研究堆燃料的发展现状与前景

孙荣先，解怀英

（中国核动力研究设计院 反应堆燃料及材料重点实验室，四川 成都 610041）

国际降低研究和试验堆铀浓度（RERTR）计划已进行了33年。该计划的主要目的是开发高铀密度的新燃料，以便在不改变燃料元件结构与堆芯性能的前提下，实现反应堆的低浓化。所以，RERTR的历史也就是研究堆燃料近33年的发展史。其中，前十多年是U3Si2－Al弥散型燃料的成功开发与应用过程，后十多年则是UMo合金燃料的开发历程。

1 U3Si2－Al弥散型燃料的成功与不足

1987年，美国首次应用U3Si2－Al弥散板型燃料将橡树岭研究堆（ORR）改用低浓铀。1991年，巴基斯坦研究堆应用中国核动力研究设计院制造的同种燃料不仅实现了低浓化，而且功率从原来的5MW提升到10MW。于是，世界上现在运行的总共260多个研究堆中，绝大多数的低功率密度堆都相继应用这种板型或棒型燃料实现了低浓化，只有少数高性能研究与试验堆仍在等待开发更高铀密度的新燃料。

U3Si2－Al弥散型燃料板的芯体铀密度实际上人们只谨慎地装载到最高4.3g／cm3，而从未达到所预期的最高装载量4.8g／cm3。这些板型燃料在低功率堆中又都运行在约110℃条件下，所以均表现出良好的辐照性能。U3Si2与Al基体反应层长大较慢，反应层内无可见裂变气泡，U3Si2内的气泡也很小（≤1μm），燃料肿胀很稳定，可谓一种良好的燃料［1］。然而，据Y.S.Kim等［2］2008年的报道，当它运行在高性能堆要求的高热通量（约260W／cm2）、高裂变密度（约5×1021cm－3）和高燃料温度（约140℃）条件下时，却出现了意想不到的变化。它的抗辐照性能随运行温度的升高与燃耗的增加而急剧降低。小燃料板在ATR堆内辐照试验中，在寿期内平均温度为160℃、裂变密度达6.5×1021cm－3时，却出现大于5μm的大气泡，其中最大的竟达约40μm，且发生大气泡相互连通的破裂性肿胀。辐照后检验证实，此时的U3Si2已变成无定形结构［2］。这表明它们已无晶体束缚裂变气体聚集与气泡长大的能力。

然而，日本的JMTR等几个研究堆却在严格控制运行条件下，成功地应用了U3Si2－Al弥散板型燃料元件［3］。他们所制定的燃料破损阈为82～94cal／g（燃料板），破损机制是由于大的温度梯度（Δt＞94℃）和快速淬火（＜0.13s）联合引起的热应力所致［4］。欧洲的JHR将5个实尺寸的U3Si2－Al板型燃料元件于2009年入堆辐照，现正在辐照后检验中［5］。U3Si2－Al板型燃料在较高性能堆中可能承受的运行条件正在探索中。

另外，硅化物燃料中的硅使其乏燃料后处理更困难，而UMo合金燃料，应用熔化并添加铝稀释的后处理方法却是成熟与简单易行的［6］。

2 UMo合金燃料的发展状况及所遇到的问题

U－（7～10）wt%Mo合金的γ相是体心立方结构，它的共析点在约23at%Mo的565℃。在正常冷却速度下，它并不分解成平衡相α－U和MoU2，而是保持γ相呈亚稳定状态。因在研究堆的较低运行温度下，它所保持的体心立方结构具有良好的辐照性能，且它的铀密度高达16g／cm3，成为一个很好的候选燃料相。依据其燃料结构与开发先后顺序，可分为UMo－Al弥散型与UMo合金单片型两种形式。

2.1 UMo－Al弥散型燃料

UMo合金燃料首先被开发的是传统的UMo－Al弥散板或棒型燃料。UMo合金具有良好的延展性，使制粉有一定难度。目前有离心雾化法（atomized）［7］、氢化－脱氢法［8］和机械研磨法［9］3种。为适应高性能堆实现低浓化的要求，燃料板的芯体铀密度期待能达到8.0～9.0g／cm3，所以指望采用 U－7wt%Mo合金成分。燃料板的制法仍用传统的框架轧制工艺。棒型燃料也仍用共挤压方法制造。唯独俄罗斯却把原苏联开创的断面分别为圆形、方形和六角形的多层套管型燃料组件改成断面为2.98mm×2.98mm正方形的、且四角带肋的麻花细棒型燃料。如此改造的目的与效果值得关注；而其制造方法却未做详细说明，似乎是从某种堆型的成熟燃料制造技术转移过来的［10］。

然而，近年来的辐照结果却并不乐观。大量的辐照后检验结果表明，UMo燃料颗粒与Al基体发生了广泛的化学反应，有的甚至全部Al基体都被反应掉。更为突出的是反应产物结构错综复杂，且都变成无定形结构。因而使裂变气体穿过反应层，在反应层与未反应的Al基体交界处聚集并形成大的气泡，造成破裂性肿胀［11］。为了解决此种化学反应问题，G.L.Hofman等提出在Al基体中加入（2～5）wt%Si，以利于形成薄的均匀与稳定的富Si反应层。试验结果表明，取得了一定效果，但并未基本解决反应问题［12］。最近，D.D.Keiser等采用6061Al合金为基体，却得到较稳定的富Si反应层。分析认为，此反应层是在约500℃制造时形成的，并能在辐照中起到阻止更严重反应与肿胀的作用［13－14］，但效果并不满意。去年，A.L.Izhutoy等报道，U－9%Mo微球表面涂敷ZrN防护层，得到防止反应的良好效果；ZrN涂层厚度2～3μm的UMo－Al弥散型燃料，燃耗到60.2%和84%时，仍无显著的反应层产生［15］。所以，具有ZrN涂层的 U7Mo－Al弥散型燃料有望应用于实践。

2.2 UMo合金单片型燃料

上述UMo－Al弥散型燃料的辐照后检验表明，UMo合金颗粒内均无可见的显微气泡（约nm大小）。这表明合金本身的抗辐照性能是良好的。同时UMo合金也有较好的热轧与适度冷轧的加工性能。因此，美国阿贡（ANL）与爱达荷（INL）实验室提出，以 U－10wt%Mo合金膜片为芯体，制成以6061Al合金为包壳的单片（monolithic）型燃料板。如此既可防止UMo与Al基体的广泛接触与反应，也可提高芯体铀密度，或减薄芯体厚度以增加包壳的厚度。如今，小燃料板的辐照试验结果已证明，它的确有良好的性能。所以，美国尚未实现低浓化的5个高性能堆（MITR，MURR，NBSR，HFIR和ATR）均将低浓化的希望寄托于此燃料的成功开发［16－20］。

可是，在制造技术上却遇到较大困难，INL应用常规的热轧制造方法却遇到了困难。因为在500℃的轧制温度下，UMo合金芯体与6061Al包壳的延伸性能相差悬殊，结果在包壳内的UMo芯片被拉断。后来分别改用摩擦搅拌焊与热等静压方法使UMo芯片与6061Al包壳获得结合，并将此种小燃料板放入ATR堆内辐照和进行辐照后检验与评价［21－23］。目前，美国已用此种热等静压方法制造足尺寸的辐照试验燃料板，其中用25μm厚的Zr薄膜作为芯体与包壳的反应隔离层；生产厂家Babcock ＆ Wilcox 公 司 也 参 与 制 造［24－25］，似 乎 用此制法已趋定型。德国与法国也在开发此种单片型燃料，但只限于开发喷涂反应隔离层，却未提出新的有效制法［26］。俄罗斯也已制造并辐照了断面为2.6mm×2.6mm、铝包壳中心含有φ1.2mm UMo芯体的麻花细棒型燃料［27］。阿根廷用Zr－4合金作为包壳材料，在655℃的空气中轧制出U10Mo单片型燃料板，且已在ATR堆内辐照［28］。韩国金昌圭等则将500μm大小的UMo小球单层紧密排布，其缝隙用铝粉填平，再与上下铝包壳板热压烧结制成燃料板，用以克服UMo芯片与Al包壳结合难的问题，并可达到芯体铀密度9.0g／cm3的要求［29］。鉴于上述制造技术均尚不成熟，美国洛斯·阿拉莫斯实验室（LANL）则实施燃料制造能力开发计划，期待能寻求到此种UMo单片型燃料的商业供应者或技术转让者［30］。

3 讨论与展望

鉴于UMo单片型燃料有极高的铀密度，所以开发UMo单片型燃料，不仅可满足任何高性能堆改用低浓铀的要求，且可满足今后至少半个世纪内任何高性能堆的设计要求；它的UMo芯体有良好的抗辐照性能，且与6061Al包壳接触面积有限，其化学反应也易于用Zr或Si障碍层防护；它的乏燃料后处理方法既成熟又简单。只是上述制造方法尚不够成熟。所以UMo单片型燃料的成功开发，不仅是当前高性能堆低浓化的需要，也是近年来世界上以U3Si2－Al为燃料的原有的与新建的研究堆提高性能到原设计或更高要求的需要，更是一切研究堆改用统一类型和易于后处理燃料的需要。

分析INL的摩擦搅拌焊与热等静压制法后，认为在UMo芯片与6061Al包壳分别只有约0.26mm和0.50mm厚的条件下，欲实现大面积的摩擦结合，其操作精度与结合质量难以控制，特别是包壳材料的宏观与微观结构和机械性能受到严重的损伤。热等静压结合方法易于操作，小燃料板也得到很好的辐照结果。但热等静压结合是一缓慢扩散过程，结合质量欠佳，且γ相UMo可能分解，6061Al包壳材料会出现晶粒粗化。所以，这两种制法都有结合质量低和芯体与包壳材料性能退化的不足。另一方面，它们的UMo芯片加工过程也十分复杂，且每个芯片的铀含量难以控制到设计要求的精度，芯片厚度更难以按设计要求实行不均匀分布。为此，人们必须寻求更简单可靠的制造方法，例如爆炸焊等新途径。

我们认为，传统的框架轧制法尚不能被否定，而是需要改进和完善。依据我们的轧制经验和某些特殊实验结果，以及对INL轧板失利事实及某些经验的分析，认为应用改进的框架结构与轧制方法，仍可能在轧制中控制UMo芯体与Al包壳具有相近的延伸率，从而成功制造出合格的UMo合金单片型燃料板，甚至制出铀密度沿燃料板横向与纵向不均匀分布的渐开线型燃料板。当然，我们也可制造出UMo颗粒表面涂敷ZrN防护层的UMo－Al弥散板型燃料。关于以Zr－4为包壳的UMo单片型燃料板在655℃空气中轧制时的氧化问题，应用我们的制造方法，不仅可以解决，且也无须昂贵的防氧化措施。即此种燃料板既易于制造，也会有良好的辐照性能，只是Zr－4材料成本高，其较高的熔点会给乏燃料的后处理带来难度，这些需要做全面评价。

4 总结

1）目前U3Si2－Al弥散板型燃料在各堆内可能承受的具体运行条件，要由运行者谨慎探讨。然而，它已不适合用作高性能研究堆的燃料。

2）U7Mo－Al弥散型燃料曾长时间受阻于其广泛的化学反应和所造成的严重肿胀，但涂敷ZrN反应隔离层，使它有望应用于实践。

3）解决U10Mo单片型燃料板制造技术是当今研究堆燃料开发的焦点，我们的制造方案有可能获得成功。

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