋加速器，正被广泛用于制备18F、11C、13N、15O等发射正电子短寿命放射性同位素。典型的加速器同位素在我国的研制和应用情况综述如下。

1.1 211 At

加速器制备211At的主要核反应有209Bi（α，2n）211At反应和高能质子与天然铀或是钍靶经（p，x）211At散裂反应两种。常规生产At一般采用前一种反应。上世纪八十年代，北京师范大学在中国原子能科学研究院的1.2 m回旋加速器上采用能量为26 Me V的α粒子束，通过209Bi（α，2n）211At核反应首次制备了At的同位素。通过利用所制备的211At溶液对6－碘甲基-19-去甲基胆固醇（NCL-6-）-I进行快速标记，首次得到了一种新化合物6-211At-甲基-19-去甲基胆固醇（NCL-6-211At），相关动物实验表明，该化合物在小鼠肾上腺有较好的选择性浓集，预示着其在生物体内的应用前景［3］。

从上世纪八十年代到本世纪初，四川大学原子核科学技术研究所，在国产1.2 m回旋加速器上利用能量为27 Me V的α粒子束，通过209Bi（α，2n）211At核反应，制备出了211At，并建立了干法高温蒸馏纯化、硅胶柱吸附及碱液淋洗等能获得稳定产额的分离方法［4］。在此基础上，四川大学开展了211At-Te胶体对小白鼠艾氏腹水癌治疗以及211At标记抗胃癌单克隆抗体3 H11及其Fab片段对荷胃癌裸鼠的实验性治疗研究，相关结果表明，将211At制成胶体复合物和单克隆抗体标记物用于肿瘤的内辐射治疗，具有较理想的应用前景［5－9］。近期，该所还从美国TCC公司（the cyclotron corporation）引进一台专门用于同位素研制和生产的CS-30回旋加速器，通过调试，该加速器的各项性能指标都处于较好水平。依托CS-30回旋加速器，进行了一系列211At的标记及其生物学评价研究。主要有：1）通过N-琥珀酰亚胺5-（三正丁基锡）-3-吡啶甲酸酯（SPC）、N-琥珀酰亚胺-3-三正丁基锡－苯甲酸酯（ATE）和2，3，5，6-四氟苯酚3-（巢状碳硼烷）丙酸酯（TCP）等三种双功能偶联剂，分别进行了211At标记偶联牛血清白蛋白（BSA）的研究，并评价了标记物在体内外的稳定性［10－12］；2）利用骨骼体系对胺基膦酸类化合物具有高亲和性的特点，通过SPC双功能偶联剂进行了211At的合成及其生物学性能评价，并与99mTc-MDP 进行了比较［13］；3）通过SPC双功能偶联剂开展了211At-SPC-胰岛素等标记化合物的合成及体内外生物学评价［14］。通过上述211At的相关研究，使我国在国际α核素的肿瘤靶向治疗研究领域中占有一席之地，产生了良好的影响。

1.2 123I

123I以其优越的核性质，如半衰期为13.2 h，发射的主光子能量为159 ke V，无β＋发射等，被认为是最适合作体内诊断的放射性核素之一。123I标记化合物被广泛用于心脏学、神经学、肿瘤学研究和临床诊断，特别是123I标记的单克隆抗体、各种受体配体以及生物分子类似物已被广泛用于核医学临床研究，使原来只能在PET上进行的研究工作扩大到较为经济的SPECT上。上世纪八十年代，中国原子能科学研究院与北京师范大学在1.2 m回旋加速器上用26 Me V的α粒子流轰击天然丰度的锑靶，通过121Sb（α，2n）121I反应，以铜基铂吸附剂对碘选择性吸附法分离和浓集123I，制得Na123I溶液，所得产品用冠醚为溶剂，对肾上腺显影6－碘甲基-19-去甲胆固醇以及心脏显影剂ω－123I-十七烷酸进行了快速标记［15］。结果表明，与国外现用的标记方法相比较，该法具有快速、简便、产额高等优点。上海应用物理研究所（前原子核科学研究所）用天然锑作为靶材料，用α粒子轰击锑靶，并经干法分离得到Na123I溶液，其核纯度达到98.5%，放化纯度大于98%［16］。本世纪初，中国科技大学与上海应用物理研究所合作，在同步辐射直线加速器上，从理论和实验方面对通过光核反应124Xe（γ，n）123Xe→123I生成123I放射性药物展开了研究［17］。2007年，中国原子能科学研究院在30 Me V质子回旋加速器上建成了气体靶自动化控制系统，使用高浓集（＞99.8%）的124Xe气体靶，通过124Xe（p，2n）123Cs（β＋）123Xe（e，β＋）123I核反应获得高核纯度的123I核素，每天可为市场提供（3.7～7.4）×1010Bq的 Na123I溶液［18］。四川大学原子核科学技术研究所通过121Sb（α，2n）121I核反应，利用束流强度为15μA、能量为26.5 Me V的α粒子照射天然锑靶，得到了核纯度高达98.6%的123I［19］。在制备123I的基础上，该所还进行了小分子融合肽类似物的123I标记，结果表明，标记物123I-VHCDR1-VHFR2-VLCDR3不易脱碘且具有较高的稳定性［20］。原子高科股份有限公司还研究了123I标记单克隆抗体3 H11在荷瘤裸鼠体内的生物分布和SPECT显像，生物分布和显像表明，123I-3 H11可能成为一种新的胃癌SPECT显像剂［21］。

1.3 111In

111In为加速器生产的核素，半衰期为67 h。在衰变中释放出173 ke V和247 ke V的γ射线，是比较完美的诊断用放射性核素。111In3＋能与许多有机配体形成稳定配合物，在医学上具有重要的应用价值。从上世纪八十年代末，北京大学与北京协和医院、解放军总医院合作，将天然镉镀在铜拖上，在Cyclotron-30回旋加速器上用26 Me V质子辐照50～100μAh，经HDEHP萃淋树脂分离后，111In中114mIn含量为0.7%，并开展了111In标记单克隆抗体111In-Mc Ab在荷瘤裸鼠体内分布及体外显像的研究，结果表明，111In作为诊断核素具有较好的应用前景［22］。近年来，为实现从加速器辐照的天然Cd靶中提取111In，北京师范大学用自制的HDEHP萃淋树脂（CL-D2 EHPA）研究并建立了从辐照过的Cd靶中分离111In的方法，111In的放化回收率为98%［23］。原子高科股份有限公司建立了使用二（2-乙基己基）磷酸萃淋树脂色层柱法从Cd靶溶解液中提取111In的工艺。根据In3＋、Fe3＋、Cu2＋、Zn2＋和Cd2＋在盐酸或硝酸体系与50%的CL-D2 EHPA之间的分配系数，确定了使用CL-D2 EHPA色层从天然Cd靶中提取111In的工艺，其111In的放化回收率大于96%，111In核纯度大于96%，化学杂质小于2 mg／L［24］。四川大学原子核科学技术研究所在上世纪九十年代开展了111In与二乙撑三胺五醋酸（DTPA）制备放射性药物111In-DTPA的相关研究，并进行了其活性测定和放化纯度分析及其在动物体内分布与人脑肿瘤中显像的应用研究，取得了满意的结果［25－27］。最近，四川大学原子核科学技术研究所根据CS-30回旋加速器的性能参数以及研制成本考虑，用天然镉作为靶材料，用质子轰击镉靶，通过控制相应条件优化了制备111In的方案，确定了利用CL-P204树脂实现Cu、Zn、Cd、Ni、Pb与111In完全分离的方法，为优化111In的加速器生产提供了参考［28］。

1.4 64 Cu

64Cu是一种重要的医用放射性核素，具有合适的半衰期（T1／2＝12.7 h）和良好的配位化学性质，既能用于肿瘤显像（β＋衰变）又能用于肿瘤的治疗（β－衰变），因此研究64Cu作为标记核素放射性药物具有广阔的应用前景。从本世纪初开始，中国原子能科学研究院开展了大量关于64Cu的制备与应用研究。利用64Ni（p，n）64Cu反应，建立了Cycl otr on-30加速器制备64Cu的工艺，包括靶件制备、溶靶、64Cu的分离与纯化，得到了高比活度、放射性核纯度大于99.0%的64Cu，为64Cu标记药物的研制与应用提供了条件［29－35］。

1.5 103 Pd

103Pd是近距离治疗肿瘤重要核素之一，半衰期17 d，平均能量21 ke V，初始剂量率为20～40 c Gy／h，适于治疗增殖快、分化差的肿瘤。本世纪初，上海应用物理研究所用电镀铑箔靶，在Cyclotr on-30加速器上，以质子能量21 Me V、束流强度为200μA，打靶120 h，最终经分离纯化后得到3.5×1010Bq的103Pd［36］。2006年，中国原子能科学研究院利用质子回旋加速器，通过固体靶系统对103Pd制备技术进行了研究，解决了Rh靶制备、溶解和化学分离等关键技术问题，建成了103Pd研制生产线，形成了批量生产能力，达到每批3 Ci水平，103Pd质量能满足103Pd籽源制备要求［37］。中国原子能科学研究院在含103Pd和125I双核素的放射性支架的制备、化学沉积103Pd工艺的研究、103Pd密封籽源制备、103Pd放射粒子源剂量分布等方面开展了大量工作［38－41］，为103Pd的生产和应用提供了大量基础研究。

1.6 57 Co

上世纪八十年代，兰州近代物理研究所张维成等在回旋加速器上选用35 Me V的α照射天然镍靶，采用离子交换法分离得到了核纯度大于98%、不含稳定钴、铜、铁、银等的57Co［42］。同时，采用电镀法制备铁靶，用7.5 Me V的氘核照射，通过56Fe（d，n）57Co反应制备了57Co，通过一系列的分离和纯化处理，57Co的回收率最终达到95%以上［43］。57Co因可产生无核反冲γ射线，也常作为穆斯堡尔源而得以应用［44］。中国原子能科学研究院和四川大学原子核科学技术研究所在57Co、57Co穆斯堡尔源的研制方面都进行了深入研究［45－47］。

1.7 98 Tc

98Tc是一种天然存在的核素，其半衰期较长，达到4.2×106a，在自然界中长期存在，但其量很少。98Tc可用于核试验数据的再分析及核素迁移研究，也可用于仪器的刻度分析。98Tc一般通过加速器进行生产，采用d核（2H）照射富集98Mo靶，可得到丰度较高的98Tc，但富集98Mo靶十分昂贵，对于98Tc的研制生产成本太高。近年来，四川大学原子核科学技术研究所在开展了采用天然Mo靶进行研制98Tc的工作。用D核（2H）照射天然Mo靶，通过（d，2n）、（d，n）、（d，p）等核反应，产生主要长半衰期95mTc（T1／2＝61 d）、97mTc（T1／2＝91.4 d）、98Tc（T1／2＝4.2×106a）、99Tc（T1／2＝2.1×105a）等Tc同位素。靶冷却放置一年后溶解，溶解液上Dowex-1阴离子交换树脂柱进行分离纯化，得到Mo／Tc原子比小于1%、Tc的放射性核纯度大于99.9%的高纯度的含 Tc的 Na2Tc O4溶液［48－49］。

1.8 201Tl

201Tl半衰期为73 h，以电子俘获的方式发生衰变，放出135 ke V（分支比2%）、167 ke V（分支比8%）的γ射线以及Hg的X射线（分支比98%）。上世纪九十年代初，上海应用物理研究所首次采用高纯金属铊靶，利用扇形聚焦回旋加速器产生的30 Me V质子进行辐照，经液－液萃取和离子交换法进行化学处理，可获得核纯度大于99%的201Tl Cl溶液，产品经临床前药理实验、药检实验和临床使用，质量良好［50］。四川大学原子核科学技术研究所则采用氧化汞粉末靶，以12.5 Me V的氘束轰击，通过 Hg（d，xn）反应制备200Tl、201Tl和202Tl［51］。此方法制备201Tl产额为3.7×105Bq／μA·h，且无其他放射性杂质。

1.9 109 Cd

109Cd半衰期为453 d，经过电子俘获衰变，放出22 ke V的Ag的KX射线和88 ke V的γ射线。109Cd的加速器生产一般采用银靶，通过核反应109Ag（p，2n）109Cd进行。近代物理研究所利用1.5 m回旋加速器的＋HD束流照射Ag靶，生产109Cd，用HBr体系的离子交换柱，从热靶材料中分离了无载体的109Cd，回收率达到99%，产品经γ能谱鉴定，无其他杂质［52］。中国原子能科学院利用Ag靶，以平均束流为7μA的13.8 Me V氘核累积照射200μA·h，通过717型树脂分离体系获得产额为146 k Bq／200μA·h的109Cd，分离过程中109Cd损失较小，化学回收率高达99%［53］。四川大学原子核科学技术研究所在国产1.2 m回旋加速器上，从12.3 Me V氘核辐照过的天然银靶中分离制备无载体109Cd，并且利用陶瓷片吸附或电镀法制备了109Cd的低能γ和 X射线源［54－55］。近代物理研究所和四川大学所生产的109Cd X射线源分别供给了北京大学、吉林大学、大庆油田等单位使用［19，52］。

1.1 0 178 m2 Hf

178m2Hf是一种长半衰期（T1／2＝31 a）、高自旋态（Iπ＝16＋）的 Hf同质异能素，具有高达2.446 Me V的激发能。四川大学原子核科学技术研究所与中国工程物理研究院在CS-30回旋加速器上利用30 Me V，100μA的α束流轰击天然Yb靶，通过176Yb（α，2n）反应制备178m2Hf，并研究了制备过程中制靶、辐照、样品的γ能谱测量分析等问题，为178m2Hf的制备和分析进行了前期探索［56－57］。

1.1 1 67 Ga

67Ga是镓放射性核素中寿命最长的一个（T1／2＝78.1 h），以电子俘获的形式进行衰变，发射出四组主要的γ射线：0.093（70.7%）、0.185（22.0%）、0.300 0（17.1%）和 0.394（4.7%）Me V。67Ga被广泛地用于各种炎症及肿瘤显像剂。同时，由于能发射高传能的内转换电子和俄歇电子，67Ga也有望作为潜在的治疗核素。上海应用物理研究所于上世纪八十年代，在1.2 m加速器上用26.8 Me V的α粒子束和13.4 Me V的d粒子束分别轰击天然铜靶和天然锌靶，制备了无载体的67Ga，厚靶额产额分别为165μCi／μAh和350μCi／μAh［58］。本世纪初，北京师范大学通过将Zn靶置入CS-30加速器内靶系统中，用26 Me V、60μA的质子流打靶生产67Ga，通过TBP萃淋树脂分离，制备了放射性核纯达99.5%的67Ga-枸橼酸［59］。

1.1 2 其他无机非金属核素

21世纪初，随着PET技术的发展，相关同位素的制备和应用也在国内迅速发展起来。18F、11C、13N、15O等发射正电子短寿命放射性同位素及其药物的研究和应用也得以广泛开展。我国许多医院相继引进PET及其相配套的10 Me V小型回旋加速器，研究生产18F、11C、13N、15O等放射性同位素及其标记药物。截止2013年，全国累计引进170台小型回旋加速器与PET配套使用，主要用来制备18F及其标记药物［60］。

2 问题和对策

2.1 存在问题

加速器制备核素在我国起步较晚、发展也较缓慢，原因是多方面的。加速器生产放射性核素在我国处于次要的地位，生产品种少、产量低、成本高和应用推广难等使其未形成规模化生产。放射性核素的生产和应用缺少政府部门统一规划管理，相关部门未考虑放射性药品的特殊性而要求按照普通化学药物的标准开展研究、申报，极大地增加了新药开发的难度。研制周期长，前期投入大，市场小，由于长期没有单位申报放射性新药，负责放射性新药研制复核的中国食品药品检定研究院的放射性药物检定室因任务少而被合并，造成恶性循环，严重阻碍我国放射性药物的发展。放射性核素的科研没有得到政府的资金支持，放射性核素的推广受国家环保部门的过严管控，放射性核素产品的运输和应用受到过严限制。近年来我国放射性核素的应用除辐射加工有一定发展外，其他应用有明显的萎缩倾向［60］。

2.2 应对策略

加速器生产放射性核素离不开专用回旋加速器，其推广应用牵涉到国民经济的多个领域和部门，需要国家高层领导和相关部门的关心和支持，使放射性核素事业为我国国民经济建设和人民群众的健康改善做出应有的贡献。（1）加大资金投入。除各级政府部门加大投入外，还可邀请社会资金共同参与放射性核素及其药物的开发。（2）加强产学研合作。加强高等院校、科研院所、相关企业之间的合作，建立综合研发平台，力争将相关产品推向市场。（3）加强相关政府部门特别是国家食药监局、环保部和公安部等的协调，制定出有利于放射性核素及其药物开发的相关政策。（4）加快人才培养，解决人才紧缺问题。

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