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宁东马家滩矿区天然放射性水平调查及辐射环境研究

2013-10-10苗文韬牛中平冀荣晓王天明刘卫国

关键词:子体铀矿放射性

苗文韬, 牛中平, 冀荣晓, 朱 鹏, 王天明, 刘卫国

(1.核工业二〇三研究所,陕西咸阳 712000;2.陕西彬长煤业有限责任公司,陕西 咸阳 713500)

宁东煤田是国家规划的重要能源化工基地之一,马家滩矿区是宁东煤田的重要组成部分,该矿区所处区域具有良好的铀成矿条件,为鄂尔多斯盆地西缘“逆冲断褶带式”砂岩铀成矿模式(张金带等,2005;李卫红等,2006)。随着综采放顶煤开采技术的逐渐应用,煤层上覆直罗组含铀砂岩导致的放射性异常对矿井安全生产带来了不利影响,铀矿化加大了煤矿开采中的辐射防护的难度。

通过对马家滩矿区,特别是矿区内太峪井田的研究,该井田范围约50 km2,采用综采放顶煤开采工艺,生产能力4.00 Mt/a。本次研究调查了该区域的天然放射性水平,分析了煤层开采后上覆含铀岩层的发展演化趋势和过程、铀矿化类型、辐射源项及其对环境造成的影响,证实了传统的认识和手段已不能满足矿井设计、生产和安全管理的需要。并研究这类井田的天然放射性水平调查方法和生产中采取的辐射防护措施。

1 区域放射性地质背景

1.1 区域地质构造及地层发育情况

研究区位于盆地西缘断褶带的马家滩-甜水堡段。该区域具有典型的逆冲推覆构造特征,断褶带由一系列近南北走向的背(向)斜和断裂构成(张杭,1989)。区内地层发育情况主要有上三叠统、中下侏罗统、下白垩统、第三系和第四系。上三叠统为延长群(T3y);中下侏罗统有富县组(J1f)、延安组(J1-2y)、直罗组(J2z)和安定组(J2a);下白垩统志丹群(K1zh)自下而上为宜君组(K1y)、洛河组(K1l)、华池组(K1hc)、环河组(K1h)、罗汉洞组(K1lh)和泾川组(K1j)。有利于砂岩型铀成矿的含矿建造层主要为中统侏罗统直罗组、延安组。直罗组由灰、灰白色中粗粒砂岩和灰绿色泥岩、粉砂岩组成,发育厚大的辫状河相砂体,构成主要的含铀岩层。延安组为煤系地层,由灰白色、灰黑色砂岩,粉砂岩,泥岩夹煤层组成,为河流、沼泽相沉积,其中发育一定规模的河流相砂体。

铀矿地质工作表明,该区侏罗纪中统直罗组、延安组砂体中发育潜水和层间氧化带。潜水氧化带深度为几十米至百米,层间氧化带主要发育在侏罗系背斜的东、西两翼,深度可达500 m以上。该区是石油、煤炭的富集区,油藏储集层为中生界延长组和延安组下部,延安组煤层厚度大,分布稳定。在晚白垩世—新近纪阶段随着多次构造抬升,油气沿断裂向上部层位逸散、运移,在含矿层中形成绿色还原性蚀变。断褶带中存在着宽缓背(向)斜构造稳定区,晚白垩世之后总体以差异抬升为主,长期处于构造和缓期,为含氧含铀地下水下渗、淋滤改造提供了有利的构造条件(徐高中等,2010)。含铀矿层具有良好的“泥-砂-泥”结构,富含有机质、煤等还原性物质,为后生氧化作用及砂岩型铀矿的形成创造了条件。铀成矿作用主要发生于古新世—中新世。铀矿化主要受层间氧化带控制,矿体产于氧化带顶底板和前锋部位,主要吸附于砂岩胶结物中,伴随有沥青油矿、铀石等形式存在(刘德长等,2012)。

本区主采的3、4 号煤层厚0.80 ~16.57 m。直接顶板以炭质泥岩、粉砂岩为主,直接底板以泥岩为主。通过对围岩进行力学实验、微观电镜分析和X射线衍射实验测定(表1),直接顶、底板和煤层的抗压、抗拉强度及其他参数都比较低,证实了其为软岩,遇水软化效应明显等特性(苗文韬,2012)。直罗组含铀岩层处于煤层上方(图1),局部位于可采煤层冒落带影响高度以内。

表1 围岩及煤层力学参数Table 1 The mechanical parameters of country rock and coal seam

图1 研究区煤层、含铀岩层剖面示意图Fig.1 Sketch map of coal Seam and uraniumbearing rock formations in study area

1.2 研究区内天然放射性物源

核工业单位在太峪地段共施工钻孔91个,总进尺39 783.72 m。发现18个工业铀矿孔、53个矿化孔、10个异常孔,其中5个工业铀矿孔位于本次研究区内。工业铀矿化层数较多(1~17层),厚度较小(0.10 ~4.80 m),品位大多较贫(0.010 0% ~0.045 1%)。但太峪地段ZKH212孔铀矿化厚度大、品位高。ZKH3010铀矿化孔在 386.44~386.64 m,深20 cm厚较疏松浅灰色粗砂岩中铀品位为0.1747%,铀量达0.76 kg/m2。铀矿化多产于较疏松灰色、褐黄色中粗、细砂岩中,位于层间氧化带的上、下翼或氧化、过渡带及前缘还原带中。研究区内铀矿见矿孔的γ辐射剂量率最高为15号勘探线的ZKF153-2钻孔,为5 208 nGy/h。其次为21号勘探线ZKH2111钻孔,为2 421 nGy/h。通过太峪地段30号剖面对层间氧化带和铀矿化做了加密解剖,ZKH3008与 ZKH3010相距近 100m,ZKH3011处于两者之间。ZKH3008铀矿化孔为80 m厚氧化带上、下翼控矿,ZKH3010铀矿化孔为还原带前缘晕控矿,ZKH3011直罗组下段中产出的工业矿仍属氧化带翼部矿。矿化深度347.95~407.05 m,厚度10.30 m,平均品位0.013 5%,铀量达3.02 kg/m2。该区域氧化带规模变化大,铀矿带较窄,井田范围内放射性异常范围为14.81 km2,占总面积的40.8%。

区内铀矿化分为地浸砂岩型和硬砂岩型两种矿石类型,其中较疏松砂岩占64%、致密钙质砂岩矿石占27%、致密非钙质砂岩矿石占9%。直罗组上段地浸砂岩型和硬砂岩型矿石密度分别为2.17 g/cm3和2.36 g/cm3。直罗组下段地浸砂岩型和硬砂岩型矿石密度分别为2.14 g/cm3和2.41 g/cm3。通过放射性α径迹照像(照片1)可知铀赋存形式主要以吸附状为主,少量铀矿物。主要由Fe-Ti氧化物和黄铁矿吸附,少量云母、粘土质等吸附。Fe-Ti氧化物多为含铀的白钛石化碎屑状Fe-Ti氧化物,碎屑被溶蚀、分解,颗粒边缘变得浑圆,大颗粒分解成细粒(细粒化),内部变得浑浊不清(浊化)。镜下(照片2)呈隐晶质不透明或半透明状,斜照单偏光下为棉絮状或被铁染成浅褐、浅红色赤铁矿、金红石、锐钛矿混合物(白钛石)。部分蚀变Fe-Ti

照片1 355.2 m含铀矿物α径迹(一)172×

矿石中沥青铀矿UO2为70.25% ~84.33%,与标准沥青铀矿值比较相近,PbO较低,而FeO、TiO2有所增高,表明与氧化钛铁矿关系密切。铀石:U(SiO4)1-X(OH)4X,标准化学组成:U(SiO4)。化学分析值:UO2为 46.37% ~68.29%,SiO2为5.20% ~31.17%,H2O 为 1.51% ~ 7.68%。与U(SiO4)理论值相比,铀石中SiO2含量明显不足,其不足部分可能为OH-所补偿,在自然界矿物中尚未发现无水的U(SiO4)。矿石中铀石UO2为65.55% ~85.90%,与铀石标准值相比偏高,个别超过理论值,这与混有少量沥青铀矿有关。SiO2为6.23% ~15.79%,属于铀石的范围,且UO2含量与SiO2含量呈负增长关系。认为该矿物属于铀石,局部混有少量沥青铀矿。

从图2可以看出,矿石中铀含量变化较大,为(119~4 820)×10-6,呈双峰状,其中低品位矿石U:(119~337)×10-6,占 41.18%;高品位矿石 U:(598 ~4820)×10-6,占58.82%。反映了铀呈不均匀变化。铀分析曲线与测井伽玛曲线对比,峰值形氧化物被黄铁矿交代,保留明显的交代结构。放射性照相表明Fe-Ti氧化物多见疏密不一的α径迹,少量含有细小的沥青铀矿物,说明Fe-Ti氧化物为铀的重要富集剂。电子探针实验表明,直罗组上段矿石中铀矿物主要为沥青铀矿、铀石,矿石中铀矿物、含铀矿物空间组合特征显示(表2),铀与碎屑Fe-Ti氧化矿物的蚀变产物关系密切,在转化成二硫化铁的各个阶段中,在Fe-Ti氧化矿物颗粒边缘上的TiO2铀较丰富。颗粒中的某些硅与铀广泛结合在一起,形成了铀石。铀与钛、铁、硫、硅、钙一起还产在蚀变的铁钛氧化物中同心圆带状结构次级相中。态大体一致,受平衡系数影响,曲线局部不一致。

照片2 355 m氧化钛铁矿、黄铁矿与铀矿物共生,斜照单编光172×

铀镭平衡系数(KP)特征:变化于0.59~2.28,呈双峰状,其中处于平衡状态为 0.91~0.996,占17.65%,均为低品位矿石。处于偏铀状态为0.59~0.86,占58.82%,以富矿石占绝对优势。处于偏镭状态为 1.12 ~2.28,占 23.53%,接近四分之一,以低品位矿石占绝对优势。

因此,高品位矿石多呈偏铀态,低品位矿石部分呈偏镭态,而矿化砂岩(U:12.7 ×10-6~85.5 ×10-6)的铀镭平衡系数(KP)为1.2 ~22.77,处于严重偏镭状态,说明正发生着铀的迁移、富集作用。U-208Pb 表观年龄为 6.2 Ma,6.8 Ma。

2 区域天然放射性水平调查

2.1 地表γ辐射剂量率

地表γ辐射剂量率为主要放射性污染判定指标之一,本次研究使用多道γ能谱仪对太峪井田地表天然放射性核素的分布状况,以及煤矿开采前的辐射环境本底值进行了测量(表3)。

图2 ZKF1501钻孔铀镭对比图Fig.2 No.ZKF1501 drilling-comparison chart of Uranium and radium

表2 直罗组上段矿石中铀矿物、含铀矿物空间组合特征Table 2 Spatial combination characteristics of uranium minerals of Zhiluo formation

风井井筒的渣场8个测点γ辐射剂量率为79.9 ~121.5 nSv/h,平均值为99.2 nSv/h,;前期堆放的渣场8个测点为 58.6~124.9 nSv/h,平均值为92.1 nSv/h。去除本底后,19个测点的平均值为94.7 nSv/h。2002年完成的宁夏自治区环境天然贯穿辐射水平调查研究中,宁夏原野γ辐射剂量率按网格点加权平均值为60.8 nGy/h。可见,目前施工的井筒工程周边环境本底值(57.2 nGy/h)与自治区平均值相当。井筒工程揭露废渣显著高于堆放地环境本底值,井筒渣场高出堆放地40.7 nGy/h,前期堆放的渣场高出堆放地35 nGy/h,分别高出环境本底值的71%和61%。废渣堆放场地γ辐射剂量率均高出堆放场地本底值,但高出部分均小于174 nGy/h,可不采取特殊的治理措施。现有开拓工程废渣天然放射性比活度多次分析平均值小于2×104Bq/kg。

2.2 地表水及地下水放射性监测试验

该地区常年干旱,年降水量约305.8 mm,而年蒸发量约2117.3 mm,地表无常年河流和湖泊存在,小河流和湖泊都受大气降水影响,除雨季有水外,大多时间为盐碱型滩地。

表3 地表γ辐射剂量率Table 3 Natural gamma radiation dose rate

研究区内含水岩组分为侏罗系含水岩组,白垩系含水岩组,第三系、第四系含水岩组。侏罗系含水岩组又划分为延安组、直罗组、安定组含水段。

本次研究共取水样31个,总硬度一般小于17.8 mmoL/L,属硬度较大水,矿化度 0.59 ~12.82 g/L,一般4~5 g/L,属低—高矿化度水,水化学类型以 Cl·SO4-Na 型、HCO·SO4-Na 型为主。研究中针对马家滩矿区的特点,在区内对地下水及地表水中的铀、钍、镭、总α、总β及水中氡浓度进行了监测(表4)。

表4 水中天然放射性核素分析结果Table 4 Analysis results of natural radionuclides in water

2.2.1 水中铀含量

本区地表水中天然铀含量显著高于黄河及全国地表水天然放射性调查的数据(表5),11个样品水中铀的平均值为51.9 μg/L。金渠子井水的铀含量在矿区范围内最高,处于铀矿与煤矿的勘探中心地带。

按地表井水、地表渗水坑、矿井工程排水分类:地表井水为52.2 μg/L,地表形成的渗水坑为47.6 μg/L,太峪井田开拓工程裂隙水为 75.5 μg/L,本区地表水中铀偏高是普遍情况。

2.2.2 水中钍含量

钍在自然界是很稳定的化合物,11个水样品钍的平均值为0.36 μg/L,范围值为 0.020 ~2.92 μg/L,最高值出现在金渠子井水,其他样品的钍含量基本处于同一水平,本区水中钍含量处于本底水平。

2.2.3 水中镭含量

水中镭为 0.003 7~5.18 Bq/L。平均值为0.49 Bq/L,最高值为金渠子井水,井巷开拓工程裂隙水样的镭含量并未显示高值。镭是氡的重要来源,是本次研究中关键的核素之一。

2.2.4 总 α、β

11个样品的总 α 为0.07~1.84 Bq/L。平均值为0.81 Bq/L,最高值为金渠子井水。我国《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)中对总α的限值为0.5 Bq/L。研究区环境本底值调查中金渠子的三个水样、叶儿庄井水、开拓工程裂隙水总α超过生活饮用水卫生标准。总α、总β显著高于宁东地区平均值。

2.2.5 水中氡含量

研究区内水中氡浓度的数据(表6)差异较大,符合氡浓度差异较大的特点。平均氡浓度为192.2 Bq/L。

2.3 土壤、空气放射性监测结果与分析

2.3.1 土壤中的铀、钍、镭含量

太峪井田涉及场地土壤的天然放射性核素监测结果(表7)显示,铀平均值为 7.2 μg/g,钍平均值为 8.2 μg/g,镭的平均值为0.095 Bq/g。基本上反映了本区土壤的天然放射性含量水平。

表5 地表及地下水监测取样分析结果(2011年11月)Table 5 Analysis results of radionuclides in surface water and groundwater(November 2011)

表6 水中氡监测结果Table 6 Monitoring results of the radon concentration in the water

表7 土壤样取样点描述及监测结果Table 7 Analysis of natural radionuclides in soil

2.3.2 土壤与空气中的氡含量

(1)为研究本区断裂带与地表的导通情况,探索环境氡源,采用活性碳杯积累法进行了地表土壤中氡浓度的测量。沿五条勘探线(21,12,13,14,15)的断裂带的两侧50 m埋设活性碳杯,埋深40~50 cm,共计50个样品,五天后取样分析。

结果显示,15号勘探线平均值显著高于其他勘探线(图2),可能存在断裂带的导通,潜伏有地下较浅的氡源。土壤中氡浓度相对较低,研究认为区内土壤中的氡不构成大气氡源。

(2)本次研究采集了10个空气样品,结果显示,氡浓度平均值为13.0 Bq/m3。《中国国民剂量初步评价》认为,我国室外空气中氡及其子体的平衡当量氡浓度典型值为14 Bq/m3和8 Bq/m3。本次调查结果与该值十分接近,表明研究区内空气氡浓度正常。

3 矿井开采中的辐射源项分析

本次研究涉及的放射性源项可分为煤矿开采作业人员接触的源项与采矿过程中流出物向环境释放的源项。

从对人的影响来说,目前国际上形成的共识是主要为氡及其子体对人体造成的内照射(Prise et al.,2003)。按环境介质可分为:气态(主要是氡气的释放)、液态(主要是坑道放射性异常地层的裂隙水涌进坑道)、固态(异常地层的揭露废渣及煤矸石地表堆放)。同时,铀、钍衰变子体所释放的β、γ射线会对矿工形成全身外照射。当矿体含铀品位很高时,γ外照射不容忽视,β射线比γ射线的照射剂量小很多,一般不予考虑。

图3 土壤中氡浓度监测分析图Fig.3 Analysis of radon concentration in the soil

氡是WHO公布的19种主要致癌物质之一。研究表明,氡是继吸烟后引发肺癌的第二因素(NRC,1998)。矿井中主要危害是氡及氡子体,氡是镭衰变产生的惰性气体,无色、无味、透明、密度9.73 g/L,可溶于水、油,能被硅胶、活性炭吸附。在不同矿岩中的扩散系数为(0.05~10)×10-2cm2/s,射气系数Sα=5% ~40%。氡在矿岩孔隙中运移,进入矿井大气,并不断衰变产生 RαA,RαB,RαC,RαC′等子体,这些固体微粒一部分很快与矿尘结合形成放射性气溶胶。氡及其子体在矿井空气中的浓度随空气在井下经过的路程和停留时间而迅速增长。3.7 kBq/m3的氡处于放射性平衡时的氡子体α潜能值为1.278×103MeV/L。

相关研究表明,矿工吸入氡子体造成肺癌的剂量比氡大20倍,氡子体是诱发矿工肺癌的主要原因;其次是矿尘和长寿命放射性气溶胶。国内外铀矿开采实践证明,矿工因吸入矿尘和放射性核素,引发的肺癌发病率比一般肺癌发病率高3~30倍(ICRP,2007)。氡及其子体致癌的潜伏期为17~20年。对于某些非铀矿山,因矿床伴生铀,矿工吸入氡及其子体导致癌的发病率也很高,这些矿山从业人员数量多,集体剂量大。研究区煤中放射性核素含量未见明显异常,但是,煤层上方赋存的铀矿化将会带来潜在的放射性危害。

井下氡及氡子体的来源有四个方面:①直罗组底层铀矿(体)化体析出的氡;②采空区崩落带析出的氡;③巷道表面和围岩表面析出的氡;④井下堆存的矿石和岩石析出的氡;⑤地下水析出的氡;⑥入风被污染时,由入风流带到井下的氡。

天然放射性铀系平衡时,铀、镭、氡之间量的比值为1∶3.4 ×10-7∶2.2 ×10-12,如果岩石中铀含量为1%时,与铀处于平衡的镭含量为3.4×10-7%,氡含量为2.2×10-12%。用平衡铀单位表示的Ra含量和百分含量之间可按下式换算:

QRa(平衡铀单位)=Ra%(百分含量)×2.94×106

在自然界中,有铀就有镭、氡。铀镭平衡系数KP由下式计算:

式中,KP为平衡时铀镭含量的比值(KP>1时偏镭,KP<1时偏铀);QRa为样品中的镭含量(10-6);QRu为样品中的铀含量(10-6)为平衡时铀镭含量的比值。

在不同的地层,铀镭平衡系数不同,表现出氡的释放量也有差异。为表示不同介质氡的释放量,应引入氡析出率δ,δ是从介质表面单位面积、单位时间析出氡量。其影响因素主要是介质的性质、结构、铀含量和通风状况等。为使用方便,引入当量氡析出率δe,即将铀品位(U%)折算到1%,铀、镭平衡系数Kp折算到1时的氡析出量。对一定的介质、一定的通风条件,δe是一个常数。但实测数据变化较大,其主要影响因素是风量、风压及温度。

4 辐射环境及辐射安全研究

4.1 气载途径的辐射环境影响

矿井生产时会向地表排放含氡废水,正常情况下公众辐射环境影响仅考虑222Rn所致吸入内照射。

4.1.1 地面连续点源(气态源项)的浓度

将集液池等效为点源,采用高斯扩散模式,可得地面连续点源浓度公式:

式中,X(x,y,o)为点(x,y,o)处空气的核素浓度(Bq/m3);x为下风向离源的距离(m);y为横截风向的距离(m);Q为释放速率(Bq/s);σy为侧向的扩散参数(m);σz为铅直向的扩散参数(m);u为有效排放高度的风速(m/s)。

计算与实测结果显示,区内地下水铀含量一般在(1.0 ~5.0)×10-6g/L,最高为65.0 ×10-6g/L,氡浓度为5~100 Bq/L,最高为100 Bq/L。在煤矿的开采期内由矿井排风口释放到环境中的氡量为10310 Bq/s,由巷道涌水携带在水沉淀池释放的氡量为45 345 Bq/s。

氡在该地区年平均风速(3.1 m/s)下,主导风向为北风,在太峪井田矿坑水池及排风井排放的氡气在周边0~1 000 m范围内的贡献值为0.2~0.6 Bq/m3,1 000~2 000 m的范围内氡的贡献值为0.02 ~0.09 Bq/m3。关键范围 0 ~1 000 m 内环境贡献值相当于本区大气中氡浓度的1%。

4.1.2 氡及其子体吸入内照射有效剂量估算

采用氡子体的吸入剂量转换因子,并由空气中氡浓度及其子体的平衡比计算氡子体的吸入有效剂量,平衡因子取0.4。吸入氡及氡子体个人有效剂量由下式计算:

式中,ERn为吸入氡及其子体所致个人有效剂量(mSv/a);f为一年中受照时间(h/a);CRn为地面空气氡浓度(Bq/m3);g为氡子体吸入剂量转换因子(2.44 ×10-6mSv/(h·Bq·m-3)),平衡因子 0.4。

研究区周边人口稀少,本区主导、次导风向为北风、东北风。由于是农牧生活方式,停留因子取0.5。采用估算模式对最大浓度下吸入氡所致的个人有效剂量为:该项目所致0~1 000 m范围个人剂量为0.004~0.013 7 mSv/a;1 000 ~2 000 m 范围个人剂量为0.000 5~0.002 mSv/a。采煤工程所致最高公众剂量0~1 000 m(0.013 7 mSv/a),相当于天然本底辐射剂量的0.6%,对公众的影响很小,接近豁免限值。

4.2 地下水中放射性污染物的迁移

4.2.1 岩芯氧化柱浸试验

现代综采放顶煤开采工艺改变了工作面顶板岩移的过程与范围,由于采高大、采面长在大幅提高开采效率的同时,使开采后形成的冒裂带高度大增,极易与上覆含铀岩层导通(鲍里索夫,1986;钱鸣高等,2004)。煤层被开采后,冒落带的形成致使地层一些张性断裂构造活化,裂隙进一步向上延伸。由于煤层基本顶之上的岩层在沉降过程中所受应力和岩石本身的力学性质不同,其沉降速率和裂隙的发展速率也不同,使不同岩性岩层之间生成离层、裂隙空间,在此过程中上覆含水层缓慢地向离层、裂隙空间注水,周期来压发生时,间接充水含水层中离层、裂隙带与采煤工作面导通,储存在其中的水便会溃入回采工作面(苗文韬等,2013)。

自然平衡状态下的含铀地层处于氧化环境后,矿层水极易携带铀进入采空区。为研究煤矿开采扰动地下水或滤干矿层水时,水中携带放射性核素情况以及含铀地层中的铀在水中的溶解状况,分别对含矿(铀)层新鲜岩芯与充分氧化岩芯进行柱浸试验,分析迁入水中的天然放射性核素。试验所取样品为完整的岩芯,经γ扫描比较高的含矿段。

实验结果表明,含铀岩芯样品在环境中被氧化与风化后,铀在水中极易溶出,样品的水中铀含量达到毫克级及数十毫克级(表8)。表明在自然氧化条件下,铀是容易潜入水中的,对于粗粒砂岩层应给予特别关注。而对新鲜岩芯所做的实验结果表明,铀溶于水中的量为5~100 μg/L,是微量的。可以认为,铀的迁移在短期内是不会出现的,只有在矿石充分氧化的条件下,铀易溶入水中。

表8 含铀岩芯氧化柱浸实验分析Table 8 Analysis of oxidative uranium mineral soaked test

4.2.2 铀的迁移、再富集

处于氧化环境下的层间破碎带水富含氧和二氧化碳,为重碳酸-钙-镁-钠(钾)型中性或弱碱性水,铀主要以[UO2(CO3)2]2-的形式存在。这种碳酸铀酰络离子在有充足二氧化碳存在的情况下,在水中很稳定,有利于迁移(徐巧兵等,2012)。含铀地下水沿层间破碎带运动,当渗入到氧化-还原带时由于地球化学环境的改变,水中六价铀还原成四价铀而沉淀,逐渐重新富集。受煤矿采矿影响溶解到水中的铀同样遵循这一规律。借鉴以下成矿作用分析水中铀的溶解、再富集可能性如下:

(1)当地下水由深部向浅部的越流过程中,由于水的越流能力增强,压力增大,Eh值下降,破坏铀酰络离子的稳定性,钙、镁离子夺取络离子中的碳酸根以白云岩析出。从碳酸铀酰络离子中解脱的铀紧跟白云岩的析出而还原沉淀下来,导致沥青铀矿环绕白云岩共生:

(2)在硫化氢、有机质等还原物质作用下,水中未被络合的六价铀还原成四价铀而沉淀,呈粉末状,分散粒状与黄铁矿等物质一起充填于角砾糜棱岩的微细裂隙和胶结物中:

(3)水中铁、铝、锰、钡、镍、钼等元素多以胶体的氢氧化物(Al(OH)3、Fe(OH)3等)的形式存在,其中带正电荷的氢氧化物与带负电荷的[UO2(OH)2]发生胶体吸附作用,形成与有关元素共生的胶状、放射状及浸染状的铀矿物:

岩石吸附实验(表9)表明,含碳角砾糜棱岩和含碳泥泥质生物灰岩等矿化岩石对铀有很强的吸附能力。为了解岩石的还原能力,本次研究对岩矿芯取样作比电位测定,结果表明:①不同岩性的比电位值差异很大(表10),反映出所测岩石沉积环境和物质成分的不同;②同一岩性或构造所处环境的不同比电位也变化很大,如处于氧化环境中的角砾糜棱岩△Eh为0~50 mV,而在还原环境中可达395 mV。

镭在碱性介质中较铀难以迁移,大部分在氧化带就被粘土、有机质吸附保存下来。因此,放射性平衡被破坏,强氧化带铀镭平衡严重偏镭,弱氧化带偏镭,而氧化还原带由于迭加作用则偏铀。

表9 岩石吸附试验结果Table 9 The test of rock adsorption

表10 岩石正常情况下的比电位Table 10 The rock electric potential under normal circumstances mV

4.2.3 铀的还原与沉积

本区互层组中的含水破碎带为铀矿化创造了良好的水文地质条件。对于携带溶出铀的地下水,由溶出层在水平或垂向运移时,这种破碎带既是含铀地下水的迁移通道,又是铀沉淀的良好场所(吴柏林等,2004)。一般情况下当含水层由强向弱过渡时,铀被吸附得多。同时,含水构造的变异地段往往处在氧化带向氧化-还原带过渡的地球化学环境中,有利于水中铀的还原沉淀。层间氧化带为铀的溶解、迁移和还原沉淀提供了有利的水文地球化学环境。溶解的铀在迁移中主要赋存在层间氧花带的弱氧化带和氧化-还原带中。铀溶解后被岩石再吸附的程度决定于矿化岩石的还原、吸附能力。含碳泥质生物灰岩、含碳角砾糜棱岩等矿化岩石含有大量的有机碳、生物碎屑、黄铁矿和粘土矿物,具有很强的还原、吸附能力,是良好的固有剂。它们能使水中的铀还原沉淀,并被碳质、泥质、铁质、及粘土矿物吸附,以分散吸附和沥青铀矿物的形式存在于角砾岩的胶结物和岩石裂隙中。

研究区地层中的还原剂为铀矿化的富集提供了还原环境。还原剂主要指地层中的硫化物及有机质(OrgC,CH4)等。硫是砂岩型铀矿成矿的重要还原剂,直罗组62个岩石样品硫的平均含量为0.11%,最高含量可达1.26%,在矿床中普遍出现草莓状黄铁矿、胶状黄铁矿与沥青铀矿共生。铀与S呈正相关关系,表明铀成矿与H2S还原作用密切相关。岩石中总有机碳(orgC)含量也是衡量岩石还原能力的重要指标,直罗组岩石47件样品orgC平均含量为0.16%,说明直罗组砂体对铀成矿具备较好还原能力。

岩石中酸解烃是深部有机气体上渗的结果,也是岩石还原容量的一项指标。47块样品酸解烃的主要成份CH4含量达223.2 μL/kg,岩石酸解烃含量较高,是深部油气上渗的重要证据之一,在太峪井田铀矿化含矿层中下部发现油浸褐黄色油斑及油浸砂岩,这种油气渗漏扩散作用有利于铀还原。溶解的铀随水脱离地下采场的氧化环境,在岩石中迁移处于还原环境下,铀及其它污染物由高价态变为低价态,沉积于岩石与载体中的可能性加大。

综上所述,研究认为在受煤层开采扰动溶解的铀向周边迁移时,遵循氧化-还原过程,铀很快会被岩石吸附、截留,一般不会远距离迁移,对区域地下水水质不构成明显影响。

4.3 辐射安全研究

本次调查基本排除了煤中含有铀的可能性,但是,由于在井田范围内广泛分布铀矿化,当开拓工程穿越铀矿化层,或在采煤过程中扰动铀矿化含水层时,煤矿的辐射安全及环境保护问题不容忽视。个别盘区在开采时可能会出现比较突出的放射性异常问题。

研究认为,太峪煤矿的建设期开拓工程和采煤早期各种介质的放射性水平与一般煤矿水平相当,不会有显著高于环境本底水平的流出物。结合含铀岩石浸泡、岩芯柱浸试验结果,受采煤工程的影响,含铀地层会趋于氧化环境下,目前在技术上、经济上还无法控制,但这一趋势的发展很缓慢,不会造成开采期显著的水环境天然放射性水平升高。中后期水中铀浓度会偏高,应加强监测,实时制定水处理方案。氡的测量结果表明,地下含铀矿层与地层的断裂带系属于微弱的氡气导通带,应避免在断裂带上建公用设施。

煤矿的辐射安全是安全生产的重要组成部分,采取相应的辐射防护措施,对保护铀资源、减缓开采中所带来的辐射环境影响有重要意义(张荣立等,2003)。参照煤矿、铀矿山的一些管理实践与经验,结合研究区的特点,提出以下防护措施:

(1)开拓工程和井下采煤均有少量明显高于环境本底值或高于煤矸石天然放射性核素含量的废渣,对新开工的盘区开拓前应进行本底调查,调查对象包括顶板、煤层、底板γ外照射剂量率,涌水中天然铀、镭-226、天然钍、总 α(样品中总 α 高时需进一步分析 Pb-210、Po-210)、大气中氡及其子体。

矿井污水排放口的位置应与居民区和饮用水源有一定的防护距离。距离以内的区域划定为规划限制区,并对区内的放射性物质定期进行监测。

(2)通风是保证矿井大气中的氡及其子体达到允许浓度的主要方法。平巷和斜井深度超过20 m、竖井或浅井超过10 m、天井超过5 m时,应采用机械通风。工作面应采用压入式通风,压入风筒未端距工作面不得超过10 m,开支巷或巷道转弯掘进深度超过5 m时,应设专门的通风设施。通风量应首先满足使巷道内的氡及其子体降到限制浓度以下所需的风量。进坑道工作时,坑内平衡当量氡浓度降至2.08×10-5J/m3左右,且通风时间不得少于15 min,坑内有人时不得停风。

矿井的排气风口应位于进风口最小风频的上风侧,出风口与进风口应有一定距离,使坑道主进风口粉尘浓度不大于0.1 mg/m3,氡浓度不大于150 Bq/m3;工作面的粉尘浓度不大于2 mg/m3。巷道γ外照射剂量率超过520 nGy/h和裂隙发育地段,应喷涂防氡覆盖层,以减少氡的析出。并尽可能减少矿石在未封闭巷道内的存留时间。

由废气排放造成公众生活环境中的气载放射性核素的附加浓度,年平均不得超过DAC公众的0.6倍。当废气排放使关键人群组的年摄入量大于公众相应的年摄入量的1/3时,除对排放浓度进行限制外,还必须限制总排放量。

(3)开拓工程的施工人员在穿越异常地层时施工四班次的施工人员接受的剂量为0.041 mSv,施工八班次的施工人员所受的剂量为0.081 mSv。这种照射不是持续照射,其剂量相当于我国居民天然本底照射(2.3 mSv)的1.8%和 3.5%。井下工作人员需进行个人剂量监测与医学监督。受照剂量接近或可能超过年剂量当量限值的,每年体检一次,低于年剂量当量限值十分之三者,每二至三年体检一次。应有专人负责职业健康管理工作,建立辐射工作人员健康档案,档案保存时间不少于停止该工作后30 a。

(4)放射性比活度大于2.0×104Bq/kg的开拓废渣应尽可能回填处置。比活度小于2.0×104Bq/kg的废渣应建坝稳定存放或就地浅埋。填存地应远离居民生活区和水源,且不易被雨水冲刷和地下水系不发育的地方。施工中异常矿石和废石应分开堆放,废渣不可用于建材。

(5)产生粉尘的工作场所,其地面、墙壁等均应采用不易被沾污的建筑材料,力求光滑,室内结构应简单,减少积尘面并便于清洗。坑道排水沟应经常清理,保持水流畅通,对氡浓度高的井下水,应设专用管道将水排入坑外废水处理设施中。工作场所的监测项目应包括:空气中氡、氡子体的α潜能浓度;粉尘浓度和空气中长寿命α辐射体浓度;γ辐射水平;排出废水中的铀、镭、钍含量和总α;通风系统、“三废”处理系统和有关防护设计效果的检测。

5 结论

(1)研究区有着良好的砂岩型铀矿成矿地质条件,已掌握一定规模的铀资源储量。煤矿从设计阶段进行开采方案的优化、采取相应的辐射防护措施,对于保护铀资源、减缓开采中所带来的辐射环境影响有着重要的意义。马家滩矿区涉及范围的地表γ辐射剂量率总体上处于正常水平,矿井建设期与营运期不会有显著高于环境本底水平的流出物,估算的巷道采空区氡平均浓度为51.6 Bq/m3,这一数值和我国大型煤矿调查中的氡浓度接近。虽然放射性异常地层与含煤层处于不同层位,但是,煤矿开采对地层及地下水的扰动会在局部出现井下工作场所氡及氡子体危害。

(2)本次调查没有涉及到钍射气及其子体以及铀镭系列长寿命a放射性气溶胶。但从放射性异常地层的铀、镭、钍初步调查数据的比值来看,该矿区钍射气及其子体还是不可忽视的。研究未进行含铀矿尘的吸入剂量估算,虽然煤不具放射性,但个别开采盘曲是否释放铀矿尘,应做进一步研究。在矿工职业照射方面,还有许多问题需深入研究,比如,应当扩大调查的范围,增加监测矿井的数目。

(3)铀资源是国家的战略资源,应当开展相应的研究和采取有效的措施对其加以保护。

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