一维纳米结构太阳电池及其研究进展

彭英才，蒋冰，陈乙豪，沈波，马蕾

（1.河北大学 电子信息工程学院，河北 保定 071002；2.北京大学 介观物理国家重点实验室，北京 100871）

一维纳米材料是指具有二维量子限制效应的新型纳米材料，具有许多优异的电学、磁学和光学特性，被广泛用于光电子器件的制作，如光电二极管［1－2］、场效应晶体管［3］和逻辑门电路［4］等.

近年来，随着太阳电池研究的快速发展，为了实现“高效率、低成本、长寿命、无毒性、高稳定性”的新一代太阳电池，需要选择性能更加优异的光伏材料和设计更加合理的电池结构.研究指出，一维纳米结构具有以下几个特点：1）一维纳米结构具有较大的表面积和较小的折射率，因此可以增强太阳电池的光吸收特性和减反射特性［5］；2）一维纳米结构的载流子输运方向与入射光方向垂直，有利于提高光生载流子的利用效率［6］；3）原子的定向有序生长提高了材料的结晶质量，减少了其中的缺陷态密度，由此可以降低光生载流子复合几率；4）一维电子输运性质可以显著改善载流子的输运过程，十分有利于提高太阳电池的转换效率.一维纳米材料的这些优良特性，为实现高效率的一维纳米结构太阳电池提供了坚实基础.

本文首先简要评述了一维纳米结构的光吸收和光学减反射特性，然后评述了近年来一维纳米结构太阳电池的研究进展.最后，提出了这些研究中出现的问题，并且指出了它们今后的发展趋势.

1 一维纳米结构的光吸收特性

1.1 纳米线的光吸收特性

与常规体材料相比，纳米线具有较大的比表面积和相对较小的折射率，因此呈现出优异的光吸收和低反射率特性.与纳米薄膜相比，纳米线阵列具有更优良的光学减反射特性［7］，尤其在高光子能量区域光吸收能力明显增强.图1a和b分别对比了Si基纳米薄膜、纳米多孔硅和直径50nm 的Si纳米线阵列的光吸收与光反射谱.由图1a可知，在光子能量小于Si的禁带宽度时，纳米线对光吸收能力很弱.随着光子能量增加，Si纳米线光吸收能力逐渐增强，并且在光子能量高于2.8eV 后光吸收特性明显优于厚度为50nm 的Si纳米薄膜.在图1b中的光反射谱中，Si纳米线的光反射率要远低于纳米多孔Si和Si纳米薄膜.分析指出，采用化学蚀刻方式制备的Si纳米线具有多孔隙的表面形貌，因此降低了折射率，从而导致减反射特性的改善.Peng等［8］采用湿法金属蚀刻成功制备出了直径为20～300nm 的Si纳米线阵列，并且证实在300～1 000nm 波长纳米线反射率低于2%.Srivastava等［9］也指出垂直Si纳米线阵列具有极低的光反射率，在300～600nm 波长反射率仅为1.5%.

图1 Si基纳米结构的光吸收谱a和光反射谱bFig.1 Absorption and reflection spectra of Si－based nanostructrure

近年来，随着对直接带隙半导体材料和宽带隙半导体材料研究的深入，对其光学特性的研究也引起了人们的广泛关注.Guo等［10］报道了长度为3μm 的GaAs纳米线在300～800nm 波长具有小于4%的反射率，并且在300～700nm 波长的光透射率小于0.5%.Liu等［11］测量了采用水热法制备的ZnO 纳米线阵列的光吸收特性，指出在200～450nm 波长的光吸收率高于70%.Mehmet等［12］采用掠射角沉积（GLAD）系统成功制备了In2S3纳米棒，发现在波长200～500nm 光吸收率接近90%.

1.2 纳米管的光吸收特性

碳纳米管（CNT）是一种典型的一维纳米结构材料，它是由近似石墨的六边形网络组成的空心管状材料.碳纳米管的径向尺寸一般为1～30nm，长度可达几个微米.根据碳纳米管组成石墨片层数的不同，它又可以分为单壁碳纳米管（SWCNT）和多壁碳纳米管（DWCNT）.多壁管层数可以达到2～50层，层间的距离小于0.5nm.

1999年，Kataura等［13］采用激光蒸发和电化学合成技术制备了单壁碳纳米管，并且研究了其光吸收特性.他们发现，在其制备的碳纳米管光吸收谱中观察到3个明显的光吸收峰，并且谱峰位置会随着碳纳米管直径的减小而出现蓝移.随后，Yang等［14］采用化学气相沉积（CVD）技术制备了直径8～10nm 和长度10～800μm 的单壁碳纳米管阵列，并且对它在不同入射角度下的光反射进行了测试.结果指出，在入射光波长633nm、入射角为0时SWCNT 阵列的光反射率仅为0.045%，而且在450～650nm 波长的光反射率小于0.07%.

Shi等［15］采用Kramers－Kronig色散积分技术对其制备的长度为70μm 和6.5μm 的多壁碳纳米管阵列的光反射特性进行了分析，指出2种长度的碳纳米管阵列在400～800nm 的可见光范围都具有小于0.1%的光反射率.为了进一步验证碳纳米管阵列的光吸收能力，他们在具有蚀刻图形的Si衬底表面生长60μm长的碳纳米管阵列做为减反射层，证实该碳纳米管阵列具有优异的减反射特性.

2 不同类型的一维纳米结构太阳电池

2.1 Si纳米线太阳电池

2.1.1 核－壳式Si纳米线太阳电池

核－壳式纳米结构是由一种纳米材料将另一种纳米材料包覆起来形成的纳米尺度的有序复合结构.核－壳Si纳米线太阳电池一般采用纳米线作为内核材料，并在其表面覆盖较薄的Si薄膜作为外壳，形成径向p－n结太阳电池.Benedict等［16］利用等离子体化学气相淀积（PECVD）方法制作了p－i－n核－壳结构Si纳米线太阳电池，在AM 1.5条件下得到光伏性能参数为：开路电压（Voc）为0.8V，短路电流密度（Jsc）为13mA／cm2，填充因子FF为57%，转换效率η为5.6%.通过分析n型a－Si层厚度对太阳电池性能的影响，发现较薄的n型a－Si窗口层有利于电池性能的优化.电池的光吸收测试数据指出，其制备的太阳电池窗口层光吸收率高于80%.分析指出，pi－n结中的光生载流子复合是造成能量损失的主要原因.因为高能量光子在靠近n－i界面时能够高效地产生光生载流子，但载流子寿命较短，特别是在本征a－Si层中较大部分被复合.为了进一步研究本征a－Si厚度对电池性能的影响，Yu等［17］利用PECVD 系统制备出了本征a－Si层厚度为20～80nm 的类核－壳结构Si纳米线太阳电池.他们发现，制备的本征a－Si层厚度为80nm 的太阳电池在AM1.5条件下得到较好光伏性能：Voc＝0.66V，Jsc＝13.3mA／cm2，FF＝48.1%，η＝4.2%.通过对比可以发现，Benedict等制作的纳米线太阳电池的本征a－Si厚度约为300nm.与Yu等制作的电池相比，二者本征a－Si层厚度具有较大的尺寸差距，因此关于p－i－n核壳结构Si纳米线太阳电池本征a－Si层厚度该如何选取，还需要进行进一步的研究工作.

此外，Yu等［17］还发现不同的纳米线阵列密度对太阳电池光电特性具有较大影响，他们采用4种不同密度的Si纳米线阵列制作太阳电池，其中阵列密度为4.54×108／cm2的太阳电池具有最大的Jsc＝13.4mA／cm2和较高的η＝4.2%.分析认为，如果纳米线阵列密度过小，纳米线阵列间隙较大，这样会显著的降低纳米线的光俘获能力，导致光吸收能力降低［11］.如果纳米线生长的过于密集，纳米线之间间距太小会导致互相遮蔽和覆盖，纳米线阵列将不能进行充分的光吸收，因此造成能量损失.而且，在顶电极覆盖时，由于纳米线顶部的互相遮蔽，会造成电极的不良接触，故而产生较大的接触电阻，从而影响电池性能.

2.1.2 Si纳米线混合异质结太阳电池

近年来，纳米结构材料与聚合物混合太阳电池，因制作成本低而受到研究者的关注.Syu等［18］将Si纳米线阵列与聚3，4－二氧乙烯噻吩／聚4－苯乙烯磺酸（PEDOT：PSS）结合，成功制作出转换效率为8.4%的混合结构太阳电池，其剖面如图2a所示，图2b为不同纳米线长度对该电池Jsc的影响.从图3b中可知，Si纳米线／PEDOT：PSS太阳电池比Si薄膜／PEDOT：PSS太阳电池具有更好的光伏性能.并且，Si纳米线长度增加电池性能出现劣化.他们认为，这是由于过长的纳米线会减少光生载流子的寿命，而且由于纳米线顶部聚集，PEDOT：PSS介质在纳米线阵列中的渗透性较差，导致聚合物不能充分渗入纳米线间隙完全覆盖纳米线阵列，造成异质结面积减小，因而造成电池性能的恶化.

图2 Si纳米线／聚合物混合太阳电池结构a与I－V 特性bFig.2 Structure and I－Vcharacteristics of Si－NWs／PEDOT：PSS hybrid solar cell

最近，Zhang等［19］也制作了Si纳米线／PEDOT：PSS混合太阳电池，在AM1.5条件下得到的电池光伏参数为Jsc＝26.4mA／cm2，Voc＝0.47V，FF＝48%，η＝6.0%.Xie等［20］采用不同掺杂类型的单层石墨烯（MLG）与Si纳米线阵列结合，制作出了一种新型肖特基结太阳电池.在AM1.5条件下测试得到电池的光伏参数为Voc＝0.35V，Jsc＝41.2μA／cm2，FF＝23%，η＝0.95%.结果，由于纳米线顶部与MLG 薄层接触面积很小，由此形成的肖特基结面积很小，显著影响光生载流子的输运，而且过长的纳米线也增加了光生载流子的输运距离.因此制作出的MLG／Si纳米线结构太阳电池转换效率很低.为了改善电池性能，增大肖特基结面积，Xie等将石墨烯切割成粉末，填充在Si纳米线阵列间隙中，经过这种改进后的电池转换效率提高至2.15%.

2.1.3 其他类型的Si纳米线太阳电池

由于纳米线及其阵列具有优异的光学减反特性，许多研究者利用纳米线阵列来改善太阳电池的光吸收特性.Wang等［21］在（100）Si衬底上蚀刻垂直Si纳米线阵列，并在阵列间隙镶嵌Pt纳米微粒（PtNPs），并以此作为减反射层制备太阳电池.AM1.5条件下得到了10.86%的转换效率，在300～1 000nm 波长电池的光反射率＜2%.Lu等［22］利用大面积有序的Si纳米线阵列制备太阳电池，在400～1 600nm 波长电池的光吸收率为99%，AM1.5条件下的电池光伏性能为Jsc＝26.4mA／cm2，Voc＝0.59V，FF＝69%，η＝10.8%.Kim 等［23］采用平面Si衬底和Si纳米线成功制作了混合结构的太阳电池，利用Si纳米线来增强电池的光吸收，并且可以有效地改善载流子收集效率，在AM1.5条件下得到了11%的转换效率.Kumar等［24］制备了轴向n＋－p－p＋型的Si纳米线阵列太阳电池，在波长300～800nm 可见光的反射率＜5%，AM1.5条件下电池的光伏参数为Jsc＝37mA／cm2，Voc＝0.54V，η＝13.7%.

2.2 GaAs一维纳米结构太阳电池

除了Si基纳米线阵列太阳电池外，GaAs一维纳米结构太阳电池也被人们所研究.Wen等［25］对高效率GaAs纳米线太阳电池的陷光特性进行了理论分析和模型计算，并且指出该纳米线阵列在300～800nm 的波长具有超低的反射率，并以此理论模型模拟实现具有光伏参数为Jsc＝28.7mA／cm2，Voc＝0.96V，η＝22%的GaAs纳米线阵列太阳电池.此外，Lapierre［26］也通过模拟分析指出，对于一个具有表面钝化的p－i－n结构GaAs纳米线太阳电池可以实现Jsc＝10.7mA／cm2，Voc＝1.04V，FF＝88%，η＝9.81%的光伏性能.

Czaban等［27］采用气－液－固法成功制备了垂直结构的GaAs纳米线阵列，并以此制作了具有核－壳结构的太阳电池，得到Voc＝0.25V，FF＝26.7%，η＝0.83%的光伏参数.Mariani等［28］采用金属有机化学气相沉积（MOCVD）系统制作了核－壳GaAs纳米柱阵列太阳电池，图3示出了其制备的GaAs纳米柱阵列太阳电池在光照条件下和无光照下的I－V 特性.在AM1.5条件下的电池光伏参数为Jsc＝17.6 mA／cm2，Voc＝0.39V，FF＝37%，η＝2.54%.此外，他们对比了不同顶电极材料对电池光伏性能的影响，指出ITO 电极具有较小的薄层电阻，从而降低了电池的串联电阻，有效的提高太阳电池的填充因子［29］.而且，ITO 顶电极与n型GaAs纳米柱壳层形成的n＋－n结构更有利于电子的抽取和收集，使电池光电性能得到改善.

图3 GaAs纳米柱阵列太阳电池I－V 特性Fig.3 I－Vcharacteristics of GaAs nanopillar solar cell

Chao等［30］制作了与Syu等［18］相似结构的GaAs纳米线／PEDOT：PSS混合太阳电池，在AM1.5条件下得到Jsc＝10.7mA／cm2，Voc＝0.53V，FF＝55%，η＝3.1%的光伏特性.Chao等通过分析制备了电极的太阳电池的扫描电子显微镜图片后指出，纳米线阵列形貌以及聚合物材料在阵列中的渗透覆盖面积对电池性能具有重要影响.形貌长而密集GaAS纳米线阵列具有在400～800nm波长范围小于6%的反射率，提高了电池的光吸收.

2.3 碳纳米管太阳电池

2008年，Li等［31］报道了采用SWCNT与n－Si制备的异质结太阳电池，在AM1.5条件下得到了Jsc＝15mA／cm2，Voc＝0.45V，FF＝28%，η＝0.95%的光伏性能，然后他们采用SOCL2对SWCNT进行处理，减小了薄层电阻，使电池的转换效率提高至1.35%，并且使Jsc提高到24mA／cm2.Wang等［32］报道了CNT－CuI－Si太阳电池，由于CuI具有良好的电导特性，十分有利于载流子的注入、收集和输运，使电池获得了Jsc＝20.6mA／cm2，Voc＝0.5V，FF＝58%，η＝6.0%的光伏特性.此外，为了提高CNT 的电导率，Li等［33］采用热蒸发的方式在SWCNT 薄层上覆盖直径20～40nm 的Au纳米微粒，使其制备的SWCNT／Si异质结太阳电池的Jsc提高了8倍.

Jia等［34］报道了采用DWCNT 与n－Si制作的DWCNT／Si异质结太阳电池，获得1.38%的转换效率.他们发现，DWCNT 与Si衬底之间形成的异质结密度对电池的光伏特性具有重要影响.为此，Jia等对电池工艺进行了进一步的优化研究.此后不久，Jia等［35］就报道了对电池进行的优化工作，例如减小了n－Si衬底厚度从而减小了电池串联电阻；为了增加与衬底之间形成的异质结数量增大了DWCNT 薄层中的CNT 的密度并且将薄层厚度增加至150nm；采用绝缘性更好的SiO2作为顶部绝缘层等等.通过优化电池工艺，在AM1.5条件下得到了7.5%的转换效率，电池的FF 也由原来的19%提高到55%.

图4 PDMS－CNT－Oxide－Si太阳电池结构a和I－V 特性bFig.4 Structure and I－Vcharacteristics of PDMS－CNT－Oxide－Si solar cell

最近，Jia等［36］对其制备的DWCNT 太阳电池采用HNO3进行处理，在DWCNT 和n－Si之间引入一层极薄的氧化层，并且顶层覆盖PDMS减反射层，其制备的PDMS－CNT－氧化物－Si太阳电池结构如图4a中所示.在图4b中所示电池I－V 曲线中，薄氧化层的引入使CNT－Si异质结形成MIS结构，有效地减小了载流子复合几率，HNO3对CNT 的化学掺杂降低了其薄层电阻，增加了CNT 的电导率［37］，改善了电池的Voc.减反射层的覆盖使电池在可见光区域的光反射率由原来的35%减小至10%，使电池的Jsc得到较大提高，在AM1.5条件下得到的电池光伏参数为Jsc＝29mA／cm2，Voc＝0.56V，FF＝67.6%，η＝10.9%.

2.4 其他一维纳米结构太阳电池

近年来，采用ZnO、Ⅲ族氮化物等新型材料制备一维纳米结构太阳电池引起了人们的极大关注.Dong等［38］首次通过MOCVD系统成功制备出同轴结构的n－GaN／i－InxGa1－xN／p－GaN径向结纳米线太阳电池，在AM1.5条件下得到0.19%的转换效率，并且通过调制本征层中In的组分可以实现对太阳电池性能的优化.Hajime等［39］采用MOCVD系统成功制作出核壳结构InP纳米线阵列太阳电池，在AM1.5条件下得到Jsc＝13.72mA／cm2，Voc＝0.43V，FF＝57%，η＝3.37%的光伏性能.Liu等［40］报道了转换效率为2.9%的ZnO 纳米阵列／Sb（Ⅲ）2S3／P3HT叠层太阳电池，并且发现这种太阳电池在波长400～500nm 具有良好的光吸收性能.Kazuko等［41］制备了P3HT／ZnO纳米棒阵列混合太阳电池，为了提高电池的转换效率，他们在顶电极与P3HT层之间制作VOx电子阻挡层，在AM1.5条件下得到Jsc＝10.4mA／cm2，Voc＝0.58V，FF＝65%，η＝3.9%的光伏参数.

3 结语

从一维纳米材料光吸收特性出发，评述了一维纳米结构太阳电池的研究进展.由于一维纳米结构所具有的优异光学减反射特性，能够有效地增强太阳电池的光吸收能力.与此同时，一维纳米结构更加有利于载流子分离，有利于提高太阳电池的电流密度和转换效率.为此，提出几个发展一维纳米结构材料太阳电池的技术对策：1）采用合理的工艺手段制备出有序生长、尺度可控的一维纳米结构材料将是一个新的挑战，特别是对于化合物材料的制备和掺杂工艺的研究，材料本身的载流子产生、输运和收集能力有待于进行更加深入的研究；2）通过合理控制生长条件，制备出界面特性良好的一维纳米材料，特别是对于p－i－n结构一维纳米结构太阳电池，如何有效地减少界面缺陷，降低载流子复合几率，从而减小光生电流损失，将是纳米线太阳电池需要解决的一个主要问题；3）深入揭示一维纳米结构太阳电池的载流子输运机制，建立和发展对一维纳米结构太阳电池中载流子产生、输运、复合和收集过程的快速检测手段，进而收集光照条件下太阳电池中光生载流子的有效信息；4）对于一维纳米结构异质结太阳电池，通过优化电池的整体结构，增加异质结结面积和载流子输运通道，提高电池的转化效率.随着一维纳米材料制备加工手段的逐渐成熟和理论研究的不断深入，一维纳米结构太阳电池有望成为低成本、高效率新型太阳电池研究的新方向.

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