高含硫天然气脱硫装置操作条件的优化
2013-12-23吴基荣雷文权梁建伟邱正阳
邱 奎,吴基荣,雷文权,梁建伟,邱正阳,何 柏
(1. 重庆科技学院 化学化工学院,重庆 401331;2. 西南石油大学 化学化工学院,四川 成都 610500;3. 中国石化 中原油田普光分公司天然气净化厂,四川 达州 636156;4. 中国石油 乌鲁木齐石化公司化肥厂, 新疆 乌鲁木齐 830019)
我国西南地区目前正在大规模开发、加工高含硫天然气。由于天然气中H2S、CO2、有机硫等酸性组分浓度高,使天然气处理技术难度增大,同时加大了加工成本[1]。醇胺法是天然气脱硫的主流方法,也适合高含硫天然气脱硫加工。国外一些高含硫气田,如法国拉克气田[2]、俄罗斯阿斯特拉罕气田[3]、加拿大Pine River气田[4]等分别采用甲基二乙醇胺(MDEA)法、混合胺法和砜胺法脱硫。实践证明MDEA法净化度高,能够胜任高含硫天然气净化要求。
我国在中、低含硫和含碳天然气的净化中广泛采用MDEA法,而高含硫天然气的净化经验不够丰富,尚处于探索和经验积累的阶段。中国石油川西北净化厂采用砜胺法处理高含硫天然气,取得了较好的效果[5]。中国石化中原油田普光分公司天燃气净化厂在引进国外技术的基础上,于2009年在国内建成了高压、高含硫天然气处理装置(装置总规模36×106m3/d),从运行情况看总体上达到设计要求,但还存在闪蒸气量过大引起烃损失增多和净化过程对CO2脱除过度带来净化气流量减小等问题[6]。
国外在高含硫天然气脱硫的工艺模拟与优化方面开展工作较早,着重从计算方法和能耗优化上对醇胺系统进行模拟计算[7-8]。在国内,龙增兵等[9]采用Pro-II流程模拟软件对高含硫天然气脱硫工艺方案选择进行了讨论和模拟评价,但针对的仅是工艺初步设计阶段的模拟。张燃[10]采用Visual C++6.0语言开发了天然气脱硫装置优化设计软件,该成果主要应用于常规含硫天然气模拟优化。对高含硫天然气脱硫装置进行模拟优化,对于实现脱硫过程的节能降耗、经济运行具有积极意义。
本工作采用Aspen Plus流程模拟软件,以脱硫装置年利润为优化目标、净化气质量为约束条件、操作参数为变量,建立稳态优化模型,对高含硫天然气脱硫实际工艺过程进行模拟,得到了操作条件优化方案。
1 脱硫工艺流程
1.1 原料天然气组成及净化气要求
原料天然气的摩尔组成为:CH474.29%,C2H60.02%,H2S 16.93%,CO28.26%,COS 0.02%,He 0.01%,N20.47%。净化气中要求ρ(H2S)≤6 mg/m3,x(CO2)≤3%,总硫含量不大于200 mg/m3。
1.2 脱硫工艺流程
某高含硫天然气净化厂300×104m3/d脱硫装置的模拟工艺流程见图1,主要操作参数见表1。该工艺采用MDEA法脱硫,为适应天然气高含硫的特点[2],在两级脱硫吸收塔之间设有COS催化水解工段,使COS转化率达90%以上,保证了净化气总硫含量达标。
图1 MDEA法的脱硫工艺流程Fig.1 Methyldiethanolamine(MDEA) sweetening process diagram.
表1 300×104 m3/d脱硫装置的主要操作参数Table 1 Operating parameters of the 300×104 m3/d sweetening unit
2 脱硫工艺流程的模拟
2.1 稳态优化模型
2.1.1 脱硫反应机理
模拟采用Aspen Plus流程模拟软件(V7.1版本),脱硫数据包选用KMDEA,非理想性溶液的计算采用电解质溶液方程ELECNRTL,气相的计算模型采用Redlich-Kwong方程,脱硫反应选用以吸收H2S为主的MDEA-ACI方程[11]。
H2S与MDEA反应属瞬间质子传递反应,受化学平衡控制,见式(1)。CO2与醇胺反应较复杂,必须有水参与才能反应,属假一级反应,受动力学控制,反应速率比式(1)慢许多,其总反应式见式(2)[12]。
工业上正是利用MDEA溶液与H2S和CO2发生化学、物理吸收速率上的巨大差异实现选择性脱硫。脱硫效果以净化气中H2S和CO2含量来衡量。脱硫选择性(S)是指天然气中同时存在H2S和CO2时,溶液选择性地脱除H2S的能力,其定义见式(3)[13]。
2.1.2 关键工艺条件
根据操作经验,影响天然气脱硫净化效果和装置能耗的关键工艺条件通常是吸收塔压力、吸收塔温度、吸收塔塔板数、溶液循环量和重沸器热负荷。因此,选取这5个操作参数作为模拟优化的决策变量,首先通过敏感性分析,明确各操作参数对脱硫效果影响的强弱程度,然后再进一步对参数进行优化,以获得最优操作条件。
以表1中的操作条件及天然气组成作为模拟优化的参数设定值,通过改变决策变量的取值,考察操作参数对脱硫净化效果影响的敏感性。
2.1.3 目标函数
目标函数的选择,不能仅仅以脱硫装置操作费用最低作为优化目标,因为操作费用最低不一定能保证脱硫装置经济效益最好。根据脱硫操作经验,溶液再生占据脱硫操作能耗及费用中绝大部分,因此,单从降低操作费用角度出发,只要减少溶液循环量,则公用工程消耗将减少,操作费用降低。但这通常是以提高吸收塔压力、增加吸收塔塔板数来实现的,这样会导致脱硫选择性降低、净化气流量减小和销售收入降低。所以,优化目标宜设置为脱硫装置年利润,操作条件作为决策变量,建立混合整数非线性规划模型[14],见式(4)~(6)。
式中,Q为最大年利润,元/a;h(x,y)函数为工艺中系列等式约束方程,如物料、能量衡算方程;g(x,y) 函数为工艺中系列不等式约束方程,如净化气中H2S和CO2含量约束条件。脱硫装置全年工作时间按330 d计算,寿命周期为15 a。
2.2 求解方法
该高含硫天然气脱硫装置为已建装置,操作条件优化目的就是在设备投资和劳动力成本已确定情况下,使脱硫经济效益最大化。利用Aspen Plus流程模拟软件的优化工具,调整各操作参数,可计算出设备能耗及净化气流率等数据。将相关的数据代入目标函数式(4),当满足年利润最大化时,即得到优化结果,具体求解过程如下。
2.2.1 基本参数和经济数据设定
为了将脱硫工艺的公用工程中各种耗能工质方便转化成操作费用,采用耗能工质能源折算值[15]进行换算(见表2)。
表2 耗能工质能源折算值Table 2 Equivalent coefficient of the energy consumption of energy transfer medium
工艺优化中涉及的一些经济数据做如下假设:平均固定资产投资8.4×106元/a,设备维修成本6.3×106元/a,人工成本7.0×105元/a,净化气1.4 元/m3,汽油9 000 元/t,标准油的价格可参照释放相同热值的汽油的价格来计算。循环水在换热器进、出口温差(tout-tin)为7 ℃
2.2.2 计算步骤
在脱硫工艺中,操作费用主要体现在公用工程的工质消耗,为便于统计相同工质的操作费用,式(8)中Co按照机泵操作费用、冷却器操作费用和蒸汽加热器操作费用3项进行分类统计[16],各项目计算如下:
式(10)中下标的数字对应流程图1中设备的编号,以下相同。
在操作费用计算中未统计换热设备E4和E17,因为它们的换热介质并非来自公用系统,计算中不作考虑。
式中,η为蒸汽的热效率,取值0.75~0.80。
由目标函数可知,脱硫装置年利润取决于年销售收入Is、年操作费用Co和年平均投资费用∑Zi等3个因素。∑Zi是固定值。Is取决于净化气价格和净化气流量,设定净化气出厂价格为固定值,则净化气流量会影响年利润。对于高含硫天然气脱硫,由于酸性组分含量远高于普通含硫天然气,所以净化加工后获得的净化气流量会明显低于原料气流量。因此,获得尽可能高的净化气流量是提高年利润的重要手段之一。Co由操作参数决定,在∑Zi、净化气价格和净化气流率一定的情况下,Co是影响脱硫装置年利润的主要因素。
2.2.3 变量范围与初值设定
为提高工艺优化计算的准确性和减少迭代计算时间,各变量的取值范围参照表1执行,初值的设定为吸收塔温度39 ℃,吸收塔压力8 MPa,溶液循环量22.00 Mmol/h,吸收塔塔板数18块,重沸器热负荷131 GJ/h。
2.2.4 约束条件
脱硫工艺中的物料、能量平衡的等式约束方程采用MESH方程[17]。不等式约束条件主要包括净化气中H2S和CO2含量,应分别满足ρ(H2S)≤6 mg/m3,x(CO2)≤3%。
3 结果与讨论
3.1 操作条件对天然气净化效果影响
3.1.1 吸收塔温度
吸收塔温度对天然气净化效果的影响见图2。由图2可见,在30~45 ℃内,净化气中H2S和CO2含量均随温度的升高而下降,说明尽管热力学上醇胺与H2S和CO2反应属放热反应,低温有利于酸气吸收,但升温在动力学上加快了醇胺与H2S和CO2反应的速率,净化效果提高。在30~45 ℃内,H2S含量仅从5.18 mg/m3降至4.77 mg/m3,而CO2含量从0.92%(x)降至0.74%(x),说明吸收塔温度对H2S净化效果影响不敏感,而对CO2净化影响敏感。
图2 吸收塔温度对净化气中H2S和CO2含量的影响Fig.2 Effects of absorber temperature on the contents of H2S and CO2 in treated gas.
3.1.2 吸收塔压力
吸收塔压力对天然气净化效果的影响见图3。由图3可见,当压力从5 MPa升至9 MPa时,净化气中H2S含量从6.61 mg/m3降至4.11 mg/m3,变化幅度较小,说明压力对H2S净化效果影响不敏感,6 MPa以上操作就能保证H2S净化达标。这可解释为醇胺吸收H2S是瞬间质子传递反应,化学作用占绝对主导地位,所以压力对H2S吸收影响较小;随压力的升高,净化气中CO2含量由1.46%(x)降至0.55%(x),降幅明显,但在压力变化范围内CO2含量始终能满足天然气的质量要求。醇胺吸收CO2属物理吸收占主导地位下同时存在化学吸收的过程。根据亨利定律,酸气分压与平衡溶解度成正比。总压越高,酸气分压也越高,这有利于提高反应传质速率,增大溶液酸气负荷,提高气体净化效果[18]。吸收塔压力升高主要增加了醇胺对CO2的吸收,CO2的过度吸收会减少净化气流量,因此需要在后续工艺优化中做进一步分析。
图3 吸收塔压力对净化气中H2S和CO2含量的影响Fig.3 Effects of absorber pressure on the contents of H2S and CO2 in treated gas.
3.1.3 吸收塔塔板数
保持第一吸收塔塔板数为7块,第二吸收塔塔板数在3~11块之间变化,即总塔板数变化范围为10~18块,考察吸收塔塔板数对净化效果的影响,模拟结果见图4。由图4可知,吸收塔塔板数从10块增至18块,净化气中H2S含量则从15.94 mg/m3降至4.87 mg/m3,塔板数超过13块后,随塔板数的增加,H2S含量下降趋势变缓;当塔板数达到14块即可满足净化气中ρ(H2S)≤6 mg/m3的质量要求;CO2含量随塔板数的增加基本呈线性递减,由2.02%(x)降至0.78%(x),整个塔板数变化范围内CO2含量都能满足天然气的质量要求。吸收塔塔塔板数的选择主要应考虑对H2S的脱除效果。
图4 吸收塔塔板数对净化气中H2S和CO2含量的影响Fig.4 Effects of absorber tray number on the contents of H2S and CO2 in treated gas.
通常在满足净化气质量要求的前提下,都希望通过减少吸收塔塔板数来提高脱硫选择性,以得到更多净化气,并获得高H2S含量的酸气供硫回收装置使用,此时以增加一定的溶液循环量为代价是值得考虑的。分析模拟数据还可得出,高含硫天然气脱硫吸收塔的塔板数与常规含硫天然气脱硫塔的无异,不会因为酸性组分含量剧增而导致塔板数增加,仅仅是溶液循环量增加较多,有限的塔板数量足以保证净化气的质量[19]。
3.1.4 溶液循环量
溶液循环量对天然气净化效果的影响见图5。溶液循环量从13.00 Mmol/h增至16.00 Mmol/h时,净化气中H2S含量由29.00 mg/m3降至8.70 mg/m3,CO2含量由2.60%(x)降至1.30%(x),降幅都很大;如再增加溶液循环量,则净化气中H2S和CO2含量下降趋势就变得平缓;溶液循环量达到19.10 Mmol/h时可满足ρ(H2S)≤6 mg/m3的净化要求,此时净化气中CO2含量为0.96%(x)。
图5 溶液循环量对净化气中H2S和CO2含量的影响Fig.5 Effects of L on the contnets of H2S and CO2 in treated gas.
在给定吸收塔温度和压力的情况下,醇胺溶液的酸气负荷是确定的,溶液循环量的值将取决于天然气处理量和酸气含量。在满足净化气质量前提下,通常希望吸收塔在低液气比下操作,以确保更低的溶液循环量,富液再生所消耗的蒸汽量也就更低,而蒸汽的耗费在脱硫操作费用中所占比重是最大的,通常达到70%以上[13]。对于常规含硫天然气脱硫,在较低液气比下操作可满足气体净化要求,但高含硫天然气由于酸性组分含量高,必须采用很高的溶液循环量才能达到净化要求。通过与相同规模装置对比,高含硫天然气脱硫装置的溶液循环量是常规脱硫装置的10倍以上[20],溶液循环量大幅提高将带来再生能耗的增大和操作费用显著增加,因此是工艺优化研究的重点。
3.2 重沸器热负荷对溶液再生温度的影响
重沸器热负荷对溶液再生温度的影响见图6。由图6可知,随重沸器热负荷的增大,溶液再生温度稳步升高。当热负荷达140.6 GJ/h时,溶液温度可达到128 ℃,满足再生要求。由此计算出,每再生1 Mmol/h醇胺溶液约需要6 391 MJ/h加热负荷。
图6 重沸器热负荷对溶液再生温度的影响Fig.6 Effect of reboiler duty on solution regeneration temperature.
醇胺溶液再生既要保证H2S和CO2从溶液中得到彻底解吸,还要防止再生温度过高导致溶液发生热降解。工业实践表明,溶液再生温度控制在120~135 ℃就可使醇胺溶液彻底再生[21]。当溶液循环量一定时,提高重沸器热负荷可使溶液再生温度升高,相应能耗也增大。
3.3 净化效果敏感性分析
为比较各操作条件对H2S和CO2净化效果影响的相对强弱性,为工艺优化奠定基础,特将各操作条件的变化幅度R(以满负荷100%作为参照)作为横坐标,净化效果为纵坐标,则操作条件对H2S和CO2净化效果影响的敏感性对比见图7;操作条件对脱硫选择性影响的敏感性对比见图8。
由图7可知,各操作参数中,溶液循环量对净化气中H2S含量的影响最显著,其次是吸收塔塔板数,而吸收塔温度和压力对H2S净化的影响不灵敏。由图7还可知,操作参数变化对CO2净化效果影响从大到小的顺序为:溶液循环量>吸收塔塔板数>吸收塔压力>吸收塔温度;在各操作参数变化范围内,净化气中CO2含量始终低于3%(x),说明气体净化主要目标是使H2S含量满足净化气的质量要求,而CO2脱除极易达到净化要求,因此,从节能降耗角度出发,应更强调脱硫选择性。从图8可知,溶液循环量、吸收塔塔板数和吸收塔压力的改变对脱硫选择性影响都很明显。
图7 操作条件对H2S和CO2净化效果影响的敏感性对比Fig.7 Sensitivity comparison of operating conditions impact on removal efficiency of H2S and CO2 in treated gas.
图8 操作条件对脱硫选择性影响的敏感性对比Fig.8 Sensitivity comparison of operating condition impacts on the desulfurization selectivity.
3.4 优化结果
3.4.1 吸收塔压力、吸收塔塔板数对溶液循环量和净化气流量的影响
吸收塔压力和吸收塔塔板数对溶液循环量和净化气流量的影响见图9。由图9可见,在给定压力下,随吸收塔塔板数的增加,溶液循环量呈下降趋势,这有利于降低公用工程费用;当塔板数增加至12块以上时,要达到净化要求对应的溶液循环量下降幅度就逐渐减缓;在相同塔板数下,高压下的溶液循环量比低压下的小,这是由于高压下溶液酸气负荷更大。由于在脱硫吸收压力过低的情况下要达到净化要求就需要更多溶液循环量,而且在相同处理量下设备尺寸要求更大,所以在研究优化操作条件时,压力变化范围选定为6~9 MPa。
图9 不同压力下吸收塔塔板数对溶液循环量和净化气流量的影响Fig.9 Effects of absorber tray number on L and treated gas flow(F) at different pressures.
由图9还可见,当吸收塔压力为9 MPa时,随吸收塔塔板数的增加,净化气流量逐渐增加,但塔板数超过12块时,净化气流量变化幅度趋缓;当吸收塔压力为6 MPa时,随吸收塔塔板数的增加,净化气流量先增加后下降;塔板数为14块时,净化气流量达到最大值3.88 Mmol/h。原因是塔板数较少时,为达到净化要求必须采用很大的溶液循环量,溶液循环量过高引起烃类溶解损失增大,因此净化气流量降低。随吸收塔塔板数的增加,溶液循环量降低,共吸收的烃类减少,净化气流量增加;当继续增加塔板数时,将有更多的CO2被溶液过度吸收,使脱硫选择性下降,也使得净化气流量下降。因此,希望在低循环量下得到较高的净化气流量,以达到脱硫装置利润最大化,应该选择合理的吸收塔塔板数,并适宜在相对低的压力下操作。
3.4.2 吸收塔压力、吸收塔塔板数对操作费用和年利润的影响
在不同吸收塔压力下吸收塔塔板数对操作费用和装置年利润的影响见图10。由图10可见,在吸收塔塔板数相同时,9 MPa时的操作费用低于6 MPa时的操作费用,但是装置年利润则相反。原因是低压下脱硫选择性提高,CO2脱除得少,烃类共吸收也减少,使得净化气流量比高压时增多,因此销售收入明显增大,这就使利润更大化。在6 MPa和塔板数为18块的条件下脱硫,总能耗为202.18 GJ/h,操作费用为43 265 元/h,年操作费用可达3.43×108元,装置年利润达到最大值6.91×108元。各设备能耗与操作费用的构成见表3。
图10 不同压力下吸收塔塔板数对操作费用和利润的影响Fig.10 Effects of absorber tray number on operating costs and profit at different pressures.
表3 脱硫装置的设备能耗与操作费用的构成Table 3 Energy consumption(E) and operating costs in the sweetening unit
以上操作费用和装置年利润的计算是建立在脱硫装置的公用工程消耗借助外界供应的基础上的。而高含硫净化厂的一个显著特点是脱硫过程将会有大量酸气被脱除送至硫回收装置,通过克劳斯反应副产硫磺和中压蒸汽(3.5 MPa)。这部分蒸汽的产量足以供给脱硫装置重沸器和水解反应器预热器使用。从表3操作费用的构成分析,溶液再生能耗是影响操作费用最主要的因素。从天然气净化厂全厂范围考虑,蒸汽的生产不消耗外界燃料,因此脱硫单元使用的蒸汽应按照零成本计算,这样脱硫装置操作费用将会大幅度降低。即脱硫装置利润最大化就应该以净化气流量最大作为优化目标,相应的优化操作条件为塔板数14块、吸收塔压力6 MPa、溶液循环量23.26 Mmol/h,对应的年操作费用2.3×107元,年利润1.01×109元。
4 结论
1)操作条件影响高含硫天然气脱硫净化效果的敏感性排序为:溶液循环量>吸收塔塔板数>吸收塔压力>吸收塔温度。
2)脱硫单元能耗构成中,蒸汽能耗占6.36%,其中以重沸器蒸汽能耗为主;冷却器能耗占25.53%,机泵类电力能耗占8.11%。在操作费用构成上,重沸器操作费用占88.58%,冷却水和电力费用所占比例较低。
3)脱硫装置的年利润主要受净化气流量和操作费用影响。当重沸器所用蒸汽按照外供蒸汽计算价格时,在优化的脱硫操作条件下对应年操作费为3.43×108元,年利润可达6.91×108元。当重沸器所用蒸汽由装置副产,以零成本计算时,年操作费用2.3×107元,年利润1.01×109元。
符 号 说 明
ai能量折算值,MJ
bi能源折算值(以标准油计),kg
Co年操作费用,元/a
CEi冷却器操作费用,元/a
CHi蒸汽加热器操作费用,元/a
CPi泵、风机操作费用,元/a
Cpro净化气价格,元/m3
EEi冷却器的能耗,MJ
EHi蒸汽换热器的能耗,MJ
EPi机泵、空冷器的单位时间能耗,kW·h
Fpro净化气流量,Mmol/h
Is年销售收入,元/a
nH2S每小时从天然气中脱除的H2S的物质的量,mol
nCO2每小时从天然气中脱除的CO2的物质的量,mol
Q 最大年利润,元/a
R 操作条件变化幅度,%
S 脱硫选择性,%
tin循环水在换热器进口的温度,℃
tout循环水在换热器出口的温度,℃
Z1年平均投资费用,元/a
Z2装置年维护费用,元/a
Z3人力成本,元/a
∑Zi年平均投资费用、设备维护和人力成本费之和,元/a
η 蒸汽的热效率,%
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