中子诱发TNT中轻核素反应的混合γ能谱模拟

牟艳红 付鹏涛 章剑华 杨朝文

(四川大学物理与科学技术学院辐射物理及技术教育部重点实验室 成都 610064)

很多地雷无金属成分或含很少金属成分[1]，其爆炸物由低Z元素H、C、N、O组成。传统的基于金属探测的探雷工具受到条件限制，于是基于物质组成元素的中子探测技术广泛应用于地雷探测中。目前研究较多的中子探测法有中子反散射法(BNM)、热中子法(TNA)、快中子法(FNA)等。BNM法对周围环境要求较高，环境含水时测量结果会受影响[2]。TNA法主要测量地雷中H、N元素，FNA法主要测量地雷中C、O元素[3]。中子瞬发γ活化分析法(PGNAA)可同时利用热中子和快中子，对元素进行在线的定性、定量分析，对地雷进行准确探测[4]。此法利用中子与地雷中主要核素发生辐射俘获(n,γ)反应或非弹性散射(n,n’γ)反应。对γ射线分析时选择产额较高的射线，1H、14N核的(n,γ)反应有较高截面，测量1H(n,γ)2D的2.22 MeV γ射线或14N(n,γ)15N的10.83 MeV γ射线，可分析H、N 元素；12C、16O 核(n,n’γ)反应截面较大，12C(n,n’γ)12C和16O(n,n’γ)16O反应产生的γ射线能量分别为4.44和6.13 MeV，可用于分析C、O元素。

在爆炸物和地雷检测中，影响测量结果的因素有中子源、探测器、目标物组成、几何布局等。本文通过Monte Carlo模拟研究[5,6]，寻找一种具有简单的中子源装置和屏蔽系统的探测系统，同时能对目标元素进行有效识别。希望对复杂环境中中子诱发目标核素产生不同混合γ能谱进行模拟研究，寻求H、C、N、O各种核素特征峰计数随爆炸物质量的变化关系，以及不同含水量的土壤环境对爆炸物组成核素特征峰计数的影响。

1 Monte Carlo模拟

探测系统用Am-Be中子源(高出地面5 cm)与NaI(Tl)、BGO两种探测器。NaI(Tl)晶体尺寸为Φ7.6 cm×7.6 cm 和Φ10.6cm×10.6 cm，BGO闪烁体尺寸为Φ7.6 cm×10 cm。探测器晶体中心离中子源体中心水平距离为20 cm，且与竖直向上方向的夹角为50°，模拟装置如图1。爆炸物为高5 cm的圆柱体TNT(C7H5N3O6)，密度1.65 g/cm3，埋在地下5 cm深处。土壤无水分，成分为(wt%)：Si(29.620)、O(46.954)、Al (7.078)、Ca (3.730)、Fe (6.404)、Na (0.838)、K (2.150)、Mg(3.216)，密度为1.47 g/cm3。用MCNP5程序进行模拟，抽样数为2×109，以使模拟结果的计算误差控制在10%以内。

图1 MCNP模拟装置图Fig.1 Schematics of the experimental facility in MCNP calculation.

2 模拟结果与分析

2.1 干土壤中不同质量TNT对结果的影响

图2是干土壤中有无TNT时的混合γ射线模拟能谱，可清晰看到28Si(n, n’γ)28Si(Eγ=1.78 MeV)、1H(n,γ)2D(Eγ=2.22 MeV)、12C(n, n’γ)12C(Eγ=4.44 MeV)、16O(n, n’γ)16O(Eγ=6.13 MeV)和14N(n,γ)15N (Eγ=10.83 MeV) γ射线全能峰和部分逃逸峰。在9–11.5 MeV能区，有TNT时的NaI(Tl)和BGO探测器计数高于无TNT时，这是14N(n,γ)15N反应产生能量为10.83 MeV γ射线的贡献。图2(b)中，由于BGO晶体中的Bi核素有利于高能γ射线能量的沉积，且BGO探测器的本征效率高于NaI(Tl)，记录的10.83 MeV γ射线全能峰较明显。比较两探测器记录的能谱，可知Φ10.6 cm×10.6 cm的NaI(Tl)探测器的能谱计数较高，因其口径较大，对γ射线发射体所张的立体角较大。

图2 干土壤中无(a)和有(b)TNT混合γ射线模拟能谱Fig.2 Gamma-ray spectra from dry soil without (a) and with (b) TNT.·—·—· NaI(Φ7.6 cm×7.6 cm), —— BGO(Φ7.6 cm×10 cm), ····NaI(Φ10.6 cm×10.6 cm)

较高能量γ射线的单、双逃逸峰和较低能量γ射线能峰叠加(如H的2.22 MeV单逃逸峰与Si的1.78 MeV全能峰叠加)使γ能谱变得复杂。因此，分析H、C、N、O特征γ射线能峰时，得选择特征γ射线的全能峰。基于反坦克地雷中爆炸物质量范围[7,8]，模拟了不同质量的 TNT，H、C、N、O特征γ射线全能峰计数随TNT质量的变化关系见图3。显然，TNT质量较少时的计数很少，误差太大，这可以看成是该测量系统条件下 TNT质量的探测下限。

图3 γ射线全能峰计数随TNT质量的变化关系Fig.3 Counts of the full energy peak of γ-rays as a function of the TNT mass.■ NaI(Φ7.6 cm×7.6 cm), ● BGO(Φ7.6 cm×10 cm), ▲NaI(Φ10.6 cm×10.6 cm)

记录各元素特征 γ射线，BGO探测器好于NaI(Tl)探测器。由图 3(a)，1H(n,γ)2D反应的 2.22 MeV γ射线全能峰计数随TNT质量增加，因为H含量增加，增强了对中子的慢化能力，热中子数量增多，1H(n,γ)2D反应的几率增加。由图3(b)，12C(n, n’γ)12C反应的 4.44 MeV γ射线全能峰计数也随TNT质量增加。虽然H含量的增加使中子慢化，导致快中子数量减少，12C(n, n’γ)12C反应的几率减少，但是C含量的增加，12C(n, n’γ)12C反应的几率增加，引起的计数多于减少的快中子引起的计数，故总体上是增加的趋势。由图3(c)，土壤中含有大量O，TNT中的 O对计数的贡献相对较小，所以16O(n, n’γ)16O反应的6.13 MeV γ射线全能峰计数随TNT质量的增加变化很小。图3(d)中，随着TNT质量的增加，N含量增加，14N(n,γ)15N 反应的几率增加，且H含量增加，对中子的慢化能力增强，热中子数量增多，同样也增加了反应几率，所以14N(n,γ)15N反应产生10.83 MeV γ射线全能峰计数增加。

实际应用中，不能根据某一核素的特征γ射线对地雷进行判断，因为土壤中可能残留其他物质(如树根、塑料等)，混合γ能谱中H、C、N、O核素的特征γ射线计数可能并非源于地雷中的爆炸物。所以在地雷检测中，用各元素特征γ射线计数比值进行识别可减少误报。本文主要选择N、C和H、O核素特征γ射线全能峰计数之比N/C和H/O。

爆炸物中的N、O质量分数普遍高于非爆炸物，C、H质量分数普遍低于非爆炸物[9]，即爆炸物中的N/C高于非爆炸物，而H/O低于非爆炸物；土壤中很少含有N、C元素，所以N/C能较好反映地雷中N、C元素间的关系；O元素特征γ射线全能峰计数主要来源于土壤，变化很小，C/O、N/O不能准确反映地雷中 O、C、N元素含量的关系，但是当土壤环境中含水时，H/O能在一定程度上反映水与土壤环境之间的关系。

将BGO探测器记录到的各核素特征γ射线全能峰计数相比，得到H/O和N/C随TNT质量的变化关系见图4。

图4 H/O(a)和N/C(b)随TNT质量的变化关系Fig.4 H/O(a) and N/C(b) as a function of the TNT mass.

由图4(a)，H/O随TNT质量增加。由于O特征γ射线全能峰计数主要来源于土壤，所以 H/O随TNT质量的变化关系一定程度上反映了 H特征 γ射线全能峰计数随TNT质量的变化关系。由图4(b)，N/C随 TNT质量增加后变化很小。主要是由于当TNT质量较小时，N的特征γ射线全能峰计数增加的速度比C快，使N/C随TNT质量增加，但是当TNT质量超过一定量时，N、C特征γ射线全能峰计数改变的速度一致，所以N/C变化较小。

2.2 土壤湿度对结果的影响

将13 kg TNT，土壤含水量分别为5%、10%、15%、20%，按图1装置进行模拟，分析形成的混合γ能谱，得到不同探测器记录的各核素特征全能峰计数随土壤中含水量的变化关系(图 5)。由图5(a)，H含量随土壤中含水量增加，1H(n,γ)2D反应的几率增加，并且H含量的增加，对中子的慢化能力增强，热中子数量增多，增加了反应几率，所以2.22 MeV γ射线全能峰计数增加较大。图5(b)中，12C(n, n’γ)12C反应产生4.44 MeV γ射线全能峰计数随土壤中含水量的增加而减小，因为水对中子的慢化能力强，使快中子数目减少，12C(n, n’γ)12C反应的几率减少。而土壤中大量的O使16O(n, n’γ)16O的6.13 MeV γ射线全能峰计数随土壤含水量变化很小(图3c)。图5(d)中，随土壤含水量的增加，热中子数增加，使14N(n, γ)15N反应的几率增加，导致 10.83 MeV γ射线全能峰计数增加。

将BGO探测器记录到的各核素特征γ射线全能峰计数相比，得到H/O和N/C随土壤中含水量的变化关系如图6所示。

模拟发现，土壤中含水量对TNT检测的影响很大。由图6，随着土壤中含水量增加，H/O和N/C相对干土壤中不同质量TNT所得比值更大。由于含水土壤中存在大量H、O，使TNT中H、O对计数的贡献相对较小，H/O主要反映土壤中H、O间的关系，如果用来表示TNT含量，将会产生较多误报。比较图6(b)和图4(b)，发现土壤中含水量较高时N/C相对干土壤下TNT所得N/C大。相对于H/O，N/C能更有效反映在含水土壤环境下TNT的含量，能较好实现对TNT的识别。

图5 γ射线全能峰计数随土壤中含水量的变化关系Fig.5 Counts of the full energy peak of Gamma ray as a function of the soil moisture.■ NaI(Φ7.6 cm×7.6 cm), ● BGO(Φ7.6 cm×10 cm), ▲NaI(Φ10.6 cm×10.6 cm)

图6 H/O(a)和N/C(b)随土壤中含水量的变化关系Fig.6 H/O(a) and N/C(b) as a function of soil moisture.

3 结语

通过对土壤中不同质量的 TNT和不同土壤湿度环境下的TNT进行模拟，发现在混合γ能谱测量中，BGO探测器对敏感核素特征γ射线的测量好于NaI(Tl)探测器。随着干土壤中TNT质量的增加，混合γ能谱中H、C、N特征γ全能峰计数均增加，O特征γ全能峰计数变化较小。H/O和N/C在一定范围内变化，H/O相对于N/C变化范围更大，因此可根据H/O和N/C间的特殊关系确定干土壤中不同质量的TNT。通过对不同土壤湿度环境下的TNT模拟，发现土壤中的含水量对TNT的检测影响很大。随着土壤中含水量的增加，各核素特征γ全能峰计数变化为：H、N增加，C减小，O变化较小。H/O和N/C均随土壤中含水量增加，H/O和N/C变化范围相对于干土壤中不同质量TNT的变化范围更大。当土壤环境中含水时，用H/O表示TNT含量，将可能产生较多误报。而N/C能更有效反映出在含水土壤环境下TNT含量，所以在含水土壤环境下，用N/C能更有效对TNT进行识别。

1 Viesti G, Lunardon M, Nebbia G, et al. The detection of landmines by neutron backscattering: Exploring the limits of the technique[J]. Appl Radiat Isot, 2006, 64(6): 706–716

2 Nunes W V, Silva A X da, Crispim V R, et al. Explosives detection using prompt-gamma neutron activation and neural networks[J]. Appl Radiat Isot, 2002, 56(6): 937–943

3 Strellis D, Gozani T. A neutron interrogation based vehicle borne IED detection system for checkpoint security[A]. Technologies for Homeland Security, 2008 IEEE Conference on[C], 2008, 12: 395–399

4 Pazirandeh A, Azizi M, Farhad Masoudi S. Monte Carlo assessment of soil moisture effect on high-energy thermal neutron capture gamma-ray by14N[J]. Appl Radiat Isot, 2006, 64(1): 1–6

5 Maučec M, Rigollet C. Monte Carlo simulations to advance characterisation of landmines by pulsed fast/thermal neutron analysis[J]. Appl Radiat Isot, 2004, 61(1): 35–42

6 王新华, 安 力, 郑 普, 等. 爆炸物检测中的模拟计算[J]. 核技术, 2010, 33(1): 39–43

WANG Xinhua, AN Li, ZHENG Pu, et al. Monte Carlo simulation for designing an explosive-inspection system [J]. Nucl Tech, 2010, 33(1): 39–43

7 Cousins T, Jones T A, Brisson J R, et al. The detection of landmines by neutron backscattering: Exploring the limits of the technique[J]. J Radioanal Nucl Chem, 1998, 235(1–2): 53–58

8 Obhođaš J, Sudac D, Nađ K, et al. The soil moisture and its relevance to the landmine detection by neutron backscattering technique[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res B, 2004, 213: 445–451

9 Buffler A. Contraband detection with fast neutrons[J]. Radiat Phys Chem, 2004, 71(3): 853–861