四川省土壤天然核素放射性水平调查和分析

蒋 兵，舒奕嘉，罗茂丹，徐 僳，张红帆

(1.四川省辐射环境管理监测中心站，成都 610031；2.四川省辐射环境评价治理有限责任公司，成都 610031 )

引 言

土壤与人类生活息息相关，也是天然放射性核素最主要的载体[1]。人类时刻接受来自天然辐射的照射，而土壤和建筑材料等物质中的U系、Th系放射性核素以及K-40是天然辐射重要的组成部分。人们居住环境中的空气氡主要由土壤和建筑材料析出，而建筑材料又与当地的岩石和土壤有着密切联系[2]。因此，调查和评估土壤中的放射性水平，对环境和居民健康保护，具有重要的意义。另一方面，四川省是一个核设施大省，充分掌握全省土壤放射性水平现状也是必要的[3-4]。

90年代，吴宇等[5]等对四川境内的土壤进行了一次大范围的调查，得到了四川境内土壤天然放射性水平的基础数据。但此次调查只有一年的数据，无多年连续监测的情况。对此，本文调查和分析了2011年至2021年四川省土壤γ能谱天然核素的监测数据，主要包括238U、232Th、226Ra、40K四种核素，以期了解四川省土壤放射性水平现状和规律，并利用空气中γ辐射剂量率[2，6]和外照射指数[7-8]来评价四川省土壤的放射性水平。

1 材料与方法

1.1 材料

本文研究的材料主要来自四川省辐射环境管理监测中心站多年来对四川境内具有代表性土壤监测点位的监测数据。

依据《辐射环境监测技术规范》(HJ/T61-2001)[8]，四川境内具有代表性土壤监测点位信息见表1。土壤中γ核素的监测频次为一年一次。

表1 四川省21个地市州土壤采样点位信息Tab.1 Information of soil sampling points in 21 prefecturesof Sichuan Province

土壤样品的采集按照相关要求[9-10]，采用梅花形布点或根据地形采用蛇形布点，采点不少于 5 个。每个点在 10 m×10 m 范围内，采取 0～10 cm 的表层土(去除散在表面上的植物，杂草石等)。样品到达实验室后，经过高温烘干，经过行星球磨仪研磨，装入Ф70mm×65 mm圆柱形聚乙烯样品盒中，充分压实后，盖紧样品盒盖，清洗样品盒上沾污的样品，擦干样品盒，称重，密封，放置 1个月后测量。

1.2 方法

对采集的土壤样品，四川省辐射环境管理监测中心站按照《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743-1989)[11](2011-2014年采用)、《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743-2013)[4](2015-2021年采用)以及《用半导体γ谱仪分析低比活度γ放射性样品的标准方法》(GB 11713-1989)[12](2011-2014年采用)、《高纯锗γ能谱分析通用方法》(GB/T 11713-2015)[13](2016～2021年采用)的要求对样品进行分析。

2 结果与讨论

2.1 21个地市州土壤中天然放射性水平

2011～2021年四川省21个市州土壤天然放射性核素活度浓度见表2。由表2可以看出2011～2021年四川省土壤中238U的活度浓度范围在13.6～80.5Bq/kg，活度浓度均值范围24.4～49.0Bq/kg，11年均值为33.0Bq/kg；232Th活度浓度范围在17.4～76.0Bq/kg，均值范围在30.6～58.7Bq/kg，11年均值为43.9Bq/kg；226Ra活度浓度范围在14.9～63.6Bq/kg，均值范围在20.0～38.9Bq/kg，11年均值为28.7Bq/kg；40K活度浓度范围在174～859Bq/kg，均值范围在254～689Bq/kg，11年均值为551Bq/kg。

四川省土壤中天然核素238U、232Th、226Ra、40K监测结果均在1983～1990年全国环境天然放射性水平调查结果范围内[14]。与1993年四川省土壤中天然放射性含量调查水平相当[5]。

2.2 区域土壤核素监测结果分析

根据何振云的研究[14]，全国238U、232Th、226Ra总的趋势是南高北低。本文对四川南边地区(乐山、内江、自贡、宜宾、泸州)，四川中部地区(成都、眉山、资阳、遂宁、南充)，四川北边地区(绵阳、广元、巴中)三个地区的土壤放射性核素活度浓度进行了分析，这些区域均在四川盆地内进行了划分。将三个地区(2011～2021年)监测点位的均值作为地区监测值，其分析结果如图1所示。由图1可以看出，三个地区土壤中238U、232Th、226Ra的监测值南高北低，但土壤中238U中部地区的监测值比南部高。结合表2的数据，以从南到北各点位数据比较，并没有出现土壤中238U、232Th、226Ra的含量南高北低的趋势。

总体来说，四川土壤监测数据以区域点位划分，土壤中232Th、226Ra的含量趋势符合南高北低的特征，而238U的含量反而中部地区偏高。

2.3 核素含量特征

对21个地市州2011～2021年土壤中天然核素监测均值进行了比较，如图2所示。由图2A，土壤中238U监测均值超省均值的地市有8个，低于省均值的有13个；由图2B，土壤中232Th监测均值超全省均值的地市有13个，低于省均值的有8个；由图2C，土壤中226Ra监测均值超全省均值的地市有10个，低于省均值的有11个；由图2D，土壤中40K监测均值超省均值的地市有11个，低于省均值的有10个。其中，成都、眉山、凉山州以及自贡的监测点位，2011～2021年间土壤中238U、232Th、226Ra、40K的监测均值均高于省均值。21个地市州的土壤天然核素238U、226Ra的监测均值低于全省均值居多，而232Th、40K监测均值高于全省均值居多。因此，四川多数地区土壤中天然核素232Th、40K的含量较高，而238U、226Ra的含量较低。

图2 各地市(州)2011～2021年土壤中放射性核素238U、232Th、226Ra、40K监测均值比较Fig.2 Comparison of the mean values of 238U，232Th，226Ra and 40K radionuclides in soil from 2011 to 2021

四川土壤多以紫色土为主[15]，是富含钙质的土壤。根据文献[16]，在富铝土区238U、226Ra的含量高，40K在富铝土区域内最低，显然在富含钙质的土壤这一特征并不明显。另外，土壤中放射性核素含量与成土母岩有关[16]，因此，四川土壤中238U、232Th、226Ra、40K的含量情况还应研究与成土母岩的关系。

2.4 土壤放射性水平评价

查阅研究文献[1-2、6～8]，对土壤放射性评价有多个独立指标。根据相关文献，本文选取了空气中γ辐射剂量率和外照射指数(Iγ)两个指标。

空气中γ辐射剂量率(D)用于表征地表上方一定高度处(通常为1m)由周围物质中发出的γ射线产生的贡献。

其理论计算公式为[12]：

D(nGy/h)=0.462CU+0.604CTh+0.0417CRa

其中 D 为地面高 1 m 处 γ 辐射剂量率，CU、CTh和 CRa分别代表样品中238U、232Th 和226Ra 的比活度(Bq / kg)。

外照射指数(Iγ)原用于评指建筑材料产品中的放射性核素镭、钍、钾的比活度对居民所造成的外照射程度。人类生活离不开土壤，因此利用外照射指数(Iγ)来指示土壤中释放γ射线风险程度。其计算公式：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

CRa、CTh、CK分别代表226Ra、232Th、40K 的比活度(Bq/kg)。

四川省空气中γ辐射剂量率和外照射指数(Iγ)计算值见表3。同时参考其他调研的数据进行了计算和分析，其结果见表3。

由表3可以看出，此次调查和分析，四川省空气中γ辐射剂量率D计算值范围在30.6～59.7(nGy/h)，均值为42.9nGy/h，低于全国水平，也低于其他已调研地区水平；外照射指数Iγ计算值范围在0.23～0.50，均值0.38(国标Iγ≤1.0)。综上可以看出，四川省土壤放射性处于一个较低水平。

表3 各地区土壤样品γ辐射剂量率和外照射指数比较Tab.3 Comparison of γ radiation dose rate and external radiation index of soil samples from different regions

4 结 论

本文对四川省2011～2021年高纯锗γ谱仪监测的21个市(州)的土壤天然核素数据进行了分析。通过分析，得到以下结果：

(1)四川省土壤中238U的活度浓度范围在13.6～80.5Bq/kg，均值范围为24.4～49.0Bq/kg，11年均值为33.0Bq/kg；

(2)232Th活度浓度17.4～76.0Bq/kg，均值范围为30.6～58.7Bq/kg，11年均值为43.9Bq/kg；

(3)226Ra活度浓度范围在14.9～63.6Bq/kg，均值范围为20.0～38.9Bq/kg，11年均值为28.7Bq/kg；

(4)40K活度浓度范围在174～859Bq/kg，均值范围为254～689Bq/kg，11年均值为551Bq/kg；

(5)232Th、226Ra核素含量存在南高北低的趋势；

(6)四川多数地区土壤中天然核素232Th、40K的含量较高，而238U、226Ra的含量较低；

(7)通过空气中γ辐射剂量率和外照射指数评价了四川省环境γ辐射水平，其中四川省空气中γ辐射剂量率低于全国水平，外照射指数小于国标限值。

四川省土壤中天然放射性核素含量第一次调查是在1993年，距今已将近三十年，随着社会的发展，分析方法、仪器也经过了更新，因此，再次对四川省土壤中天然放射性核素含量进行调查就显得十分必要。通过此次对四川省21个地市州土壤放射性核素的调查，建立了四川土壤天然放射性活度浓度的基础数据，对以后土壤放射性污染防治提供参考。