硅藻土在废水中的应用及研究现状

鲁光辉，郑水林，王腾宇

硅藻土在废水中的应用及研究现状

鲁光辉，郑水林，王腾宇

（中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院，北京 100083）

硅藻土是一种用途广泛的非金属矿，具有独特的表面结构和优异的吸附性能，适合作为吸附材料应用于各种污水处理中。介绍了硅藻土及其吸附的基本原理，阐述近年来国内外硅藻土处理废水中的应用及研究进展。

硅藻土；吸附；改性；废水处理

Abstract: Diatomite is a widely used non-metallic mineral. With the unique surface structure and excellent adsorption capabilities which suit for applying to deal with all kinds of wastewater as sorbent materials. Introducing the basic principles of adsorption of diatomite and explaining the application in wastewater treatment and present progress of diatomite at home and abroad in recent years.

Key words: diatomite; adsorption; modification; wastewater treatment

在水处理中吸附法是较好的一种，具有特殊的地位。目前主要污水处理吸附材料有活性炭、沸石、硅藻土、粘土类、高分子类及廉价废弃物等[1]。由于硅藻土具有独特的硅藻壳体结构、强吸附性、大比表面积、高孔隙度等优良性质，使得硅藻土在工业废水处理中得到广泛的应用。国内外对硅藻土作为吸附剂处理各种废水进行了很多研究，本文主要对硅藻土在工业、生活废水处理中的应用现状进行了综述和总结。

1 硅藻土的特性

硅藻土是海洋或湖泊中生长的硅藻类及微生物残骸在水底经自然作用和软泥固结而逐渐形成的一种生物硅质岩。其主要化学成分为SiO2，纯净的硅藻土一般呈白色土状，常因含铁的氧化物或有机质杂质而呈现灰白、黄、褐、灰、绿甚至黑色。硅藻土质轻、多孔、相对密度小，孔径分布范围大，孔隙率高，吸附能力强，能吸附自身重量的1.5～4倍的杂质。对声、热、电的传导性能极差，具有强吸附、隔音、隔热、漂白及高熔点(1 600～1 750℃)的特性。其化学稳定性高，除溶于氢氟酸外，不溶于任何强酸，易溶于碱[2-3]。

硅藻壳体具有大量的、有序排列的孔隙，使其具有较大的比表面积。其比表面积约为3.1～60m2/g，孔隙数量约为2～2.5亿个/g。硅藻土表面、孔隙内表面分布有大量的硅羟基，硅羟基在水溶液中离解出H+，使其粒表面带有一定的负电荷。提纯后的硅藻土具有较干净的表面，表面带有负电性，对于带正电荷的胶体态污染物来说，它可通过电中和而使胶体脱稳。但对带负电的胶体颗粒只能起压缩双电层的作用，无法使其脱稳，从而无法得到理想的污水处理效果。需要向硅藻精土中加入适量的其他阳离子混凝剂，制成改性硅藻土混凝剂。当带正电荷的高分子物质或高聚合离子吸附了负电荷胶体粒子以后，就产生了电中和作用，从而导致胶体ξ电位的降低。由于胶体和高分子或聚合离子之间的吸附并非仅由静电引力所引起，还来自氢键、共价键、极性基、范德华引力等各种吸附力。故胶体粒子有可能吸附更多的聚合粒子，以致使胶体颗粒电荷改变，即原来负电荷胶体变成带正电荷胶体。可同时实现对正、负电荷胶体颗粒的脱稳，从而大大提高污水处理的效果[4]。

2 硅藻土处理废水国内外研究现状

2.1 硅藻土对含重金属废水的吸附研究

硅藻土是一类具有多孔结构的非金属矿，由于硅藻土良好的吸附特性、且具有比表面积大等特点，近年来硅藻土及改性硅藻土也被广泛用在重金属离子处理的试验性研究上。

Wu J等[5]利用Al2O3和石灰对天然硅藻土进行改性，并以改性硅藻土、天然硅藻土、活性炭对城市废水进行三级处理。研究表明，改性硅藻土对重金属离子、悬浮物(SS)、NH4-N等污染物的吸附能力已接近于活性炭，经过处理的废水中大部分污染物的含量能够达到国家污水排放标准。

李贞等[6]研究了硅藻土对含镉废水的吸附性能。研究表明，用硅藻土做吸附剂可使废水中镉的含量低于国家排放标准，硅藻土对Cd2+的吸附符合Freundlich吸附等温式，并且处理废水后的硅藻土可以再生。杜玉成等[7]对硅藻土吸附重金属Cd2+离子进行了动力学研究。研究表明，在特定条件下，提高吸附温度、增加溶液的pH值、增大溶液中Cd2+初始浓度、延长吸附时间、提高搅拌速度等，均能不同程度地提高硅藻土对Cd2+离子的吸附量及相应的吸附率。

夏士朋等[8]用碳酸钙改性硅藻土来处理废水中的Cu2+、Cr2+、Pb2+、Zn2+等4种重金属离子。研究表明，碳酸钙含量为35%的硅藻土是处理含重金属废水的一种很好的吸附剂，吸附量可达3.5～4.0mmol/g。改性硅藻土对重金属的去除主要是由于硅藻土上的碳酸钙与金属离子的化学反应，生成难溶物沉吸在硅藻土上而去除。蔡慧林等[9]利用天然硅藻土为原料成功制备出具有高效吸附性能的碳酸钙改性硅藻土。通过扫描电子显微镜以及比表面测试仪对改性硅藻土进行了表征，确定了最佳的改性条件为碳酸钙质量约占硅藻土质量20%，碳酸钠浓度为0.5mol/L。改性对提高吸附性能起到了至关重要的作用，碳酸钙改性硅藻土对Pb2+、Cu2+、Zn2+、Cd2+等重金属均具有极好的吸附作用。

宋秀环等[10]研究了硅藻土对废水中汞的吸附能力和影响吸附的条件。研究表明，硅藻土吸附废水中的汞6h后即可达平衡，去除效率达90%，并且随着温度的升高，吸附率呈下降趋势，且处理废水后的硅藻土可以再生。袁迪等[11]研究了硅藻土对废水中汞的吸附机理和影响吸附的条件。研究表明，最佳吸附条件为pH值为6～7，硅藻土用量为100g/L，汞离子的初始浓度为180mg/L时，反应10min后硅藻土对汞离子的吸附达到最大值。

李门楼[12]研究了用溴化十六烷基三甲胺改性的硅藻土对含锌电镀废水的处理效果。研究表明，一定条件下天然硅藻土和改性硅藻土对锌离子的去除率分别为39.3%和61.1%。在pH值为5.0、浓度为40mg/L的Zn2+溶液，改性硅藻土吸附4h后，Zn2+的去除效率大于98%，低于国家排放标准，且硅藻土可再生。罗道成等[13]研究了用溴化十六烷基三甲胺改性的硅藻土对含Pb2+、Cu2+、Zn2+的废水的处理效果及条件。研究表明，在pH值为4.0～6.0时，对重金属离子的去除率均达98%以上，吸附时间为4h达到吸附平衡。改性硅藻土处理后的重金属离子浓度均达到国家排放标准，三种离子的去除效率为Pb2+>Cu2+>Zn2+，且硅藻土可再生。

叶力佳等[14]采用提纯的硅藻土研究了硅藻土用量、吸附作用时间、温度、溶液初始pH值、Cu2+初始浓度等因素对吸附效果的影响。研究表明，在一定范围内，增加硅藻土用量、延长吸附作用时间、升高吸附温度、提高pH值均可改善对Cu2+的吸附去除效果，其中pH值是最重要的影响因素。硅藻土对Cu2+的等温吸附符合Langmuir方程。侯燕等[15]研究了利用硅藻土静态处理含铜工业废水。去除工业废水中的铜离子的静态试验得出硅藻土的最佳使用条件：在常温条件下，含铜废水中硅藻土投加量为0.075g/mL，pH值为7，搅拌强度和时间分别为300r/min和10min，静置30min，铜的去除率达到最佳效果，远低于国家污水综合排放一级标准。

刘频等[16]对硅藻土进行了硫酸化改性，并研究了其对Pb2+的吸附作用。研究表明，改性硅藻土对Pb2+初时浓度为20mg/L时的最佳吸附pH值为7～8，最佳吸附时间为60min，硅藻土的最佳吸附用量为3.0～4.0g/L，去除率可达96.3%。郭晓芳等[17]研究了锰改性的硅藻土对水中铅、锌的吸附及适宜条件。研究表明，低离子强度、中偏碱性、室温环境均有利于吸附过程的进行，含Pb2+、Zn2+的电镀废水经改性硅藻土吸附后，废水中Pb2+、Zn2+的浓度达国家排放标准，吸附符合Langmuir型吸附等温线。Al-degs等[18]对锰改性硅藻土对水中铅离子的吸附条件进行了研究。研究表明，在硅藻土上氧化锰的量为0.38g/g硅藻土时吸附效果最好，改性后的表面积从33m2/g变为80m2/g，过滤速度从1.53mL/(m2·s)变为68.57mL/(m2·s)。在pH值为4时，对铅的吸附饱和量分别为24mg/g和99mg/g，改性后的硅藻土增加了表面积和负电荷，对Pb2+的吸附效果优于未改性的硅藻土，过滤性能也有提高。杨文等[19]研究采用PAM改性处理硅藻原土并应用于处理含高浓度Pb2+模拟废水。研究表明，改性硅藻土吸附能力与表面覆盖PAM的厚度有关，根据正交试验将试验方案得到提高去除率的优化方案为：投加20g/L的PAM改性的硅藻土5g，pH值为6，水样初始浓度为1500mg/L时，可显著提高废水中Pb2+的去除率，改性硅藻土的饱和吸附容量可达到66.15～68.95mg/g。

吴波等[20]研究了硅藻土对水相中Sr2+的吸附过程。研究表明，硅藻土对水相中的Sr2+具有较好的吸附效果。溶液pH值是影响硅藻土吸附Sr2+的重要因素，在强酸性环境下，硅藻土对Sr2+的吸附效果较佳。硅藻土对Sr2+的吸附是快速吸附过程，吸附进行到60min时，去除率和吸附量达到吸附平衡的95%；吸附过程较好地拟合为二级动力学方程。

2.2 硅藻土对印染废水的吸附研究

纺织印染行业每年产生大量的染料废水，这些废水降低了光的透射性、大大抑制了植物的光合作用，染料废水的去除逐渐引起广泛的关注。

王泽民等[21]利用硅藻土复合净水剂处理造纸废水。研究表明，利用提纯硅藻土下脚料制成的复合净水剂处理造纸废水，效果优于硫酸铝絮凝法和酸析法，特别是絮凝物脱水快、处理周期短。由于复合净水剂是利用提纯硅藻土下脚料制成，不仅提高原材料利用率，降低生产成本，而且避免废弃物(尤其是废酸液)的排放，减轻环境污染。

彭书传[22]研究了活化后的硅藻土配制成的复合净水剂处理印染废水，此法具有脱色效果好、COD去除率高、费用低廉、不产生二次污染。经活化的硅藻土处理的印染废水可达到国家排放标准，处理效果优于其他常用的絮凝剂。Tsai等[23-24]进一步研究了用NaOH及HF改性硅藻土处理印染废水的效果。研究表明，用碱改性的硅藻土处理效果明显的优于原土；而用酸改性的硅藻土对印染废水的处理效果稍稍优于原土。

邵振华等[25]采用硅藻土预涂膜过滤和有机膨润土吸附相结合的吸附分离一体化技术处理酸性橙Ⅱ染料废水。研究表明，对于染料浓度为100mg/L，COD为128mg/L的酸性橙Ⅱ染料废水，当CTMAB有机膨润土投加量为2.0g/L、滤速为2.4m/h时，经过65min的循环处理，出水的悬浮物浓度小于1.8mg/L，COD降至25mg/L，脱色率达90.5%，且易实现固液分离。

杨宇翔等[26]研究了亚甲基蓝在浙江和吉林硅藻土表面的吸附等温线及影响吸附的条件。研究表明，硅藻土的吸附性质与其结构、孔分布、表面电位、IEP值及pH值有关，在pH值为13时，吸附量均达最大，吸附符合Freundlich等温式。木冠南[27]研究了云南寻甸硅藻土对染料次甲蓝的吸附试验，发现随温度升高染料吸附量略有增加，添加无机离子对吸附量无影响，而用酸预处理该硅藻土可使次甲蓝的吸附量大大增加。谷志攀等[28]对硅藻土吸附染料的机理和吸附等温式进行了总结。吸附机理主要以物理吸附为主，吸附一般符合Langmuir或Freundlich等温式。

刘建伟[30]采用无机絮凝剂和石灰对硅藻精土改性制备的改性硅藻土新工艺，对制浆废水进行试验。结果表明，采用新工艺后，能够使制浆废水和造纸废水的出水CODCr的质量浓度分别达到200和120mg/L，也能够使再生纸废水的CODCr的质量浓度达到100mg/L以下，并使BOD5、SS和色度等指标达到《制浆造纸工业水污染物排放标准》的要求。

2.3 硅藻土处理废水中的有机化合物

有机物废水对人类生存环境造成严重影响，现在工业焦化、炼油、合成纤维等工厂排出的大量含有有机物废水，会造成细胞蛋白质变性，损害神经、肝脏和肾脏等。因此，对含有有物废水的处理十分重要的。

朱利中等[31]研究了改性膨润土、沸石和硅藻土对苯酚的吸附效果，与原土进行比较，结果表明，改性硅藻土吸附处理苯酚的性能较原土好得多。张红[32]用改性硅藻土吸附污水中的苯酚。研究表明，采用联合改性剂处理的硅藻土吸附效果好于单一改性剂处理的硅藻土；硅藻土对苯酚的吸附主要有物理吸附和化学吸附，以分子间色散力及诱导力的物理吸附为主，同时存在分子的絮凝作用。

郑水林等[33]采用物理选矿法得到的硅藻质量分数≥92%的硅藻精土，通过加入表面处理剂，改性制成处理各种水质的硅藻土水处理剂。工业试用结果表明，改性硅藻精土具有强烈的吸附性，能将污水中的有机物和无机物吸附后很快絮凝沉降至底部并形成饼状，获得可循环使用的清水，可以实现固液分离。

温彦平[34]研究了硅藻土对水中微量卤代烃的吸附性能。研究表明，硅藻土对三氯甲烷和三氯乙烯有吸附能力，吸附以范德华力为主，吸附容量大小与吸附质在水中的溶解度有关。Nakamura等[35]研究了多环芳烃可与水中的氯结合而更易吸附在硅藻土表面而去除。研究表明，与氯结合了的多环芳烃在硅藻土上的吸附速率远远快于单纯的多环芳烃在硅藻土上的吸附速率。Huttenloch等[36]研究了不同链长度、不同官能团的氯代硅烷来改性硅藻土的特性。研究表明，对非极性芳香烃的吸附量不仅与TOC(总有机碳)有关，还与氯硅烷上接的有机官能团有关。联苯二氯硅烷去除污水中的萘、甲苯、邻二甲苯的效果最好，去除率分别为30%、71%、60%。

张丽芳[37]以硅藻土为基质，在高锰酸钾溶液中通过化学方法制备了负载锰氧化物的改性硅藻土吸附剂，并利用该吸附剂对染料活性艳红进行吸附脱色实验。研究表明，当c (KMnO4)为0.15mol/L时，改性硅藻土吸附剂对染料艳红的η可达96%。当吸附体系pH值为4～6时，吸附效果最好，吸附规律符合Langmuir等温式。

将磷酸与哌嗪在一定条件下脱水制得单组份IFR聚焦磷酸哌嗪(PAPP)。该阻燃剂含有N—P结构，有较高的P含量，理论而言具有较高的阻燃效率，同时PAPP制备过程简单、无污染、无需后处理。图1是PAPP的红外光谱图，—OH的吸收峰位于3 254 cm-1处，这是属于焦磷酸中—OH的特征基团。1 211 cm-1和1 440 cm-1两处尖峰分别对应于PO和C—N基团的伸缩振动峰。955 cm-1处为P—O—P的振动峰；1 637 cm-1处为C—N—H基团中的N—H的弯曲振动峰[16-17]。从红外光谱的结果中可以显示，PAPP所有的特征基团均在红外光谱中得到显示。

李增新等[38]壳聚糖(脱乙酰度为90%)的醋酸溶液，对焙烧活化处理后的硅藻土进行改性，制成壳聚糖改性硅藻土，用于处理实验室有机废液研究。静态吸附试验结果表明，壳聚糖与硅藻土质量比为1∶20、吸附剂用量为30g/L、废液中CODCr的质量浓度为1 000mg/L、pH值为6、吸附平衡时间为30min时，有机废液经处理后CODCr去除率为72%。动态吸附试验结果表明，CODCr浓度不大于1 000mg/L的有机废液，经两级处理，流经壳聚糖改性硅藻土吸附柱后，流出液CODCr的残留量小于100mg/L，符合国家排放标准。

2.4 硅藻土处理城市废水的研究

在废水处理的几种重要方法中，其中物化法处理技术因其运行稳定可靠，去除COD、BOD、SS、胶体和色度的效果好，投资和运行费用小，且不会造成二次污染，越来越受到关注，而且硅藻土具有独特的理化性能和环境效应，具有良好的应用前景。

郑水林[33]利用改性硅藻土处理剂，先后对昆明明通河、自祥饭店和盘龙卫生巾的污水进行处理试验，试验得出该处理剂对CODCr、BOD5、SS、TP的去除率均在90%以上。

蒋小红等[39]在硅藻精土中适量的加入一种或几种传统的铝盐、铁盐絮凝剂，无机高分子絮凝剂及有机高分子絮凝剂复合而成的产物，使得硅藻土的表面及孔内表面分布有大量的硅羟基，硅羟基在水溶液中离解出H+，使其颗粒表现出一定的表面负电性，使改性硅藻土成为一种极具竞争力和开发潜力的污水处理混凝剂。

王亮等[40]在硅藻精土中加入适量的传统絮凝剂，制备对污水净化效果更佳的改性硅藻土。工程中选用复合聚氯化铝制备改性硅藻土，通过试验确定硅藻精土与复合聚氯化铝的混合比例为6∶4至7∶3，硅藻土处理剂合适用量为0.07～0.09kg/m3。

宋来洲等[41]采用硅藻土对污水处理厂进水进行混凝处理，尝试将硅藻土混凝和微滤分离膜处理技术相结合对污水进行处理。研究表明，硅藻土用于城市污水处理，效果显著。当硅藻土用量为300mg/L，结合微滤分离膜系统，能够满足生活杂用和市政杂用所需水质要求，并提出了硅藻土的污水处理机理为吸附、混凝及中和等协同作用。

王炜亮等[42]利用硅藻精土处理城镇污水试验。研究表明，当进水COD、氨氮、TP浓度分别为347mg/L、49mg/L、6.1mg/L时，在硅藻精土投加量为75mg/ L、停留时间为30min条件下，其相应去除率分别为65.4%、15.8%、91.8%，去除效果较为理想。

贺明和等[43]分别将硫酸亚铁、氯化铝、聚丙烯酞胺与硅藻土复配并用于处理生活污水。研究表明，三种复配硅藻土在最佳条件下，对CODCr、SS、氨氮的去除效果较好，其去除率分别均在64.0%、88.9%和41.0%以上。

池素玮[44]应用改性硅藻土陶粒填料滤池对城市污水处理厂尾水进行末端脱氮除磷深度处理，试验确定了改性硅藻土陶粒填料滤池设计参数，处理后水质稳定达到城镇污水处理厂污染物排放标准，且具有投资省、占地小、运行费用低等优点，具有广阔的应用前景。

2.5 硅藻土处理其他废水

刘祺等[45]以改性硅藻土为吸附剂处理工业含F废水。研究表明，改性硅藻土加入量为100～150mg/L、处理时间为60min、pH值为6～9、室温条件下，用氢氧化钠改性并高温活化后的硅藻土对废水中F离子的去除效果明显优于原土，除F率可达到97%以上，处理后的废水中F离子浓度达到国家污水排放标准。

党玮等[46]采用加入Al3+处理后的改性硅藻土作为吸附剂。研究表明，改性硅藻土的最佳用量为30g/L；在常温下即有显著的吸附效果，搅拌20min可达到吸附平衡；在酸性条件下磷的去除效果明显，磷的剩余浓度达GB8978-1996的二级排放标准，且工艺简单、成本低廉。

吴蕾等[47]采用改性硅藻土强化混凝处理巢湖水，并将改性硅藻土同几种常规混凝剂的处理效果及其经济性进行了对比。研究表明，改性硅藻土和水的混合搅拌速度梯度为260s-1左右、絮凝反应速度梯度为20s-1左右、絮凝时间15min、沉淀时间1h、改性硅藻土投加量50～100mg/L时，可达到较佳的处理效果。与常规凝剂相比，改性硅藻土出水更为清澈透亮，污泥沉降性能好，污泥量少，在建设成本和运行成本上更为节省。

李广亮等[48]分别以硅藻土、硅藻土与氯化铝、硅藻土与氯化铁为吸附剂，考察对焦化废水的处理效果。研究表明，硅藻土与铝盐和铁盐等无机絮凝剂复配对焦化废水的处理效果有显著提高，氯化铝复配的吸附效果优于与氯化铁复配。硅藻土与氯化铝复配时，当氯化铝/硅藻土为1∶1时，其对焦化废水的处理效果最佳，化学需氧量、浊度、色度和UV254去除率分别为40.14%、38.82%、37.81%、11.56%；与氯化铁复配时，当氯化铁/硅藻土为1∶1时，其对焦化废水的处理效果最佳，化学需氧量、浊度、色度和UV254去除率分别为36.01%、33.45%、19.35%、5.87%。

张秋花等[49]研制了一种硅藻土复配混凝剂，用于处理橡胶促进剂废水。研究表明，在加量为1.3g/L、pH值范围5～7、沉降时间45min的条件下，COD、盐度去除率可分别达到75.2%和53.8%，能够达到较好的预处理效果。

3 结语

硅藻土作为一种新型的水处理剂，其独特的结构赋予了它许多优良的特征，但在处理废水时还存在着诸多问题有待探讨。通过对硅藻土改性方法、其与絮凝剂以及其他吸附材料相互组合处理废水的研究，深入探讨硅藻土处理废水的吸附机理和吸附动力学机制、影响因素及其影响规律的研究，以满足不同类型污水处理的需要；同时研究硅藻土水处理剂的再生方法及条件，防止二次污染，对于扩大硅藻土水处理剂的应用范围和提高其在废水处理中的应用效果是非常必要的。

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Application in Wastewater and Present Situation of Diatomite

LU Guang-hui, ZHENG Shui-lin, WANG Teng-yu
(School of Chmeical and Environmental Engineering, China University of Mining and Technology, Beijing 100083, China)

P619.265;X703

A

1007-9386(2012)03-0039-05

2012-02-28