体源样品γ自吸收修正因子的蒙卡方法研究

秦 超 王德忠 于文丹 张 适

1 (上海交通大学机械与动力工程学院 上海 200240)

2 (核工业240研究所 沈阳 110032)

环境中γ放射性一般用γ谱仪对体源样品进行相对测量法检测。待测样品与标准样品的几何形状、密度和基质成份的差异，会导致测量误差，需对待测样品进行自吸收修正。对密度和基质成份差异导致的误差已进行了大量研究[1]，用蒙卡方法或实验法研究自吸收修正因子与能量以及样品密度间的关系，但未考虑基质成份差异带来的影响[2]；因研究样本容量较小，若考虑密度与基质成份或能量与自吸收修正因子间的关系，研究结果难以得到广泛应用[3]。

为解决上述问题，本文采用蒙特卡罗模拟计算与实验相结合的方法，通过研究样品自吸收率与同能量外点源的透射率间的关系，得到以体源透射率表示的自吸收修正因子。

1 原理

体源自吸收受体源密度、基质成份和γ射线能量影响，与体源透射的影响因素一致。对于某能量γ射线，可用体源对外点源的透射率求得体源自吸收修正因子：

式中，υu为待测体源自吸收率，υk为标准体源自吸收率，ηu为待测体源透射率，ηk为标准体源透射率，F(ηu)为待测体源透射率与自吸收率的函数关系，F(ηk)为标准体源透射率与自吸收率的函数关系。

待测体源的活度为：

式中，I为待测体源计数率，χ为分支比，P为探测效率，μ为自吸收修正因子。

2 探测系统

测量体源自吸收修正因子的探测系统，由点源、环境检测样品盒、体源样品、高纯锗探测器、屏蔽室组成(图1a)。圆柱形样品盒壁厚1.0 mm。体源与探测器间台架为聚乙烯(C2H4)n，台架水平台面厚度0.5 mm，支架在样品与探测器辐射锥以外。铅室与探头共轴，内径30 cm，高53 cm，下表面位置距探测器后端面10 cm。

探测系统为美国Canberra公司的HPGe γ多道谱仪，HPGe型号GC8021，相对效率80%，能量分辨率2.1 keV，能谱获取和分析程序为Canberra公司的Genie-2000(3.0B)。由于探测器使用时间较长，需对HPGe晶体尺寸进行校正。经MCNP程序模拟，发现冷指尺寸的变化对探测效率影响甚微，因此只对晶体进行死层厚度校正。HPGe晶体标称尺寸如图1(b)，校正后的死层厚度为0.189 mm[4]，有效晶体直径和高度分别为74.622 mm 和78.811 mm。

为防止符合相加效应导致测量结果有误，将样品置于距探测晶体上表面25 cm处(图1a)[5]。

3 MCNP计算自吸收修正因子

用MCNP建立体源的自吸收与透射模型，计算得某能量下不同密度和基质成份体源的自吸收率与透射率，由二者关系得体源自吸收修正因子。模拟计算能量范围50–1400 keV、基质密度0.9–2.5 g/cm3范围内的不同基质成分的体源自吸收率与透射率。

图1 探测系统(a)及其HPGe探测器(b)示意图Fig.1 Schematics of the measurement system (a) and the HPGe detector (b).

3.1 MCNP计算工况

利用MCNP程序对不同能量γ点源和不同基质组成的体源自吸收率、透射率进行模拟计算，系统尺寸如图1。点源与体源核素选择241Am、137Cs、60Co (59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV)，体源内放射性核素在基质中均匀分布。点源置于与样品和探测器晶体同轴的样品盒上表面，点源中心距样品盒上表面1 mm。体源基质的成分和密度选用LabSOCS提供的环境辐射检测样品库(表1)。

表1 MCNP计算样品基质成分与密度Table 1 Density and composition of the samples.

MCNP模拟计算步骤如下：

1) 模拟点源透射体源时计数率。如图2，将点源置于样品盒上表面的台架上，使点源、样品盒、台架、探测器共轴，调整台架高度使样品盒底面距高纯锗晶体前端面距离为24.9 cm，分别模拟3种点源透射12种基质体源时的计数率I1(E)。

2) 模拟点源透射空样品盒时计数率。如步骤1)，将体源换成空样品盒，相同条件下，分别模拟3种点源透射空样品盒时的计数率I2(E)。

3) 模拟体源直接照射时计数率。将步骤1)中的点源移去，保持样品盒、台架、探测器共轴，分别模拟12种基质体源的计数率I3(E)。

4) 模拟无基质体源直接照射时计数率。重复步骤3)的设置，将体源基质密度设置为0，分别模拟12种无基质体源的计数率I4(E)。

3.2 MCNP计算结果

MCNP计算选择能量分别为：59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV。取发射计数106，MCNP计算统计误差为0.015%。

体源的自吸收率按式(3)计算，点源透射无放射性体源的透射率计算如式(4)。

其中，I1(E)为点源透射体源计数率，I2(E)为点源透射空样品盒计数率，I3(E)为体源计数率，I4(E)为无基质体源的MCNP计数率。

计算结果拟合图像见图2，综合MCNP计算和函数拟合过程的误差，自吸收率与透射率间函数关系的合成误差为3%。

体源自吸收率与透射率的拟合函数为：

其中，η为透射率，υ为自吸收率，拟合函数的相关系数为0.98。

图2 MCNP计算结果拟合透射率与自吸收率曲线Fig.2 Fitted transmissivity and self-attenuation from MCNP calculation results.

4 环境体源样品的自吸收修正因子测量

4.1 体源制备

为验证 MCNP程序模拟计算所得体源透射率与自吸收率拟合函数，进行环境体源样品的自吸收修正因子实验。体源样品为秦山地区土壤、植物灰、动物灰，经粉碎、烘干，过40目筛后，加入241Am、137Cs、60Co核素均匀混合，制成基质成份为土壤、植物灰、动物灰的加标固体粉末，活度如表2所示。

对加标样层压、转匀之，分别装于Φ75 mm×55 mm×1 mm的圆柱形塑料样品盒内，得到质量分别为346.4、218.76、346.4 g的以土壤、植物灰、动物灰为基质的体源。

表2 实验体源核素活度I0(E)/BqTable 2 The activities of bulk source for experiment.

实验选用241Am、137Cs、60Co(59.5、661.6、1 173.2、1 332.5 keV)点源，直径<2 mm，半边缘厚1 mm，活度分别为1 2900、9 078.26、8 3109.66 Bq。

4.2 实验测量与数据处理

实验时环境温度(20±2)ºC，湿度为(57±2)%，测量时间根据放射性活度确定，使探测器计数在7000以上，保证系统计数误差<1%。

在某能量下，由式(3)、(4)分别算得该能量时体源的自吸收率和同能量下点源透射无源体源的透射率(表3)。由于241Am核素能量较低，实验误差较大，难以与计算结果对比，故表3中未列出。

表3 实验结果Table 3 Results of experiments.

已知点源制作误差为2%，HPGe探测器统计误差为2.5%、由温度和湿度引起的系统稳定性误差为0.81%、能谱获取和分析所用峰分析方法误差为2.3%、MCNP程序计数统计误差为1%；前期实验测得高纯锗探测器测量本底误差2.1%、源位置导致误差1.7%。由以上各系统误差来源，按误差传递公式(6)求得合成系统误差为4.9%。

其中，δi为线性无关的系统各单项误差。

5 MCNP计算结果与实验结果比较

由图3，MCNP计算结果与实验测量数据之间基本符合，实验数据有偏大趋势。其原因可能是实验过程中点源与体源与探测器距离大于铅室高度，铅室只能包围部分测量系统，导致环境本底计数一并计入测量结果中，使测量结果偏大。

图3 实验结果与MCNP计算结果对比Fig.3 Comparison between the experimental and MCNP results.

图3显示，体源透射率为0.5–0.8时，MCNP计算结果拟合函数曲线与实际规律一致。受实验所用体源基质成份所限，未得到体源透射率在 0–0.5范围的实验结果，将在以后的工作中予以完善。

6 结语

通过MCNP程序模拟计算得到不同能量、不同密度和基质成份体源之自吸收率与透射率间的函数关系。实验表明，该函数关系在体源透射率为0.5–0.8时与实际规律一致，在0.5–0.8范围外，二者的函数关系暂未通过现有实验验证。该函数关系充分考虑了体源基质密度和组成成分对自吸收修正因子的影响。据此，待测体源样品的自吸收修正因子可通过容易测量的透射率和对应的函数关系，按公式(1)计算得到，结论可用于计算复杂基质体源样品的自吸收修正因子。

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