鄂尔多斯盆地南部鸭河湾地区砂岩型铀矿元素地球化学特征及地质意义

2023-12-27李孟华邱林飞胡宝群王运何中波王婷婷杨兰

世界核地质科学 2023年4期

李孟华，邱林飞，胡宝群，王运，何中波，王婷婷，杨兰

（1.东华理工大学地球科学学院，江西南昌 330013；2.核工业北京地质研究院中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京 100029）

鄂尔多斯盆地是富含油气、煤、铀资源的集中产地［1］，在盆地东北部东胜—大营—杭锦旗，西北部毛盖图—红井、西缘磁窑堡—惠安堡、西南部镇原—新庄、南缘彬长—店头—双龙等地区，发现了多个砂岩型铀矿床（矿产地），找矿潜力巨大。在盆地南部，前人以中侏罗统直罗组为找矿目的层位，发现了双龙铀矿床，金家渠、炭店和焦坪等众多的矿化点和异常点。近年来，又落实了鸭河湾矿产地。盆地南部铀矿化主要产于直罗组下段灰绿色砂岩和灰色砂岩之间的过渡位置［2-3］，显示出盆地南部具有有利的铀成矿地质条件［4］。在鸭河湾地区，近几年的勘查发现了多个产在直罗组的高品位工业铀矿孔，指示了盆地南部直罗组具有较大的铀成矿潜力［5］。

鸭河湾铀矿产地的研究程度较低，仅少数学者开展了砂体蚀变特征、沉积特征与铀矿化关系等方面的研究，认为鸭河湾铀矿产地铀矿化主要分布于辫状河道主砂体内的变异部位，铀矿体以板状或层状产于绿色砂岩和灰色砂岩的接触部位［6］。本文以鄂尔多斯盆地南部鸭河湾铀矿产地为研究对象，基于直罗组砂岩岩心垂向上具有明显的颜色分带（红色-灰绿色-灰色）特征，通过分析赋矿砂岩的主、微量元素地球化学特征，探讨了铀成矿过程中元素富集规律，并根据直罗组砂岩的元素地球化学与岩石学综合研究来判别沉积物母岩岩性、风化程度，分析直罗组赋矿砂岩的物质来源，以期丰富鄂尔多斯盆地南部鸭河湾矿产地的研究资料。

1 区域地质概况

鄂尔多斯盆地位于我国中西部地区，华北陆块区的西南部，面积约37万km2，为我国第二大沉积盆地，盆地内矿产资源极其丰富，其天然气、煤层气和煤炭三种资源探明储量均居全国首位，石油资源居全国第四位。此外，还含有丰富的地下水资源、地热、岩盐、水泥灰岩、天然碱、铝土矿、油页岩和褐铁矿等其他矿产资源，是我国最主要的能源基地，同时也是非常重要的砂岩型铀矿基地［7-8］。鄂尔多斯盆地南部分布大量油田，主要产在三叠系和侏罗系地层中；天然气主要分布在盆地北部，在盆地周边含有数量、规模不等的煤田，主要产于石炭系、二叠系和侏罗系，盆地南部有以中侏罗统延安组为含煤层的黄陵、彬县等产地；铀主要产于中侏罗统直罗组和下白垩统洛河、环河组砂岩中［9-10］。

鄂尔多斯盆地是一个在古生代地台基础上发展起来的大型叠合盆地，盆地东北缘—北缘为阴山古陆，西北缘为阿拉善地块，西南缘是陇西古陆，南缘是秦岭造山带。盆地构造简单，总体整体升降，地层产状总体平缓，为盆地边缘向盆地内部缓慢倾斜，沉积盖层较薄，岩浆在盆地活动较弱，可划分为伊盟隆起、西缘逆冲带、天环向斜带、陕北斜坡、晋西挠褶带和渭北隆起六个一级构造单元［11］（图1a）。前人研究认为，盆地具有间接基底和直接基底的双重基底特点，盆地盖层的结晶基底为太古界—古元古界，地台沉积的盖层为中元古界—古生界［5］。从中元古代开始，盆地经历了稳定的沉积，晋宁运动—蓟县运动—加里东运动及海西运动主要表现为垂直运动，印支期盆地相对平静，自燕山期活动加剧，之后与华北盆地分离，形成一个封闭稳定的克拉通盆地［12］。进入中、晚中生代后，盆地继续接受稳定沉积。晚三叠世盆地沉积由古生代海相沉积转变为中生代陆相沉积，由台地环境转变为克拉通盆地。中侏罗世和早白垩世的构造运动导致盆地隆升，提供了便于油气向上运移的通道，为铀的沉淀提供了有利的成矿环境，对铀的富集成矿起到了重要作用。

图1 鄂尔多斯盆地地质图及研究区构造区划［13-14］Fig. 1 Geologic map of the Ordos basin and tectonic zoning of the study area［13-14］

2 矿区地质特征

鸭河湾铀矿产地在地质构造单元上主要归属于盆地南缘的渭北隆起与陕北斜坡过渡部位（图1c），总体构造较简单，出露一系列宽缓而不连续的褶皱，背斜两翼多数不对称，南翼较缓，背斜轴长介于9～30 km 之间，基本贯穿全区［13-14］。该区发育多个连续的EW 向延伸的背-向斜构造，倾角介于10°～20°之间。钻孔揭示该区主要发育一套中生代陆相地层，自下而上依次为中侏罗统延安组（J2y）灰色含煤砂岩、中侏罗统直罗组（J2z）杂色砂岩（底部灰绿色含砾粗砂岩为主要赋矿砂体）、下白垩统宜君组（K1y）紫红色砾岩与洛河组（K1l）棕黄色粗砂岩（图1b）。

钻孔岩心显示，鸭河湾铀矿产地直罗组砂体颜色深浅不一，可分为上、下两段，下段底部为灰色、灰白色，以含砾粗砂岩为主，局部夹泥岩；下段中部以灰绿色中细砂岩为主、局部夹粗砂岩；下段上部以紫红色粉砂质泥岩为主、局部为灰绿色粗砂岩。直罗组上段多为紫红色泥质粉砂岩及细砂岩，胶结较疏松，为泥质、钙质胶结，碎屑成分主要为石英及长石，其次为岩屑、云母、副矿物等。砂体分选性较差，磨圆中等-较差，呈棱角-次棱角状，局部较致密。

鸭河湾铀矿产地矿体长度约4 km，宽介于200～400 m 之间，工业铀矿化主要呈蛇曲状展布于过渡带内的灰色残留体中，砂体厚度以12～22 m 为主，位于主河道内。氧化带与过渡带、过渡带与还原带的接触部位也发育数量不等的矿化孔和异常孔（图2）。

图2 鸭河湾矿产地矿体特征（据核工业二〇三研究所，2022）Fig. 2 Characteristics of the ore body at the Yuhewan mine site （The Research Institute No.203，CNNC，2022）

3 目标层岩石学特征

目标层砂岩（图3a）以孔隙式胶结为主（图3f），接触式为辅，颗粒多为点接触，局部线接触，孔隙比较发育，岩屑及长石、白云石含量高，炭屑有机质（图3b、c）、黄铁矿（图3d）、闪锌矿（图3e）等较为发育，与铀成矿关系密切（图3g、h 和i）。砂岩石英含量介于53.2 %～73.2 %之间，平均为64.29 %；钾长石含量介于3.7 %～19.2 %之间，平均为9.07 %；黏土矿物含量介于4.9 %～19.1 %之间，平均为11.55 %；局部发育斜长石和白云石，白云石含量介于1.7 %～18.7 %之间，平均为8.16 %。使用Folk（1968）的分类图［16］，进行投图（图4），图4 中显示样品投点大都落在砂岩分类图的Ⅲ区，部分落在Ⅵ区和Ⅶ区，即主要为岩屑石英砂岩，部分为岩屑砂岩和长石岩屑砂岩，岩屑砂岩含量相对较高，反映出研究区直罗组下段下亚段砂岩成分成熟度较高，具有中远物源沉积的特点。

图3 研究区赋矿砂岩岩心及其镜下显微照片Fig. 3 Photo of core and microscopic featurc of U hosted sandstones in the study area

图4 研究区直罗组下段砂岩分类图解［16］Fig. 4 Classification diagram of sandstones in the lower member of the Zhiluo formation in the study area［16］

直罗组赋矿砂岩中富含碳屑有机质及黄铁矿，有机质呈团块状、条带状及不规则状充填于砂岩粒间孔隙中（图3b），常围绕碎屑矿物颗粒，黄铁矿呈团块状、细粒状充填于砂岩粒间孔隙中（图3h）。此外，富铀矿石中常见闪锌矿以胶结物形式充填于砂岩粒间孔隙中，并发育粒状铀矿物，主要为铀石，部分为沥青铀矿。铀矿物还与黄铁矿及有机质共生，主要以独立铀矿物形式存在于砂岩粒间孔隙、碎屑矿物溶蚀孔及黏土矿物表面（图3g）。岩石薄片中也发现了部分次铀矿物，应为岩心暴露到空气中氧化而形成的。

4 样品与测试方法

本研究采集了鸭河湾铀矿产地三口钻孔中的18 件直罗组下段砂岩样品，包括8 件含矿砂岩和10 件不含矿砂岩样品。使用玛瑙研钵进行无污染碎样后，开展了全岩主微量元素分析，测试均在核工业北京地质研究院分析测试研究所完成。主量元素测试采用熔片X 荧光光谱法（XRF），所用仪器为Axios-mAX 波长色散X 射线荧光光谱。微量元素分析采用溶样法，利用ELEMENT XR 等离子体质谱仪分析完成。主量元素、部分微量元素和稀土元素测试结果列于表1～3。

表1 鸭河湾地区直罗组砂岩主量元素分析结果表/%Table 1 Analytical results of major elements of Zhiluo formation sandstones in Yahewan area/%

表2 鸭河湾地区直罗组砂岩主要微量元素分析结果表/×10-6 Table 2 Analytical results of main trace elements of Zhiluo formation sandstones in Yahewan area/×10-6

表3 鸭河湾地区直罗组砂岩稀土元素分析结果表/10-6 Table 3 Rare earth element analysis results of Zhiluo formation sandstones in Yahewan are/10-6

5 元素地球化学特征

5.1 主量元素特征

测试结果表明：鸭河湾地区赋矿砂岩以SiO2和 Al2O3为主。其中含矿砂岩SiO2含量介于57.79 %～82.55 %之间，Al2O3含量介于6.73 %～18.00 %之间，TiO2含量介于0.13 %～1.01 % 之间，T（Fe2O3）含量介于1.10 % ～7.56 %之间，MnO 含量介于0.03 %～0.09 %之间，CaO 含量介于0.36 %～2.33 %之间，MgO 含量介于0.75 %～3.16 %之间，Na2O 含量介于0.11 %～1.82 %之间，K2O 含量介于2.08 %～3.60 %之间，P2O5含量介于0.02 %～0.12 %之间。不含矿砂岩SiO2含量介于46.32 %～85.94 %之间，Al2O3含量介于7.40 %～17.46 %之间，TiO2含量介于0.14 %～1.01 %之间，T（Fe2O3）含量介于0.76 %～12.10 %之间，MnO含量介于0.01 %～0.24 %之间，CaO 含量介于0.09 %～8.05 %之间，MgO 含量介于0.19 %～3.77 %之间，Na2O 含量介于0.09 %～2.08 %之间，K2O 含量介于2.07 %～3.70 %之间，P2O5含量介于0.03 %～0.22 %之间。

总体上，研究区含矿砂岩与不含矿砂岩的主量元素总体变化不大，表明成矿过程中未发生主量元素的迁入迁出。直罗组砂岩成熟度值（Al2O3/SiO2）介于0.08～0.31 之间，平均值为0.16，表明研究区直罗组沉积物经过了一定距离的搬运，含矿砂岩中石英或富SiO2的矿物含量高；Al2O3值远远大于TiO2，代表长英质组分在物源区含量较高；K2O+Na2O 含量介于2.16 %～4.97 %之间，平均值为3.49 %，表明赋矿砂岩中长石或富钾和钠的矿物含量较低，同时Na2O 含量均低于K2O 含量，表明长石以钾长石为主，这与薄片鉴定结果一致。另外SiO2与TiO2、MgO 呈负相关关系，SiO2与其他氧化物（如CaO、MgO 和Na2O 等）并无明显相关性。岩石化学蚀变指数（CIA=100*［Al2O3/（Al2O3+CaO+Na2O+K2O）］）的平均值可判定砂岩物源区风化水平：CIA≤50，代表未化学风化；50＜CIA≤65，代表弱化学风化；65＜CIA≤75，代表中等化学风化，母岩中含有白云母等；若75＜CIA≤100，则代表强烈化学风化［10］。计算得出赋矿砂岩CIA 值介于42.71～84.49 之间，平均值66.74，按照Nesbitt 标准，物源区风化程度处于中等风化水平，古气候条件较为湿润。

5.2 微量元素特征

微量元素均一化图显示（图5a、b），鸭河湾矿产地直罗组砂岩中Li、Sc、Cr、Zn、Rb、Mo、Sb、Re、Pb 和Th、U 等元素富集程度较高，Ⅴ、Ni、Cu、Co、Ga、In 等元素富集程度较低。含矿段砂岩Ba 的含量最高，最高达948×10-6；In 的含量最低，最大值为0.02×10-6。U 含量介于14.5×10-6～629×10-6之间，平均值为240.8×10-6，Th含量介于5.22×10-6～26.1×10-6之间，平均值为14.37×10-6，Th/U 比值范围介于0.56～76.99之间，平均值0.45。不含矿砂岩中Ba 元素的含量最高，最高达987×10-6；In 元素的含量最低，最大值为0.102×10-6。 U 含量介于2.02×10-6～8.68×10-6之间，平均值为5.06×10-6， Th含量介于4.58×10-6～26×10-6之间，平均值为12.76×10-6，w（Th）/w（U）比值范围介于0.58～7.92 之间，平均值为3.26。与不含矿砂岩相比，含矿砂岩除富集U、Re 和Mo 元素外，其他元素总体变化不大，表明铀矿化过程中也发生了Re和Mo 的富集。

图5 鄂尔多斯盆地南部鸭河湾铀矿产地直罗组含矿砂岩与不含矿砂岩微量元素蛛网图［17］Fig. 5 Normalized trace element spiderweb diagram of ore-bearing sandstones （a） and barren sandstones （b） of Zhiluo formation in the Yahewan uranium occcurrence in the southern Ordos basin［17］

5.3 稀土元素特征

含矿砂岩的稀土元素总量（∑REE）介于70.46×10-6～315.01×10-6之间，平均值为153.96×10-6；轻稀土元素总量（∑LREE）介于64.41×10-6～281.14×10-6之间，平均值为139.38×10-6；重稀土元素总量（∑HREE）介于6.05×10-6～33.87×10-6之间，平均值为14.59×10-6；LREE/HREE 值介于7.1～12.36 之间；δEu 介于0.12～0.22 之间，平均值为0.18。δCe 介于2.93～3.47 之间，平均值为3.17。不含矿砂岩的稀土元素总量（∑REE）介于36.27×10-6～259.78×10-6之间，平均值为147.07×10-6；轻稀土元素总量（∑LREE）介于32.75×10-6～232.21×10-6之间，平均值为132.07×10-6；重稀土元素总量（∑HREE）介于3.52×10-6～30.76×10-6之间，平均值为15.26×10-6；LREE/HREE 值介于4.70～16.73 之间；δEu 介于0.14～0.21 之间；平均值为0.19；δCe 介于2.61～3.71 之间，平均值为3.02。

研究区赋矿砂岩富集轻稀土元素（LREE），重稀土元素（HREE）较为亏损，LREE、HREE 分异程度高，研究区指示赋矿砂岩经历了较强的成岩和后生蚀变作用。δEu 整体小于1，表现为Eu 负异常。δCe 整体大于1，表现为Ce 正异常。稀土总量约为球粒陨石稀土总量（3.96×10-6）的78 倍，但平均含量小于北美页岩的稀土总量（173.2×10-6）。根据Boynton［18］的球粒陨石稀土元素（REE）数据对研究区赋矿砂岩样品的稀土元素进行标准化（图6a、b），发现其稀土元素分配模式整体表现为“缓右倾斜”的样式，具有明显的Eu 负异常，其余元素整体呈平坦型分布。

6 讨论

6.1 元素相关性探讨

元素之间的相关性能够反映沉积岩的物源性质和沉积作用的特征。通过含矿砂岩与不含矿砂岩U 含量和Re 元素相关图对比发现，U 元素和Re 元素呈正相关关系（图7a、8a）；U 元素富集时，Re 元素也极其富集，可达地壳平均丰度的几千倍，指示铀成矿过程中发生了Re 的强烈富集（图7a），其他微量元素富集度普遍不高，未出现中亚地区层间氧化带砂岩型铀矿中Mo、Ⅴ、Re 和Sc 等元素共同富集的现象，反映鄂尔多斯盆地南部直罗组铀成矿作用与典型层间氧化带型铀矿不完全相同。

图7 含矿砂岩U-Re，U-Cu，U-Th，U-Mo 相关关系图Fig. 7 Correlation diagrams of U-Re，U-Cu，U-Th，U-Mo for mineralized sandstone

通过对比含矿砂岩与不含矿砂岩U 元素和Mo、Cu、Th 等元素发现：不含矿砂岩中U 和Th呈正相关关系（图8c），矿化砂岩中U 强烈富集，Mo 略微富集（图7d），而Th 并没有相应的增高（图7c），说明成矿过程中有U 和Mo 的带入，而Th 并没有带入，并且成矿过程中没有发生Cu 的明显富集（图7b）。

图8 不含矿砂岩U-Re，U-Cu，U-Th，U-Mo 相关关系图Fig. 8 U-Re，U-Cu，U-Th，U-Mo correlations for unmineralized sandstones

6.2 物质来源探讨

由于Th、Sc、Co、Zr、Hf、Nb 和REE 等元素的化学性质不活泼，这些元素一般稳定赋存于沉积物中，在母岩风化、剥蚀、搬运、沉积及成岩的过程中含量几乎不发生变化，因此可以用来反映物源区的特征［19］。根据砂岩泥岩判别图解，赋矿砂岩均落入石英岩沉积物源区（图9a），反映该碎屑沉积岩可能来自古老的沉积地体或克拉通再旋回造山带。Allègre 在1978年提出的La/Yb-∑REE 判别图解可以很好地反映岩石成因特征［20］。依据 La/Yb-∑REE 判别图解，鸭河湾直罗组砂岩样品主要落入花岗岩区域（图9c），表明直罗组物源较单一，母岩可能主要为花岗岩类。此外，Floyd 等在1989年根据稳定微量元素的含量及比值特征提出利用Hf-La/Th 图解判别不同源区的构造环境［21］，基于此方法，大部分砂岩样品都落入长英质及长英质与基性混合物源区（图9d），表明直罗组砂岩的源岩主要来自于上地壳，并有少量基性岩浆岩等火山弧物质混入。Gu××等人于2002年建立的 Co/Th-La/Sc 图解也可以用来判别不同的沉积物源和弧成分［22］。Co/Th-La/Sc图解显示（图9b）研究区赋矿砂岩位于“长英质”组分与“花岗岩”组分之间，与La/Yb-∑REE图解判别的“花岗岩”及Hf-La/Th 图解判别的“长英质及长英质、基性混合物源区”基本吻合。综合La/Yb-∑REE、Hf-La/Th 及Co/Th-La/Sc 图解判断显示，直罗组沉积物是来自同一物源体系下的产物，结合岩屑特征显示出直罗组沉积物的源岩具有变质岩及岩浆岩的性质，可以推断研究区直罗组沉积物的母岩主要为中酸性岩浆岩及变质岩。

图9 鄂尔多斯盆地南缘鸭河湾直罗组砂岩判别图解Fig. 9 Diagnosis diagram of sandstones of the Zhiluo formation in the Yahewan uranium occurrence，southern margin of Ordos basin

前人研究认为，盆地周缘潜在的物源区有盆地北侧的阴山造山带、盆地南侧和西南侧的祁连—秦岭造山带以及盆地西北侧的阿拉善地块。依据前人在阿拉善古陆、阴山造山带、陇西古陆及秦岭造山带获得的稀土元素研究数据［23-25］，其中阴山造山带和阿拉善古陆源岩的稀土元素分配模式较为相似，均表现为整体向右缓倾，重稀土元素（HREE）较平坦，但是阴山造山带δEu 轻微亏损，而阿拉善古陆部分不同岩石稀土分配曲线特征存在差异，较阴山造山带因δEu 亏损表现为浅V 字形（图10a、b）；陇西古陆砂岩的分配模式总体比较平缓，没有明显亏损或者富集（图10c）；秦岭造山带砂岩的分配模式因δEu 严重亏损而表现为深V 字形，HREE 呈平坦型分布（图10d）。研究区稀土元素因δEu 严重亏损表现为深V 字形（图6），这与鄂尔多斯盆地南缘的秦岭造山带稀土元素整体特征较一致，指示研究区直罗组砂岩的物源区可能为盆地南缘的秦岭造山带。

图10 研究区周缘潜在物源区REE 分配模式Fig. 10 REE of rocks patterns of in potential source areas around the study area

6.3 赋矿砂岩沉积环境探讨

沉积岩的地球化学特征是推断沉积阶段古环境和古气候较好的指示剂，其中含有一些对氧化-还原敏感的微量元素，溶解度明显受沉积环境氧化-还原状态控制，进而在水体和沉积物中迁移并富集。如U、Ⅴ、Cr 和Co 等对氧化-还原条件较为敏感，在氧化的沉积环境下易溶解，在贫氧的沉积环境中易富集，成岩之后几乎不发生迁移，保持了沉积时的原始记录；U元素在自然界水体中因易与还原剂作用生成铀黑或其他物质吸附而沉淀；Th的络合物在弱碱性溶液中易水解，变成氧化物或氢氧化物沉淀。基于元素的地球化学性质差异，利用其性质作为恢复古水介质氧化-还原环境判别指标［26］。

研究区直罗组含矿砂岩的w（U）/w（Th）、w（V）/w（Cr）和w（Ni）/w（Co）值分别介于0.56～76.99、0.27～0.96 和1.89～3.11 之间，平均值分别为25.90、0.58 和2.0。不含矿砂岩的w（U）/w（Th）、w（V）/w（Cr）和w（Ni）/w（Co）值分别介于0.13～0.64、0.10～1.12和1.70～3.15之间，平均值分别为0.36、0.44 和2.5。根据判别指标（表4），除U 含量异常的含矿砂岩外，其余指标对应富氧环境或过渡环境。综合直罗组钻孔岩性组合特征及上述各项环境参数指标分析认为，研究区直罗组砂岩沉积环境经历了还原环境向氧化环境的转变。

表4 古水体氧化-还原环境微量元素判别指标Table 4 Trace element discriminators for oxidizing-reducing environments in paleo-waters

氧化-还原条件不同会导致Ce、Eu 呈现不同价态而分馏，从而形成Ce、Eu异常，在还原条件下，Eu 易形成可溶的 Eu2+，随着氧化作用减弱，Eu 更加富集，研究区直罗组含矿砂岩的δEu 随着U 含量增大而增大（图11），此外，含矿砂岩及不含矿砂岩的Fe3+/Fe2+值分别介于0.42～2.58、0.18～10.59 之间，平均值为0.99、2.65，意味着铀的富集成矿经历了由氧化向还原环境转化的过程。

图11 含矿砂岩U-δEu，U-δCe 关系图Fig. 11 Plot of U-δEu，U-δCe relationships for mineralized sandstone

6.4 铀成矿作用初探

鸭河湾地区铀主要赋存于直罗组下段灰色砂体中，沉积物源主要来自秦岭造山带花岗岩及部分变质岩，铀源条件较好；含矿砂体以辫状河道砂体为主，顶底板发育中层厚泥岩，具有典型的“泥-沙泥”结构，可为后期发育大规模层间氧化铀成矿作用提供重要基础。晚侏罗世、早白垩世是盆地抬升剥蚀阶段，是该区层间氧化作用的主要发育期，是砂岩型铀成矿作用的重要时期，形成了SW-NE 向的层间氧化带。氧化-还原过渡带是层间氧化带型铀矿体的赋存部位，研究区铀矿化主体产于过渡带内的灰色残留体中，其中矿化部位常分布大量碳屑和黄铁矿，富矿砂岩主要为灰绿色、灰色含炭砂岩。灰色砂岩中可见较多的炭屑、黄铁矿和闪锌矿，还原剂丰富，有利于铀的沉淀富集。