渤海东部和黄海北部沉积物中重金属分布特征

蓝先洪,蜜蓓蓓,李日辉,秦亚超,王中波,陆 凯 (1.国土资源部海洋环境与油气地质重点实验室,山东 青岛 266071；2.青岛海洋地质研究所,山东 青岛 266071)

渤海东部和黄海北部沉积物中重金属分布特征

蓝先洪1,2*,蜜蓓蓓1,2,李日辉1,2,秦亚超1,2,王中波1,2,陆 凯1,2(1.国土资源部海洋环境与油气地质重点实验室,山东 青岛 266071；2.青岛海洋地质研究所,山东 青岛 266071)

通过对渤海东部及黄海北部海域138个站位沉积物样品的重金属等含量分析,研究了该海域沉积物重金属元素分布特征及其控制因素.渤海东部及黄海北部海域沉积物中As、Cu、Cd、Cr、Co、Hg、Ni、Pb、V、Zn的平均含量分别为:9.87,20.1,0.15,58.9,11.6,0.02,26.7,23.0,74.0,65.5μg/g;重金属元素Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn含量与有机碳含量、小于63μm细粒沉积物呈显著正相关,其在表层沉积物中的分布明显受到有机质含量和沉积物粒径的控制,而As、Hg分布没有明显受到有机质含量和沉积物粒径的影响.富集系数显示, Cr、Co、Ni、Pb、V和Zn为无富集;Cu为轻度富集;As、Cd和Hg为中度富集;依据Q-型聚类分析特征,将研究区域沉积物划分为3个不同的重金属分区,Ⅰ类区沉积物Hg富集程度较高;Ⅱ类区沉积物As富集程度较高;Ⅲ类区重金属元素含量普遍较高,尤其Cu、Zn和Cd含量明显增高.

渤海东部；黄海北部；重金属；分布特征；控制因素

沉积物环境地球化学作为海洋环境科学的重要组成部分,近年来一直是海洋科学研究中的热点.海洋底质沉积物不但是污染物的主要富集介质和重要的生物栖息场所,而且作为比水介质更稳定、更概括和更强烈的区域环境质量状态和趋势指示作用的监测要素, 而日益引起关注[1-6].

近年来,国内外学者对中国近海海域重金属分布和污染状况作了较为系统的研究[3-10],陈江麟等[6]认为渤海北部辽东湾海区表层沉积物中Hg和Cd污染最重,秦皇岛近岸海区表层沉积物中 Hg污染比较突出,南部莱州湾和黄河口海区仅在莱州湾表层沉积物中发生偏中度 Hg污染,辽东半岛近岸海区呈现偏中度的 Hg污染.李淑媛等[7]认为 20世纪 60年代以来渤海沉积物中Cu、Pb、Zn、Cd 的污染程度明显加重.北黄海表层沉积物未受Cu、Cd、Pb、Zn、Hg的污染,个别站位的As存在中度污染[8].国内对近海重金属的相关研究主要集中在对重金属分布的探讨[3-4]或者局部海域简单污染程度评价[11-12].已有结果表明[13],由于人类的生产活动已造成近海沉积物中重金属含量明显增加,其在沉积物中的沉积、分布变化主要受陆源排污及海湾和河口水动力条件的影响和控制.目前,主要是针对渤海东部或北黄海区域沉积物重金属地球化学方面的研究,而且大部分集中于重金属含量分布和简单污染程度评价的研究[6-11],缺乏渤海东部与黄海之间的连片分析,对该地区沉积物重金属控制因素研究也较少[11].因此本文依据海洋区域地质调查项目的资料,将渤海东部和黄海北部海域进行连片分析,以期全面了解该区域沉积物中重金属元素分布特征及其控制因素.

1 材料与方法

1.1 样品采集

渤海东部和黄海北部海域沉积物样品于2008年和2009年由科研调查船“勘407”完成,使用箱式采样器采集样品(138个样点见图1),用塑料勺取其中央未受干扰的表层沉积物(0～5cm),密封保存于预先清洗干净的聚乙烯样品袋中,0～4℃下保存.

1.2 样品分析

1.2.1 元素与有机碳分析 Cu、Pb、Zn等测定是将试样用混合熔剂熔融,以硝酸铵为氧化剂,加少量溴化锂作为脱模剂,试样与熔剂的重量比为1:12.在熔样机上于 1050℃熔融,制成玻璃样片,用熔片法-X射线荧光光谱仪(XRF)进行测定;采用原子荧光光谱法(AF)测定As和Hg; Cr、Ni、Co、Cd、V采用等离子质谱法(ICP-MS)测定,将样品溶液以气动雾化方式引入射频等离子体,能量传输过程中导致蒸发、原子化、电离,通过离子提取接口将产生的离子提取入真空系统,然后根据其质荷比不同用质谱仪进行分离测定;采用容量法(VOL)测定有机碳,试样在加热条件下,用一定量标准重铬酸钾-硫酸溶液来氧化有机碳,剩余的重铬酸钾用硫酸亚铁标准溶液回滴,从所消耗的重铬酸钾计算有机碳的含量.对样品采用以下几种质量监控方法:(1)使用国家一级标准物质进行测试结果比对;(2)密码样品的双份分析;(3)沉积物样品全分析的百分数加和.所有分析项目均设置空白与重复,用于质量控制的标准样结果与参考值吻合较好,相对标准偏差<5%,表明测试结果准确可靠.

图1 渤海东部和黄海北部沉积物采集站位Fig.1 The sediment sampling stations in the eastern Bohai Sea and the northern Yellow Sea

1.2.2 粒度分析 粒度分析时,取10g干样,分别加10%的H2O2和0.1mol/L的盐酸浸泡,以消除有机质和自生碳酸盐的影响,采用 Malvern Mastersizer 2000型激光粒度仪测定,具体方法见文献[14].对228个样品进行了粒度分析,分析结果间隔为1/2～1/4φ.

2 结果与讨论

2.1 沉积物的粒度组成特征

研究区表层沉积物粒径组成变化范围较大.依据伍登—温特华斯等比制φ值粒级标准,黏土(>8φ,粒径范围<3.9μm)、粉砂(8～5φ,粒径范围 3.9～63μm)和砂(4～1φ,粒径范围63～1000μm)的平均体积分数分别为34.88%、51.66%和14.46%.依据Folk分类将研究区的表层沉积物分4类,分别是粉砂、砂质粉砂、粉砂质砂、砂,以及少量含砾沉积物(含砾粉砂质砂和砂质粉砂).分布较广的为砂质粉砂和粉砂质砂.砂质粉砂在研究区分布最广,主要分布在研究区的中西部和山东半岛的东南部,平均粒径为5.38φ,主要在 4.21～6.42φ之间变化;粉砂质砂在研究区分布次之,主要分布在渤海东部和北黄海西部,平均粒径为 3.99φ,变化范围较大,主要在 2.29～5.13φ之间.表层沉积物的平均粒径为 1.98～7.41φ,大部分分布于4～6φ (图2).研究区表层沉积物类型较为简单,总体表现为南细北粗、东西分带的特点(图 2),形成以平行岸线的条带状分布格局为主体的南北不同的镶嵌图案.

图2 表层沉积物的平均粒径(φ)分布Fig.2 Distribution of mean grain-size of surface sediment (φ)

2.2 重金属含量

2.2.1 重金属空间分布 由表1可见,研究区域重金属平均值V含量最高,Hg含量最低,从高到低的排序为:V＞Zn＞Cr＞Ni＞Pb＞Cu＞Co＞As＞Cd＞Hg;变异系数介于19.5～200之间,除Hg分散程度较大(变异系数大于100)外,其他元素的变异系数均小于50;Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V变异系数较小,空间分布较均匀,离散性较小;而 Hg的空间变异系数均大于50,说明Hg元素的含量空间分布不均匀,离散程度较大.

由图3可见Cu、Cr、Co、Ni、V、Zn等重金属元素的含量分布类似,它们在研究区西北部、南部和北黄海中西部沉积物中含量最高.整体表现为中西部区域元素含量高于西部和东部,最高值区在研究区的南部海域,最低值区出现在北黄海东部.从整个研究区来看,Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn等元素同小于 63μm细粒沉积物呈较强正相关,即沉积物粒径越细,则这些元素含量值也较高.这些含量高值区基本上与沉积物细粒组分分布非常一致,其平均粒径 6～7φ(图 2),反映出这些元素主要富集在较细的粉砂、黏土质组分中(表 2),黏土矿物是这些元素的最重要的载体.Pb含量分布与Cu等重金属高值区都出现在山东半岛东南方向的黄海中部区域,说明有着相似的生物地球化学行为[5];但Cu、Zn等重金属主要富集于细、极细粉砂及粗黏土中,而Pb富集于细砂、极细砂及粗粉砂中[5],因此他们的控制因素有所不同.As的平面分布与其他元素差异较大,在北黄海中部、山东半岛北部和研究东北部、西北部海域含量较低,而在研究区渤海海峡、山东半岛东部、辽东半岛西南角和研究区西南角含量较高.Hg含量高值区主要分布辽东半岛东南部,在西北角和西南角含量也较高,与其他元素和沉积物类型相关性较弱(表2).Cd、As、Hg 高值区出现在城市近岸和河口区,说明这些金属污染物的来源可能与城市污水及河流排放有关[3].由重金属平面分布和相关分析表明(图3和表2),大多数重金属的分布与沉积物粒径具有一定的相关性,反映了在该区域“元素的粒度控制律”[2],而沉积物粒径主要反映了水动力强弱,说明水动力对该区域元素的迁移及富集起到十分重要的作用.

2.2.2 重金属含量与周边河口沉积物重金属含量对比 研究区重金属元素含量与滦河口、辽河口、黄河口、海河口和鸭绿江口等河口沉积物含量对比结果表明(表3),研究区沉积物重金属元素含量大多数介于周边河流重金属含量之间,体现研究区沉积物的“亲陆性”和物质来源的复杂性;大部分重金属元素的丰度与周边河口沉积物中重金属元素的丰度相比均无显著的变化,仅在个别元素上有高低之分,如Ni元素高于滦河口和鸭绿江口沉积物含量,而Cu、Pb低于滦河口、海河口和鸭绿江口沉积物含量,高于其他河口沉积物含量,Zn含量低于海河口、辽河口、双台子河口和鸭绿江口沉积物含量,高于其他河口的含 量;Cd含量低于周边河口沉积物Cd含量.

表1 表层沉积物重金属含量的统计特征(μg/g)Table 1 Statistical characteristics of heavy metal contents in surface sediment (μg/g)

图3 表层沉积物Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V、Cd、As、Hg含量分布Fig.3 Concentrations of Cu, Pb, Zn, Cr, Ni, Co, V, Cd, As and Hg in surface sediments

表2 渤海东部和黄海北部表层沉积物各组分的相关关系Table 2 Correlation coefficients between the elements of surface sediment in the Eastern Bohai Sea and the NorthernYellow Sea

2.3 重金属含量影响因素分析

2.3.1 有机质 有机碳(TOC)与有机质含量有很好的正比关系.研究区除 As、Hg外,其他重金属均与有机碳(TOC)呈显著相关关系(表 2),说明Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、V、Co、Cd 在表层沉积物中的分布明显受到有机质含量的影响,而As、Hg与有机物之间的结合作用较弱[15],分布受有机质含量变化的影响较小.

表3 研究区与滦河口、海河口、辽河口、黄河口和鸭绿江口等沉积物重金属含量(μg/g)对比Table 3 Comparison between the studied area and concentration of heavy metals (μg/g)in the sediment of the Luanhe River estuary, Haihe River estuary, Liaohe River estuary, Yellow River estuary, and Yalu River estuary

2.3.2 沉积物粒径 沉积物粒度分布是物质来源、输移能力和输移路径的综合反映,也是影响重金属含量的一个重要因素[18-20].在许多研究中,沉积物细粒级组分与重金属含量之间均呈显著的正相关关系[9-10].本研究重金属含量和沉积物粒径的相关分析显示(表2),除Hg外,其余几种重金属含量均与粒径<63μm 部分呈正相关性,Cu、Zn、Cr、Ni、V、Co呈显著相关性(P≤0.01均呈显著正相关);Hg与沉积物粒径没有相关性.

2.4 重金属的富集

富集因子(EF)是用来表征沉积物中金属元素富集和污染状况的参数,数学表达式为 EF=(metal/Al)sample/(metal/Al)background[21].计算EF时采用 Al作为标准化元素,考虑到区域的差异,背景值尽量采用海洋沉积物背景值,本文采用工业化以前海洋沉积物中重金属的背景值[22].Sutherland[23]根据元素富集系数的大小将沉积物富集程度划分为5类:EF<2,表示无富集至轻度富集;EF=2～5,中等富集;EF=5～20,显著富集; EF=20～40,高度富集;EF>40,极高度富集.富集系数的计算结果(图4)表明,研究区表层沉积物重金属富集状况可分为3类:Cr、Co、Ni、Pb、V、Zn等元素的富集系数<1.5,接近海洋沉积物自然背景值,无富集,但有个别站位样品中 Ni和 Pb的EF>1.5;Cu为轻度富集(1.5

图4 表层沉积物金属元素的富集系数Fig.4 Enrichment factors (EF)of metals in surface sediment

轻度和中度富集元素(Cu、As、Cd和Hg)EF的空间分布(图5),其最显著特征是近岸海域及其泥质区的富集程度较高,说明沉积物中Cu、As、Cd和 Hg污染主要是由近岸物质输入造成和沉积物的粒度是控制重金属含量的主要因素之一.其次,西北部沉积物的 EF由岸向海逐渐增高,说明海洋环境中海流对物质的沉积与分布具有重要意义.海流是经渤海海峡北上进入辽东湾,复州湾和金州湾的海水在向西扩散的过程中受到来自由北向南流经辽东湾东岸的来自辽河口海流的阻碍(图 6),所含的污染物在附近沉淀下来,造成研究区西北部沉积物污染物含量的上升[3].Cd在研究区北黄海西部和黄海中部泥质沉积区出现了2个Cd富集区,这说明沉积物中Cd与As、Hg重金属在搬运和沉积过程中所受到的控制因素不同(表3),Cd的分布可能更易受悬浮物浓度、有机质含量以及水体盐度的共同影响[5].

2.5 重金属来源分析

本文以沉积物10种重金属元素和沉积物物理性质作为变量进行主成分分析,使用 SPSS统计软件,采用方差极大旋转法,提取特征根>1 的因子,通过 Varimax旋转法解释各因子的实际意义(表4).分析得到2个因子代表了原始数据全部信息的 79.12%(表 4).第 1主成分的贡献率为67.61%,远高于其他因子.该因子 Cr、Ni、Co、Cu、Zn、V、Pb占有较高的正载荷,Cd占有中等正载荷.Cr、Ni、Co、Cu、Zn、V、Pb等存在于黏土矿物之中,或者易受黏土成分吸附而集聚(表 2),表明这些元素主要来自大陆风化产物,通过胶体和矿物颗粒运移[24].

第2主成分的贡献率为11.51%,As占有较高的正载荷,Hg具有较高的负载荷.第 2主成分代表自然来源与人为源的混合源,Hg除河流输入外,大气沉降可能也是其来源之一[3].

将研究区重金属含量进行 Q-型聚类分析(欧式距离,华氏法,表 5),138个表层沉积物可分为3大类(图7).

第1类区域沉积物包括66个站位,其分布区为北黄海东部和山东半岛北部及与渤海东部连;该区域沉积物Hg富集程度较高,As、Cu、Zn、V和Ni等含量较低(表5).由于受到该区域辽南沿岸流的影响(图 6),鸭绿江入海物质主要向西部输送,少部分向西南及向南输送[25],该区域 Hg含量较高与鸭绿江物质影响有关[26];渤海东部是进人渤海海水和黄海传来潮波的主要通道,受外来水的影响大;辽东湾中部海流和沿岸流作用强、波浪和潮汐很活跃的地区,重金属含量较低.

表4 重金属元素R-型主因子负荷矩阵Table 4 Type-R rotated factor matrix of heavy metal elements

表5 Q-型分区重金属含量的统计特征(μg/g)Table 5 The statistical characteristics of heavy metal contents(μg/g)

第2类区域沉积物包括23个站位,主要位于山东半岛东部、辽东半岛沿岸金州湾地区和研究区西南部,处在与沿岸流和黄海水团作用边缘(图6),其物质组成可能受到山东半岛周边沿岸流和辽东半岛沿岸人类活动及侵蚀产物的影响.辽东半岛沿岸海域水深较浅,水动力较强,河流入海物质很少在此沉积,该区重金属多来自沿岸人类活动的排放,造成轻度污染[10].此类沉积物中Hg、Cd含量较低,As和Ni含量介于效应浓度中值与效应浓度低值之间,其他重金属含量均比 1类区含量高(表5).

图6 研究海区流系示意[25,29]Fig.6 The ocean current patterns in the studied area[25,29]

图7 重金属分区Fig.7 Distribution and zonation of heavy metals

第3类沉积物包括49个站位,主要位于北黄海中部和研究区的西北部、东南部,此区域的沉积物细粒组分含量较高(图2).研究区西北部在潮流为主的水动力作用下(图6),入海的细颗粒物质在渤海湾中南部及其向辽东湾呈条带状延伸区域沉积,形成了渤中泥质沉积,因而大量的重金属元素在细颗粒物质的吸附作用下在此沉积,使得该区域具有较高的重金属含量,造成中度污染[10].这些沉积物中Cu、Zn和Cd含量明显增高,As和Ni含量介于效应浓度中值与效应浓度低值之间(表5),其他重金属含量也较高,是3个区域重金属含量最高的区域(表5),有部分站点处于生态危害的中等级别[25-26],但平均含量低于我国海洋沉积物Ⅰ类标准值[27].

4 结论

4.1 渤海东部及黄海北部海域沉积物中重金属元素 As、Cu、Cd、Cr、Co、Hg、Ni、Pb、V和 Zn的平均含量分别为 9.87,20.1,0.15,58.9,11.6,0.02,26.7,23.0,74.0,65.5μg/g;沉积物中 Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Co、V、Cd 和 As空间分布较均匀,离散性较小,而Hg空间分布不均匀,离散程度较大.

4.2 富集系数显示,渤海东部及黄海北部海域沉积物中 Cr、Co、Ni、Pb、V、Zn无富集;Cu轻度富集;As、Cd和Hg为中度富集.

4.3 渤海东部及黄海北部海域沉积物中重金属元素Cu、V、Cr、Co、Ni、Zn含量与有机碳含量显著正相关,其在表层沉积物中的分布明显受到有机质含量的控制,而 As、Hg分布受有机质含量变化的影响较弱.

4.4 依据 Q-型聚类分析特征,将研究区域沉积物划分为 3个不同的重金属分区,Ⅰ类区沉积物Hg富集程度较高,Cu、Zn、V和Ni等含量较低;Ⅱ类区沉积物中As含量较高,Hg、Cd含量较低;Ⅲ类区Cu、Zn和Cd含量明显增高,其他重金属元素含量也较高.

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Distribution of heavy metals in surface sediments in the eastern Bohai Sea and the northern Yellow Sea.

LAN Xian-hong1,2*, MI Bei-bei1,2, LI Ri-hui1,2, QIN Ya-chao1,2, WANG Zhong-bo1,2, LU Kai1,2(1.Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resource and Environmental Geology, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, China；2.Qingdao Institute of Marine Geology, Qingdao 266071, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2660～2669

Based on the concentration of As, Cu, Cd, Cr, Co, Hg, Ni, Pb, V and Zn in sediment samples taken from 138 stations in Eastern Bohai Sea and Northern Yellow Sea, the distribution characteristics and controlling factors of heavy metals in marine sediment were studied. The average concentration of As, Cu, Cd, Cr, Co, Hg, Ni, Pb, V and Zn were 9.87,20.1, 0.15, 58.9, 11.6, 0.02, 26.7, 23.0, 74.0 and 65.5 μg/g, respectively. Contents of Cu, V, Cr, Co, Ni and Zn showed a significantly positive correlation between organic carbon contents and the amount of fine-grained sediments (<63 μm) and its distribution in surface sediments was controlled obviously by the contents of organic matters and sediment grain sizes while As and Hg distribution was not significantly affected by the contents of organic matters and particle sizes of sediment. Enrichment factors (EF) were calculated to determine whether the observed concentration was higher than background levels. Three groups of elements: (1)Cr, Co, Ni, Pb, V and Zn were at background concentrations; (2)Cu was slightly enriched; and (3)As, Cd and Hg were moderately enriched. According to the Q-type cluster analysis,characteristics of the sediment in the study area could be divided into three different zones of heavy metal distribution.Class Ⅰ featured high Hg enriched sediment; As of Class II region was higher degree of enrichment; Class III region was higher for all heavy metal elements, especially Cu, Zn and Cd.

eastern Bohai Sea；northern Yellow Sea；heavy metals；distribution；controlling factors

X142

A

1000-6923(2014)09-2660-09

2014-01-22

国家自然科学基金项目(41206053,41330964);国土资源大调查项目(GZH200800501,GZH201400205)

* 责任作者, 研究员, lanxh@qingdaonews.com

蓝先洪(1958-),男(畲族),浙江遂昌人,主要从事海洋沉积地球化学研究.发表论文90余篇.