车用柴油机燃用棕榈生物柴油的颗粒物排放特性研究

李 莉 ,王建昕 *,肖建华 ,王 志 ,杨文明 (.清华大学,汽车安全与节能国家重点实验室,北京 00084；.新加坡国立大学机械工程系, 新加坡 7575)

车用柴油机燃用棕榈生物柴油的颗粒物排放特性研究

李 莉1,王建昕1*,肖建华1,王 志1,杨文明2(1.清华大学,汽车安全与节能国家重点实验室,北京 100084；2.新加坡国立大学机械工程系, 新加坡 117575)

在满足国Ⅳ排放法规的车用柴油机上研究了燃用不同掺混体积比例的棕榈油生物柴油的颗粒物排放特性.试验中棕榈油生物柴油的掺混比例分别为0%、10%、20%、50%和100%,采用DMS500型快速颗粒光谱仪测试分析了发动机在外特性和负荷特性时的颗粒物数量浓度、质量浓度及粒径分布.研究结果表明:随生物柴油掺混比例的增加,颗粒物质量浓度降低.燃用生物柴油后颗粒物的数量浓度在大负荷明显降低,中小负荷呈升高趋势.生物柴油的排气颗粒物呈核态和凝聚态的双峰分布特征,核态数量浓度所占比例高于柴油,凝聚态的质量浓度所占比例略低于柴油.生物柴油颗粒物的几何平均直径小于柴油.

国-Ⅳ柴油机；生物柴油；颗粒物；粒径分布

当前全球机动车的排放法规日益严格,新的欧五法规将开始限制排放颗粒物的数量,引起了国内外学者对发动机排放颗粒物的生成规律及数量测试方法的日益重视[1],其中柴油机的颗粒物排放为大气污染的重要来源,研究证实粒径尺寸小于 1000nm 的细颗粒为潜在的致癌物质,可增大呼吸系统、恶性肿瘤、心血管损害等疾病的发病率和死亡率[2-4].

生物柴油作为最有发展前景的一种清洁可再生替代能源,其颗粒物尤其是纳米微粒的排放特性愈来愈受到国内外学者的关注.Chuepeng等[5]在新欧洲测试循环的 16工况点下对低硫柴油和菜籽油生物柴油(B30)的颗粒物排放进行试验研究,结果表明包括废气再循环(EGR)在内的发动机工况参数与颗粒物的粒径分布密切相关;与柴油相比,在EGR条件下B30的平均粒径降低了41%,数量浓度升高.Sinha等[6]研究表明喷油压力和大豆油生物柴油掺混比例对颗粒物排放特性均有影响,随生物柴油掺混比例的增大,排放颗粒物的数量密度升高,质量降低.Srivastava等[7]研究发现生物柴油排放的颗粒物粒径、数量浓度和质量都低于柴油.Li等[8]研究指出,废弃餐饮油生物柴油的纳米级颗粒物在两种负荷下呈现较低的数量浓度,而且这种变化趋势取决于采样位置在氧化催化器的前端或后端.Tinsdale等[9]研究表明在新欧洲驾驶测试循环下,与柴油相比,B30生物柴油的总颗粒数降低了 16%,碳烟质量下降 20%～30%,核态颗粒数上升了25%.国内的学者针对不同的测试工况、测试循环和生物柴油掺混比例对颗粒物排放特性的影响进行了试验研究[10-14].

目前已有研究多集中在欧Ⅲ及早期排放标准的柴油机上,且生物柴油的来源主要为麻风树油、地沟油和菜籽油等.研究结果表明[10-16]燃用生物柴油普遍会导致核态颗粒物的数量浓度上升,凝聚态颗粒物数量浓度下降;而不同的发动机类型、运行工况、燃烧特性和油品理化性能等都会对柴油机颗粒物的排放特性有较大影响[17-18],不同来源的生物柴油由于其理化指标的差异也会产生不同的颗粒物粒径分布规律.总体来说,对生物柴油颗粒物的排放特性研究尚缺乏多种原料来源的数据积累,如棕榈油,尤其是面向最新排放法规的国Ⅳ及以上柴油机的试验研究.

为深入了解燃用棕榈油的柴油机颗粒物生成机理,本文运用DMS500型快速颗粒光谱仪,在一台满足国Ⅳ排放标准的高压共轨柴油机上,测量分析了棕榈油生物柴油和石化柴油以不同体积掺混比例制成的 5种混合燃料(PB0、PB10、PB20、PB50、PB100)的颗粒物数量浓度、质量浓度、几何平均直径和粒径分布规律,从而为生物柴油应用于未来满足最新排放标准的现代柴油机提供数据补充和理论支持.

1 试验部分

1.1 试验用发动机

试验用发动机为满足国Ⅳ排放法规的电控高压共轨增压中冷柴油机,台架系统如图1所示,发动机的主要技术指标如表1所示.

1.2 颗粒物采集测量装置

颗粒物排放特性测量采用的是英国Cambustion公司生产的DMS500型快速颗粒分析仪.该仪器的最高测量频率为 10Hz,可测量粒径范围在5～1000nm内的微粒,共有22级.能够对实测颗粒的核态和凝聚态颗粒数进行对数正态拟合,从而得到颗粒物的数量浓度和粒径分布[5].试验过程中快速颗粒分析仪的一级稀释比设定为1:4,二级稀释比设定为1:120.

图1 发动机试验台架布置Fig.1 Schematic of experimental set up

表1 试验用发动机的主要技术指标Table 1 Diesel engine specifications

1.3 燃料特性

试验采用棕榈油生物柴油和石化柴油以不同体积掺混比例组成的5种混合燃料:PB0(纯石化柴油),PB10(生物柴油的体积掺混比例为10%),PB20(生物柴油的体积掺混比例为 20%),PB50(生物柴油的体积掺混比例为 50%)和PB100(纯棕榈油生物柴油).棕榈油生物柴油由中海油公司提供,石化柴油为市场出售的京五低硫柴油.试验用柴油和棕榈油生物柴油的主要理化指标如表2所示.

表2 试验用燃料的主要理化指标Table 2 Main properties of the test fuels

1.4 试验方案

发动机未做任何调整,参照 GB 17691-2005《车用压燃式、气体燃料点燃式发动机与汽车排气污染物排放限值及测量方法》[19],分别燃用五种不同比例的生物柴油混合燃料进行欧洲稳态测试循环(ESC)中的A转速(1980r/min)、B转速(2400r/min)、C转速(2820r/min)下的25%负荷、50%负荷、75%负荷和外特性的对比试验[20],试验过程中冷却水温控制在(85±1)℃,机油温度在(90±1)℃,为重点研究不同比例生物柴油对国Ⅳ柴油机原机排放的影响,避免氧化型催化转化器(DOC)对试验结果的影响,测试点布置在发动机后处理装置的前端.

2 结果分析

2.1 颗粒物数浓度和粒径分布

图2给出了2400r/min转速下,不同负荷的5种燃油颗粒物粒径分布规律.由图2可见,生物柴油的颗粒物数浓度粒径分布特征与石化柴油类似,均呈双峰对数分布,在 5～20nm 和 50～100nm直径范围形成两处数浓度的峰值,且随负荷的增大,数浓度的峰值从小粒径的核态转移至较大粒径的凝聚态.

图2 不同负荷颗粒物数浓度的粒径分布(2400r/min)Fig.2 Distributions of Particle number density at different engine loads (2400r/min)PB0,PB10,PB20,PB50,PB100分别为生物柴油的体积掺混比例为0,10%,20%,50%,100%,下同

与石化柴油相比,PB100生物柴油排放的核态颗粒物数量明显增多,凝聚态颗粒数减少.在50%和100%负荷下,核态颗粒数随生物柴油掺混比例的增大而增加,凝聚态颗粒数随生物柴油掺混比例的增大而减少.小负荷下,各种燃油PM数量排放均以核态颗粒物为主,且随负荷增大,5种燃油的核态颗粒数逐渐减少,凝聚态颗粒数逐渐增多,峰值粒径逐渐增大;大负荷下各种燃油 PM数量排放以凝聚态颗粒物为主.

图3为5种燃油在1980,2400,2820r/min 3种转速下不同负荷的总颗粒物数浓度,每种燃油的总颗粒物数浓度由核态颗粒数(柱状图的下半部分)和凝聚态颗粒数(柱状图的上半部分)组成.由图3所示,负荷一定时,随生物柴油掺混比例增加,核态颗粒物数量呈增加趋势,凝聚态颗粒物数量呈减少趋势.与石化柴油相比,由于棕榈油生物柴油的黏度和密度较大,蒸馏温度较高,造成雾化质量较差,燃烧不够完全,未燃碳氢增多,导致由可挥发性成分组成的核态颗粒数的增多;同时由于生物柴油不含芳烃,燃烧过程中生成的碳烟前驱体PAH降低,造成由碳烟等组成的凝聚态颗粒数的减少.

在外特性工况、75%负荷的 1980r/min和2400r/min转速、50%负荷的 1980r/min转速下,PB100生物柴油总颗粒物数浓度低于石化柴油,这主要是由于生物柴油含有 11.1%的氧,改善了燃烧室中的局部空燃比,减少了凝聚态颗粒物的生成.转速一定时,PB100生物柴油和柴油的颗粒物数浓度的最大值都出现在 25%负荷工况,主要是因为小负荷时缸内燃烧温度相对较低,不利于颗粒物的后期氧化.在 2820r/min转速下,颗粒物数浓度随负荷增加而减小;其他两个转速,都是随负荷增加先减小到高负荷时又增大.

外特性工况下,随转速升高,不同比例生物柴油的颗粒物数浓度均降低;50%负荷下,随转速升高,不同比例生物柴油的颗粒物数浓度升高.

图3 不同工况的总颗粒物数浓度Fig.3 Total concentration of particulates at different conditions

图4为2400r/min转速下不同负荷的总颗粒物数浓度中核态组分的比例,可见在各个负荷下,高掺混比PB50、PB100生物柴油排放中的核态颗粒物数浓度比例都大于石化柴油,且随生物柴油掺混比例的增大,核态颗粒物的比例呈增大趋势.由于生物柴油含氧,对柴油机扩散燃烧阶段中碳烟颗粒的生成有明显的抑制作用,可减少中小负荷时凝聚态的颗粒数浓度比例.同时随着混合燃料中生物柴油掺混比例的升高,排放中生成的可溶性有机物(SOF)会增加,可溶性有机物在柴油机核态颗粒物的生成中起着关键的作用,是造成PB100生物柴油的核态颗粒物数浓度高于石化柴油的主要原因[3,6].

图4 不同负荷颗粒物数浓度和核态比例(2400r/min)Fig.4 Particle number density and proportion in different modes(2400r/min)

2.2 颗粒物的质量浓度

图5分别为5种燃油在1980,2400,2820r/min转速下不同负荷的总颗粒物质量浓度.由图 5可见,中小负荷时,5种燃料的颗粒物质量浓度都较低,PB0的颗粒物质量浓度最高为 0.002µg/cm3,PB100的颗粒物质量浓度最高为 0.0015µg/cm3,同柴油相比,燃用不同比例生物柴油的颗粒物质量浓度变化不明显,PB100略有下降;中高负荷时(>50%负荷),生物柴油的颗粒物质量浓度明显低于石化柴油,且随着生物柴油掺混比例的升高,颗粒物的质量浓度呈下降趋势;外特性工况下,PB0的颗粒物质量浓度最高为0.0248µg/cm3,PB100的颗粒物质量浓度最高为 0.003µg/cm3,PB100的颗粒物质量浓度相比于PB0降低了72.7%～ 86.4%.

以上结果主要是由于试验用柴油机喷油压力较高,雾化和燃烧更为充分,中小负荷下原机颗粒物排放较少,故燃用生物柴油后颗粒物的质量浓度变化不明显,但高负荷时,由于缸内燃烧温度高、局部空燃比降低,造成PM排放增大,此时生物柴油的含氧和超低芳烃的特性,以及较少的碳烟前驱体生成量起到了降低颗粒物质量浓度的明显效果[21-22].

图6为2400r/min转速时不同负荷的颗粒物质量浓度中凝聚态组分的比例.由图6可见,5种燃油颗粒物质量排放的主体都集中在凝聚态微粒,而数量排放的主体在中低负荷时集中在核态微粒.核态微粒主要是由THC、硫酸等可挥发性成份构成,尺寸范围主要在 5～30nm 之间,与柴油类似,生物柴油的核态颗粒只占总颗粒物质量的0.1%～20%,但数量比例在 37%～90%.凝聚态微粒主要由干碳烟、可溶性有机物和硫酸盐组成,尺寸范围为 30～500nm 之间,与柴油类似,生物柴油的凝聚态颗粒占总颗粒物质量 浓度的80%以上,数量排放比例在10%～60%.

图5 不同负荷3种转速下颗粒物的质量浓度Fig.5 Particle mass concentration at different conditions

图6 不同负荷颗粒物质量浓度和凝聚态比例(2400r/min)Fig.6 Particle mass concentrations and proportion in different modes(2400r/min)

2.3 颗粒物的几何平均直径

图7为5种燃油在1980,2400,2820r/min转速下不同负荷的颗粒物平均几何直径.由图 7可见,25%负荷时,PB100生物柴油颗粒物的几何平均直径在15～18nm之间,石化柴油颗粒物的几何平均直径在17～28nm之间;50%负荷时,PB100生物柴油颗粒物的几何平均直径在13～20nm之间,石化柴油颗粒物的几何平均直径在23～26nm之间;75%负荷时,PB100生物柴油颗粒物的几何平均直径在16～28nm之间,石化柴油颗粒物的几何平均直径在 32～47nm之间;100%负荷时,PB100生物柴油颗粒物的几何平均直径在19～35nm之间,石化柴油颗粒物的几何平均直径在 40～73nm之间.生物柴油颗粒物的几何平均直径在各个工况下普遍都小于石化柴油.且随生物柴油掺混比例的升高,排放中颗粒物的几何平均直径总体呈下降趋势.转速一定时随负荷增大,颗粒物的几何平均直径呈增大趋势.

图7 不同工况5种燃油颗粒物的几何平均直径Fig.7 Particle mean diameter at different conditions

3 结论

3.1 与石化柴油类似,生物柴油的颗粒物排放也呈现双峰形态的分布特征,分别对应核态和凝聚态.低负荷时,颗粒物数浓度峰值主要集中在5～15nm 的核态,高负荷时主要集中在 40～60nm的凝聚态;即随负荷增大,基于数浓度的颗粒物粒径分布的峰值由核态向凝聚态转移.

3.2 对于质量浓度而言,生物柴油颗粒物的质量浓度低于柴油颗粒物的质量浓度,外特性工况下降低了72.7%～86.4%.与石化柴油类似,不同掺混比例的生物柴油的颗粒物质量排放的主体都在凝聚态微粒(>80%).中小负荷时,生物柴油的颗粒物中核态比例高于石化柴油;大负荷时,生物柴油和柴油的核态比例都较低(<3%),差异不大.

3.3 对于数量浓度而言,生物柴油的颗粒物中核态比例高于石化柴油,凝聚态的比例低于石化柴油.燃用生物柴油后颗粒数的变化规律和发动机的转速、负荷等运转参数相关,外特性下,PB100生物柴油的总颗粒数低于石化柴油;中小负荷时,生物柴油的总颗粒数普遍高于石化柴油.与柴油类似,生物柴油的数量浓度的峰值出现在小负荷低转速工况,数量排放的主体都集中在核态颗粒.

3.4 生物柴油的几何平均直径总体小于石化柴油,且排放中颗粒物的几何平均直径随掺混比例的升高呈下降趋势.

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Particulate emission characteristics of vehicle diesel engine fuelled with palm-oil derived biodiesel.

LI Li1, WANG Jian-xin1*, XIAO Jian-hua1, WANG Zhi1, YANG Wen-ming2(1.State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy,Tsinghua University, Beijing 100084, China；2.Department of Mechanical Engineering, Faculty of Engineering, National University of Singapore, 117575 Singapore). China Environmental Science, 2014,34(10)：2458～2465

Characteristics of particulate emission of engines fuelled with different blend ratios of palm oil derived biodiesel and Ultra Low Sulfur Diesel (ULSD)were studied using a China-IV diesel engine. Five biodiesel-ULSD blends of 0%、10%、20%、50% and 100% were tested. The particle mass (PM)concentration, particle number (PN)density, and particle size distribution were measured by DMS500 particulate spectrometer. The results showed PM concentration decreased with the increase of biodiesel blend ratios. The total PN density decreased significantly at high load,while increased at low and medium loads. Bimodal PN size distribution was observed corresponding to nucleation mode and accumulation mode particles. Comparing with ULSD, biodiesel exhibited higher percentage of nucleation mode PN emissions and lower percentage of accumulation mode PM emission. Also, biodiesel exhibited smaller particulatd mean diameter than that of ULSD.

China- IV diesel engine；biodiesel；particulate matter；particle size distribution

TK464

A

1000-6923(2014)10-2458-08

2013-12-28

科技部国际合作项目(2012DFG61960)

* 责任作者, 教授, wangjx@mail.tsinghua.edu.cn

李 莉(1976-),女,河南南阳人,清华大学汽车系博士研究生,主要从事内燃机替代燃料的燃烧和排放研究.发表论文12篇.