加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆概念设计

李焕星,夏兆东,刘 锋,周 琦,朱庆福,宁 通,孙 旭,柯国土

(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究所,北京 102413)

为克服利用固体靶件生产的缺陷和满足日渐增长的医用同位素需求,1992年,Chopela和Ball提出了医用同位素生产堆(MIPR)的概念[3],采用铀盐溶液为燃料,省略传统生产方式中靶件的加工、辐照和溶解等复杂处理工序,直接从堆芯燃料溶液中提取裂变产生的99Mo进行纯化处理,有效减少了99Mo的衰变损耗。此外,利用溶液堆生产医用同位素还具有负温度系数大、固有安全性高、99Mo生产周期短、生产效率高、235U利用率高、放射性废物少、经济价值高等优势[4]。但临界的溶液堆由于空泡、化工和温度效应等原因,运行时的功率水平会产生较大的波动,甚至可能会导致控制问题。

美国在MIPR的基础上提出了加速器驱动的次临界溶液堆生产同位素的方案[5],该方案的功率水平虽受限,但可做到加速器断电停堆,易于控制且安全可靠,是目前同位素生产领域的重点研究方向。本文针对加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆开展概念设计,并对堆芯燃耗特性和99Mo的年产能进行计算分析。

1 堆物理基础

次临界反应堆是一个中子有效增殖因数keff<1的系统,无法维持自持链式裂变反应,须不断提供外源中子。次临界反应堆内的中子总数是以keff为公比的无穷等比级数:

(1)

由于反应堆处于次临界状态,keff小于1且中子的寿命很短(对于热堆,为10-3～10-5s;对于快堆,为10-6～10-8s),无需长时间即可认为已增殖无穷代,即m→∞,从物理意义上讲,中子总数趋于一稳定值(keff越大,需稳定的时间越长),从数学意义上讲是一无穷递减等比级数,其数学表示式为:

(2)

即一次临界系统将外中子源放大1/(1-keff)倍,此即次临界反应堆的源倍增公式[6]。由式(2)可推导出堆芯平均裂变功率:

(3)

其中:Q为每次裂变放出的能量;S0为外中子源源强;l为平均中子寿命;ν为平均裂变中子数;f为平均裂变率。从式(3)可看出,堆芯的裂变功率与S0和堆芯的keff呈正比。因此,在外源中子强度确定的情况下,要增加同位素的产量,则堆芯功率应尽量大,在设计中需考虑以下两个原则:1) 充分利用外源中子,减少外源中子的泄漏;2) 堆芯keff选择不宜过小。这两者是影响堆芯结构设计的关键因素。

假定S0为1×1013s-1,当燃料中235U富集度为20%时,取ν典型值为2.479,不考虑外源中子泄漏情况,计算得出堆芯功率变化如图1所示,可看出堆芯功率水平约为十几kW。为获得较好的能量增益效果、降低对所需外源中子强度的要求,同时满足次临界堆芯安全运行条件,设计中将keff控制在0.98～0.99之间,同时考虑增加中子倍增层来提高堆芯中子通量水平进而增大同位素产能。

①一期沥青混凝土心墙端头及上下游侧面表部不密实沥青混凝土应予凿除，露出新鲜、密实沥青混凝土面，凿除面平整度差不大于1 cm，同时保证一期心墙厚度不小于原设计厚度。二期心墙铺筑前接触面按规范要求进行加热处理。

图1 堆芯功率随次临界度的变化

2 加速器中子源与堆芯耦合方案的设计

2.1 加速器中子源选型

加速器中子源是指利用加速器加速带电粒子轰击靶核产生中子的装置,按能量一般分为白光中子源和单能中子源两种。前者通常指散裂中子源或电子加速器光核反应中子源,所产生的中子源强度高,可为多脉冲式的,但装置整体结构复杂、体积庞大、造价昂贵;后者指通过T(d,n)4He、D(d,n)3He、T(p,n)3He、7Li(p,n)7Be、9Be(p,n)9B等核反应产生中子的装置[7]。

中子源的寿命、产额、稳定性和经济性是设计选型过程中需考虑的重要指标。与加速器白光中子源相比,加速器单能中子源结构简单、造价便宜,且中子产额高、单色性好,在停止运行的状况下一般无强放射性,有利于向小型化和可移动化方向发展,在中子技术应用领域有广阔的前景[8]。其中加速氘粒子轰击氚靶或氘靶,发生T(d,n)4He、D(d,n)3He反应,这两类反应产生的中子能量高、单色性好,可得到中子产额较高的近似于单能的各向同性中子源,且入射氘核的能量仅要求达几百keV,两类反应的有关参数列于表1。

表1 D(d,n)3He及T(d,n)4He反应参数[9]

氘氚反应中子发生器中子产额的提高主要受靶技术限制,它不仅要能承受数十kW/cm2的功率密度而不使温升太高,且要有足够的氚以维持必要的靶使用寿命[10]。由于同位素生产对中子源强度及寿命都有较高的要求,常规的固体氚靶件无法满足,故考虑使用氚气体靶,通过调研常规气体靶的尺寸[11],选择气体靶尺寸为直径15 mm、长度50 mm,中子源强达1×1013s-1。

2.2 中子增殖材料倍增特性的分析

加速器驱动的次临界反应堆与常规的临界反应堆相比,存在中子通量不足的缺陷,而对于中子发生器,中子源强度提高到一定水平后继续提升成本高、技术难度大,因此考虑利用中子倍增材料发生(n,2n)、(n,3n)等反应来实现中子倍增,以提高同位素的产能。常见的中子倍增材料有铍、铅及易裂变核素等,由于氘氚反应产生的中子平均能量为14 MeV,因此选择中子倍增材料时有必要分析相关反应的截面,基于ENDF/B-Ⅶ.1库绘制各材料中子倍增反应截面数据随中子能量变化图(图2),在兼顾中子吸收截面小的情况下,初步选定中子倍增材料为天然铅和铍。此外随着倍增材料厚度的增加,非弹性散射等相互作用会使中子的能量降低,且中子与倍增材料之间发生(n,γ)反应而受到损失的效应也逐渐明显,因此需探究中子倍增效果随不同倍增材料及其厚度的变化。

图2 常见材料的中子倍增反应截面

倍增层的初步结构设计如图3所示,形似开口的圆柱型容器将氚气体靶包裹在中心位置以提高中子利用率,侧壁和下底部厚度相同,气体靶上方预留与加速器系统连接的孔道,下半部分为半球状以防止燃料溶液产生的气泡过多堆积在倍增层底部引起安全问题。中子倍增系数的计算结果如图4所示,可看出,铍的倍增效果要明显优于铅,考虑到铅的密度远大于铍,不利于整体结构的稳定性,故选择铍作为倍增材料。对于环状堆芯,径向尺寸过大会导致中子纵向泄漏率增加,不利于装置小型化设计,此外,考虑到材料的经济性以及为后续参数的优化调整留出裕量,中子增殖材料不宜选择过厚。综上所述,中子增殖材料确定为铍,径向厚度选择为9 cm,中子倍增系数为1.61,总质量约为13.9 kg。

图3 中子倍增层设计示意图

图4 中子倍增系数随材料厚度的变化

2.3 堆芯设计方案

1) 核燃料选择与分析[12]

目前,用于生产放射性同位素的溶液堆核燃料主要有硫酸铀酰UO2SO4和硝酸铀酰UO2(NO3)2两种,因为它们是最适合提取裂变99Mo的化学后处理体系,表2列出了两种燃料溶液之间的主要特性的比较。

表2 两种常用铀盐燃料溶液性能参数定性化对比

硫酸铀酰溶液的辐照稳定性好,辐照分解仅生成H2和O2两种气体,利用加热的催化剂床重新组合成水,冷凝后即可返回到燃料溶液中。但硫酸铀的化学性质较差:(1) 硫酸盐的溶解度远低于硝酸盐,随着燃耗增加,裂变和吸附产物的积累超过溶解度极限时会引起沉淀;(2) 目前普遍采用阴离子交换法从硫酸盐溶液中回收钼,但由于(SO4)2-和(HSO4)-比(NO3)-对(MoO4)2-的吸附更有效,从硫酸盐溶液中回收钼的效率低于从硝酸盐溶液中回收钼。而硝酸铀酰溶液的化学性质明显优于硫酸铀酰,99Mo提取效率高,废物处理简单;但硝酸铀酰水溶液的辐照分解较硫酸盐更复杂,除通过水辐解产生H2和O2外,燃料溶液的辐解还形成氮和氮氧化物(NOx)气体,提高了气体处理及控制溶液pH值的难度。

本设计选取低浓缩的铀溶液作为核燃料,对燃料的溶解度要求较高。硫酸铀酰25 ℃时在水中的溶解度仅275 g/L,随着pH值升高,溶解度会降低;而硝酸铀酰室温下在水中的溶解度为660 g/L,且随着溶液温度升高而增加,70 ℃时百分浓度为77.25%。国内目前已开展了一系列从铀盐溶液中提取99Mo的技术研究工作,其中更多的是针对硝酸铀酰溶液的研究,技术成熟度及工程应用价值相较硫酸铀酰溶液更高。

综合考虑,同时为便于燃料溶液的净化和医用同位素的提纯,选择富集度为19.75%的硝酸铀酰溶液作为本设计的核燃料,燃料溶液的pH值为1,同时需控制溶液pH值低于3,避免裂变产物沉淀的生成,防止硝酸铀酰水溶液水解生成UO3沉淀。

2) 堆芯设计与分析

堆芯的结构设计图如图5所示,采用轻水作反射层作为堆芯冷却最终热阱以提高安全性,加速器中子束流位于堆芯的中部。堆芯核设计利用蒙特卡罗程序完成,燃料溶液使用富集度为19.75%的硝酸铀酰,通过keff搜索计算可确定溶液区大致尺寸。假设235U的质量固定,溶液的浓度从100 g/L变化到300 g/L,相应的keff计算结果如图6所示。结果表明,在235U质量相同的情况下,当浓度在200 g/L左右变化时,堆芯的keff无论随溶液的浓缩还是稀释均减小,可最大程度保证堆芯的固有安全性。

图5 堆芯结构设计图

图6 堆芯keff随铀溶液浓度的变化

为更直观展示硝酸铀酰溶液区的中子通量水平及其分布,利用蒙特卡罗程序的网格计数卡FMESH对整个次临界堆芯进行网格划分,结合F4体通量计数卡可得出包括中子源、铍增殖层、燃料区在内的二维通量分布图,结果如图7所示。由图7可见,随距离源的位置变远,中子通量密度分布逐渐减小,整个次临界堆芯内的通量表现与结构布局相关,并呈椭圆形向四周辐射,沿中心轴向对称分布。中子源区的通量水平最高,中子通量在经过增殖层和燃料溶液区域后下降明显。燃料区的中子平均通量密度达5.4×1011cm-1·s-1的水平,其中,溶液中部位置的通量最大,4个边缘角区域中子通量最小,存在边缘效应。因此,在对次临界单元进行中子学设计时,位于倍增层与燃料区的中间区域(即深黄色区域)最能代表其中子学特性,应重点分析关注,同时发现主要的中子泄漏发生在径向方向。

图7 次临界堆芯的总体通量分布

堆芯设计的基本参数详细列于表3。

表3 堆芯设计基本参数

3 堆芯寿期内keff变化及加速器束流强度变化分析

随着燃耗深度的增加,硝酸铀酰溶液中裂变产物的积累会导致裂变产物中毒,堆芯keff逐渐降低。在所有的裂变产物中,除135Xe和149Sm两种吸收截面特别大的核素外,113Cd、152Sm、155Eu和157Gd等热中子吸收截面和裂变产额较大的一些同位素(吸收截面大于104b)引起的反应性损失也不可忽略。

由于蒙特卡罗程序只能计算临界源的燃耗问题,而对于次临界系统,外源中子对堆芯的通量分布影响很大,故考虑利用MCNTRANS程序计算带外源中子的次临界系统燃耗问题[13],根据生成的过程文件可利用蒙特卡罗程序计算寿期内堆芯keff的变化,计算精度为0.000 10,结果如图8所示。从图8可看出,在堆芯寿期初(48 h内)随着135Xe等快饱和强中子吸收裂变产物的增加,堆芯keff急剧下降;随后主要由非饱和或慢饱和性的裂变产物及235U含量降低引起反应性的亏损,堆芯keff降速放缓。整个堆芯寿期内keff从0.990 35减小到0.986 68,为保证整个次临界堆芯功率的恒定,需不断提高加速器的束流强度,寿期内加速器束流强度与寿期初的比值计算结果如图9所示,寿期初反应性的急剧下降导致加速器束流强度提高为初始值的1.11倍,寿期末比值增加到了1.454倍。

图8 堆芯keff随运行时间的变化

图9 加速器束流强度随运行时间的变化

若考虑在寿期初引入控制棒或可燃毒物等控制手段补偿快饱和中子毒物引起的反应性损失,可避免加速器束流强度的过快调节,以进一步降低对加速器束流强度的要求[14]。

4 提取策略和产能评估

常规的医用同位素生产堆运行模式一般分连续提取和分批提取两种,而考虑到连续提取存在的安全问题,大多数溶液堆采取的是分批提取放射性同位素的方式。

利用SCALE程序计算堆芯溶液中99Mo产量随运行时间的变化曲线,结果如图10所示。从计算结果可看出,随着运行时间的增加,99Mo的活度逐渐趋于饱和,16 d左右达到最终的平衡浓度,最佳99Mo提取时间为运行4～8 d左右。此外,利用SCALE程序计算堆芯的衰变热功率随停堆时间的变化,结果如图11所示,初始衰变热功率约1.04 kW,停堆0.5 h后衰变热降为原来的1/5,停堆24 h后衰变热功率仅约30 W,此时依靠堆芯的自然循环可将热量排出,大部分短寿命的不稳定核素也已衰变完全,初步具备提取同位素的条件。

图10 燃料溶液中99Mo的活度随运行时间的变化

图11 衰变热功率随停堆时间的变化

实际生产中考虑备有两炉燃料可交替进行辐照提取99Mo,这样可最大限度提高99Mo的年产能。假定每年单堆芯可运行330 d,调研得到99Mo提纯效率保守估计可达到60%[15],计算可得出99Mo年产能,其随提取时堆芯运行天数变化的计算结果列于表4,可见减小提取时堆芯运行时间可保证99Mo获得较大的年产能,但频繁启停堆及提取同位素对整个系统提出更高的要求,实际工程操作中还需更多考量。假定最终选取的提取策略为堆芯运行4 d为一循环,以目前供应链中普遍采用的6-day Ci作为计量单位,最终每年可供应给医院或核药房使用的99Mo为6 131 6-day Ci,可满足全国1/3的临床需求。

表4 99Mo的年产能随提取时堆芯运行时间变化的计算结果

5 总结

99Mo在医疗诊断方面发挥了越来越重要的作用,目前国内主要依赖进口,本文开展的加速器驱动的次临界铀溶液同位素生产堆堆芯概念设计工作,对后续掌握99Mo生产技术并实现工程应用具有重要现实意义。本文调研各类加速器中子源的优缺点确定了加速器的选型,确定了堆芯的整体结构布置及中子倍增材料的种类及厚度,经方案比选确定了安全经济的次临界堆芯核设计方案,并给出了一系列相应的核设计参数。此外,还探究了堆芯燃耗寿期、加速器束流强度变化及提取策略等内容。研究结果表明:该次临界堆芯方案功率水平较低、安全可靠,99Mo产能较高,达20 kCi/a以上,考虑运输过程中衰变损失保守估计可满足全国1/3的临床需求,经济性较高。