某铀矿山废石堆多层覆土治理效果实验研究

李娜娜

（1.核工业北京地质研究院，北京 100029；2. 中国国家原子能机构高放废物地质处置创新中心，北京 100029）

铀矿的开采必将产生大量的废石，这些废石大多在矿山中随意堆放，形成各种各样的废石堆，它们或依山堆放或平地堆放［1］。铀矿山废石堆具有放射性核素含量高，含铀及铀系全部衰变子体，半衰期相当长，废石数量大等特点，如处置不当，可能对公众造成一定的附加剂量［2-3］，对环境与人群构成显见或潜在的危害。铀废石堆的主要危害源自于氡气的析出、放射性粉尘、废石堆浸出液以及伽马辐射四个方面［4-5］。目前，土壤覆盖是抑制废石堆氡析出率最有效的方法之一［6-7］，国内目前使用的覆盖材料大多都是原始土壤（黄土、红土等）［8-10］，但其用土量多、工程量大、花费大，对生态环境带来一定的影响，如大量挖取土壤会造成水土流失。且有些铀矿山的废石堆堆积在深山峡谷之中，导致了在覆土材料运输和机械压实施工时都面临许多挑战和困难。针对该种情况，提出一种既能保持降氡效果的长期有效性，又能同时满足治理要求、用材少和施工难度低的覆土方案就显得尤为必要。

膨润土具有低透水性、良好的膨胀性和吸附性、热稳定性和导热性、耐辐射性和化学稳定性等特点［11］。其中，低透水性，可阻止降水入渗导致地下水污染；良好的膨胀性使得膨润土吸水后膨胀，可降低介质的孔隙度，进而兼备良好的密闭性。因此，对于机械设备难以达到的废石堆，人工压实无法达到理论压实度时，利用膨润土的自封闭特性，便易于达到退役治理效果。同样的覆盖条件下，对于氡析出率的抑制效果远高于普通黏性土，可有效地提高退役治理效果。膨润土作为覆土材料，在明显减少原材料使用量的条件下，就可达到与普通土壤同样的治理效果，进而节约治理成本。此外，覆土的长期稳定性必须靠覆土的植被绿化来实现［12］。而膨润土不利于植被的生长。因此，为了后期植被恢复，覆盖层顶部需要覆盖一定厚度的黄土层。相关研究表明：多层覆土方案既能有效降低废石堆表面氡析出率，又能很好地减少工程量和投资［13］。基于此，本文采用膨润土和黄土作为覆土材料，研究不同覆盖厚度和压实度对氡析出率和伽马辐射剂量率屏蔽效果，揭示覆土厚度、压实度与氡析出率和伽马辐射剂量率之间的关系，提出可应用于工程实际的覆土技术方案，有效降低废石堆的氡析出率和伽马辐射剂量率，为铀矿山退役治理提供科学依据。

1 覆土实验场区域概况

实验场地选取江西省某关停铀矿山待治理废石堆。该区气候温暖潮湿、雨量充沛，无霜期长，具有山地气候特征。矿区地形复杂、山谷风明显，全年主导风向为西南偏西风，年平均风速1.2 m·s-1。区域地势陡峻，沟谷切割剧烈，以山地丘陵为主。植被发育、树木成林，主要为针、阔叶混交林以及部分草本植被和疏林草。地表水系多为间隙性水系，没有较大地表水体，仅有V 字形的溪谷。该矿区外排废水受纳水体为1 条小溪，溪水最大流量0.083 m3·s-1、最小流量0.014 m3·s-1，溪流自南向北流经矿区。

2 实验方案

2.1 治理目标

覆土后治理目标（管理限值）如下：1）地表222Rn 析出率：废石堆经退役治理与环境整治后，所有场址表面氡析出率不大于0.74 Bq·m-2·s-1［14］；2）伽马辐射剂量率：有效屏蔽伽马射线，使得伽马辐射剂量低于当地本底+20×10-8Gy·h-1。

2.2 覆土方案

选取膨润土和黄土作为覆盖材料，覆土方案见表1，开展不同覆盖厚度和压实密度的覆土试验。黄土采自矿区附近土源地，其氡析出率介于0.01～0.29 Bq·m-2·s-1之间，伽马辐射剂量率介于21.7×10-8～25.4×10-8Gy·h-1之间。覆土所用膨润土为钙基膨润土，其氡析出率介于0.02～0.12 Bq·m-2·s-1之间，伽马辐射剂量率介于24.6×10-8～29.3×10-8Gy·h-1之间。氡析出率和伽马辐射剂量率的监测布点原则按照实验方案以及有关标准和要求进行。最终得到降低氡析出率、屏蔽伽马射线的优选覆土方案。

表1 覆土方案Table 1 Covering scheme

2.3 实验过程

1）在废石堆上平整出9 块大小为10 m×10 m［15］的试验场地。为了便于对比，平整出来的场地中心的氡析出率要接近。然后裸露一段时间，使试验场地氡析出率达到稳定。

2）按图1 进行布点，依据相关标准和要求［16-18］，测量上述每块试验场地中心的氡析出率和伽马辐射剂量率。测量时间为每天的早上9 点和下午3 点各测量1 次，同时记录气温、地温、相对湿度和气压等气象参数。此后，测量点和测量时间保持不变，连续测量一周。

图1 试验场地监测布点示意图Fig. 1 Schematic diagram of monitoring points on the test site

3）在整个试验过程中选取了膨润土和黄土作为覆盖材料，其中膨润土的覆盖密度是1.86 g·cm-3，黄土的覆盖密度是1.41 g·cm-3。按试验方案中的第1 次覆土的覆盖厚度进行覆盖并按要求分层夯实到指定压实度，停留一周，待氡达到放射性平衡且扩散稳定后，依照步骤2中的布点和频次测量表面氡析出率和伽马辐射剂量率。直至氡析出率稳定后（约5～6 d）结束测量。

4）按照表1 中的方案，进行第2 次覆土，重复步骤3 的测量工作。

2.4 测量仪器

实验所用测量仪器见表2。

表2 监测仪器及性能Table 2 Measuring instruments and their performance

3 结果与分析

按照覆土方案和实验步骤，开展多层覆土试验，结果与分析如下。

3.1 不同方案下氡析出率和伽马辐射剂量率变化过程及分析

3.1.1 覆土方案A 实验结果

覆土方案A，即第1 层覆盖4 cm 厚膨润土+13 cm 黄土，第2 层覆盖18 cm 黄土，并按照不同的压实度进行压实。覆土后废石堆表面伽马辐射剂量率和氡析出率测定结果见图2 和3。结果显示：第1 层覆土后第3 天氡析出率和伽马辐射剂量率达到稳定，且废石堆表面的伽马辐射剂量率有了显著降低。压实度为90 %时，伽马辐射剂量率最低，压实度为50 %时次之，压实度为10 %时最高，在此基础上加盖18 cm 厚黄土后，伽马辐射剂量率有了进一步降低，且与压实度关系不大，3 种压实度条件下伽马辐射剂量率均能由68×10-8左右降至20.0×10-8Gy·h-1左右，达到治理要求。同时废石堆表面的氡析出率也有了显著降低，第1次覆土（覆盖4 cm 膨润土+13 cm 黄土）后压实度为10 %、50 %和90 %时，氡析出率分别降到0.352 1、0.002 8 和0.018 3 Bq·m-2·s-1，第2 次覆土（18 cm 黄土）后氡析出率分别降到了0.034 6、0.001 5 和0.007 1 Bq·m-2·s-1。达到了覆土后222Rn 析出率不大于0.74 Bq·m-2·s-1的治理标准。

图2 方案A 不同压实度条件下伽马辐射剂量率变化情况Fig. 2 Changes of gamma radiation dose rate under different compactness in scheme A

图3 方案A 不同压实度条件下氡析出率变化情况Fig. 3 Changes of radon exhalation rate under different compactness in scheme A

值得注意的是：降氡效果最好的是压实度为50 %的覆土方案，90 %的次之，10 %的最小，这可能由于是压实度为90 %的覆土方案下，覆土用量大所致氡析出率升高。因为覆盖的膨润土和黄土，尤其是黄土本身含有一定的氡，与废石堆叠加后导致氡析出率升高。

3.1.2 覆土方案B 实验结果

按照覆土方案B，在废石堆上按照先覆6 cm厚膨润土+11 cm 厚黄土，按照不同压实度进行压实后测试6 d，然后再加覆18 cm 厚黄土，再监测5～6 d。废石堆表面伽马辐射剂量率和氡析出率结果见图4 和5。结果显示：废石堆表面的伽马辐射剂量率有了显著降低，3 种压实度下伽马辐射剂量率均降至25.0×10-8Gy·h-1左右，且压实度为90 %时，伽马辐射剂量率最低，压实度为50 %时次之，压实度为10 %时最高。在此基础上加盖18 cm 厚黄土后，压实度为90 %时第2 次覆土后伽马辐射剂量率与第1 次覆土后相比，变化不大，而压实度为10 %和50 %时伽马辐射剂量率则有了进一步降低，降至19.0×10-8Gy·h-1左右。同时废石堆表面的氡析出率也有了显著降低，第1 次覆土（覆盖6 cm 膨润土+11cm 黄土）后压实度为10 %、50 %和90 %时氡析出率的平均值分别降到0.426 7、0.303 3 和0.300 0 Bq·m-2·s-1，第2 次覆土（18 cm 黄土）后压实度为50 %的试验场地氡析出率分别降低至0.001 9 Bq·m-2·s-1，压实度为10 %时场地略高，为0.238 5 Bq·m-2·s-1，压实度为90 %时场地氡析出率值和第1 次覆土后相比变化不大。各覆土方案均达到了222Rn 析出率不大于0.74 Bq·m-2·s-1的治理标准。

图4 方案B 不同压实度条件下伽马辐射剂量率变化情况Fig. 4 Changes of gamma radiation dose rate under different compactness in scheme B

图5 方案B 不同压实度条件下氡析出率变化情况Fig.5 Changes of radon exhalation rate under different compactness in scheme B

覆土方案B 与覆土方案A 的规律相似，也是压实度为50 %时，降氡效果最佳。

3.1.3 覆土方案C 实验结果

按照覆土方案C，在废石堆上按照先覆10 cm厚膨润土+7 cm 厚黄土，按照不同压实度进行压实后测试6 d，然后再加覆18 cm 厚黄土，再监测5～6 d。废石堆表面伽马辐射剂量率和氡析出率测量结果见图6 和7。

图6 覆土方案C 不同压实度条件下伽马辐射剂量率变化情况Fig. 6 Changes of gamma radiation dose rate under different compactness in scheme C

图7 覆土方案C 不同压实度条件下氡析出率变化情况Fig.7 Changes of radon exhalation rate under different compactness in scheme C

结果显示：第1 次覆土后废石堆表面的伽马辐射剂量率有了显著降低，且压实度为10 %和50 %时，伽马辐射剂量率最低，分别约为24.0×10-8和25.4×10-8Gy·h-1，压实度为90 %时最高，约为29.0×10-8Gy·h-1左右。在此基础上加盖18 cm 厚黄土后，伽马辐射剂量率有了进一步降低，覆土压实度为10 %、50 %和90 %时伽马辐射剂量率分别为19.0×10-8、20.0×10-8和25.7×10-8Gy·h-1。同时废石堆表面的氡析出率也有了显著降低，第1 次覆土（覆盖10 cm 膨润土+7 cm 黄土）后压实度为10 %、50 %和90 %时氡析出率最终分别降到0.028 4、0.0243 和0.003 9 Bq·m-2·s-1，压实度为50 %时降氡效果最佳；第2次覆土（18 cm黄土）后压实度为10 %和50 %的试验场地氡析出率有了进一步降低，分别降低至0.010 0 和0.003 5 Bq·m-·2s-1，压实度为90 %的场地氡析出率值和第1 次覆土后相比反而有所升高，但依然低于222Rn析出率不大于0.74 Bq·m-2·s-1的治理标准。该覆土方案下，压实度为50 %时，降氡效果最佳。

3.1.4 三种覆土方案对比分析

3 种覆土方案下，第1 次覆土后伽马辐射剂量率和氡析出率均能达到治理目标。在各方案中，第1 次覆土厚度均为17 cm，说明膨润土能有效降低废石堆表面的氡析出率和辐射水平。证明膨润土作为铀矿山废石堆矿覆土材料理论上是可行的。在工程实际中采用膨润土作为首层覆土材料，将大大减少覆土厚度，可有效降低治理成本。第2 次覆土对伽马辐射剂量率有显著的降低作用，而对氡析出率影响不大，甚至某些情况下（压实度为90 %覆土方案）加盖黄土后，氡析出率反而有了升高，这可能是由于覆盖所用的黄土本身具有一定的放射性，且压实度为90 %时覆盖用土量要大于另外两种压实度所致。

对比相同压实度下不同覆土方案治理效果：覆土压实度为90 %情况下，各种覆土方案均能达到治理效果。对于屏蔽伽马射线的效果而言，采用多层覆盖体系（即膨润土+黄土）要优于单层覆盖方案（只覆盖膨润土或者只覆盖黄土），而对于降氡效果而言，多层覆盖和单层覆盖膨润土的效果要优于单层覆盖黄土。覆土压实度为50 %和10 %的情况下，不同覆土方案屏蔽伽马射线和降氡效果差别不大，说明压实度对治理效果的影响比覆土厚度的影响要大，也就是说压实度起到决定性的作用。

3.2 覆盖厚度与氡析出率的关系

为了便于分析不同覆土厚度对氡析出率的影响，取同一厚度氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率，利用单层覆盖体系的覆盖计算式（公式（1））［4］，得到膨润土和黄土不同覆盖厚度和氡析出率的关系。

式（1）中：Xc—覆盖厚度，cm；Jt—覆土前废石堆表面的氡析出率，Bq·cm-2·s-1；Jc—覆土后废石堆表面的氡析出率，Bq·cm-2·s-1；B—覆盖材料的扩散长度，cm；A—被覆盖材料的扩散长度单位，cm。

3.2.1 膨润土覆盖厚度与氡析出率的关系

膨润土不同覆盖厚度与氡析出率的关系见表3，结果可知，覆盖膨润土后，废石堆表面氡析出率随着膨润土的覆盖厚度增加而减小，当覆盖厚度增加到10 cm 厚度后，氡析出率数值基本与覆盖材料的本底值相当。

表3 膨润土为覆土材料下覆盖厚度和氡析出率的关系Table 3 Relationship between cover thickness and radon exhalation using bentonite as covering soil

利用单层覆盖体系的覆盖计算式（式（1））经过线性拟合可以得到不同压实度下氡析出率与膨润土厚度的拟合公式。

压实度为10 %时，

式（2）中：R2=0.979 0， 置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=0.592 6，参数B=3.092 9。膨润土压实度为10 %时的覆盖曲线拟合图，见图8。

图8 压实度为10 %的膨润土的覆盖试验拟合曲线Fig. 8 The fitting curve of bentonite cover test under 10 % degree of compaction

压实度为50 %时，

式（3）中R2=0.993 2， 置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=-0.271 5，参数B=2.885。膨润土压实度为50 %时的覆盖曲线拟合图，见图9。

图9 压实度为50 %的膨润土的覆盖试验拟合曲线Fig. 9 The fitting curve of bentonite cover test under 50 % degree of compaction

压实度为90 %时，

式（4）中：R2=0.991 8，置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=0，参数B=4.188 5。膨润土压实度为90 %时的覆盖曲线拟合图，见图10。

图10 压实度为90 %的膨润土的覆盖试验拟合曲线Fig. 10 The fitting curve of bentonite cover test under 90 % degree of compaction

对于覆盖材料降低氡析出率的效果可以用降低系数来表示［19］：

式（5）中 ：Jt、Jc分别为覆盖前后氡的析出率，Bq·m-2·s-1。

由实验数据可得到上层覆盖材料膨润土的降氡系数见表6。结果表明：在相同厚度下，膨润土不同压实度下氡的降低系数不同。相同压实度条件下，覆盖材料的厚度越大，降氡系数越大。降氡系数越大表明降氡效果越好，相同覆土厚度下，压实度为50 %时的降氡效果最好。

表6 膨润土不同压实度下的降氡系数Table 6 The radon reduction coefficient of bentonite under different compactions

3.2.2 黄土覆盖厚度与氡析出率的关系

为分析不同覆土厚度对氡析出率的影响，取同一厚度氡的平均析出率作为该厚度氡的析出率，得到上层覆土材料黄土不同覆盖厚度和氡析出率的关系，见表7。结果可知，覆盖黄土后，废石堆表面氡析出率随着黄土的覆盖厚度增加而减小。由于下层膨润土的覆盖已经大大降低了废石堆表面的氡析出率，有的甚至达到了覆土材料的本底值水平。

表7 黄土不同覆盖厚度和氡析出率的关系Table 7 Relationship between cover thickness and radon exhalation rate using loess as covering soil

利用单层覆盖体系的覆盖计算式经过线性拟合可以得到不同压实度下氡析出率与黄土厚度的拟合公式。

压实度为10 %时，

式（6）中：R2=0.980 7，置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=1.089 5，参数B=12.325 0。压实度为10 %时，黄土的覆盖曲线拟合图，见图11。

图11 压实度为10 %的黄土的覆盖试验拟合曲线Fig. 11 The fitting curve of loess cover test under 10 % degree of compaction

压实度为50 %时，

式（7）中：R2=0.975 5，置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=0.921，参数B=9.345 6。压实度为50 %时，黄土的覆盖曲线拟合图，见图12。

图12 压实度为50 %时黄土的覆盖试验拟合曲线Fig. 12 The fitting curve of loess cover test under 50 % degree of compaction

压实度为90 %时，

式（8）中：R2=0.987 8，置信区间在95 %以上，根据拟合函数可得参数A=0.223 5，参数B=7.573 9。压实度为90 %时，黄土的覆盖曲线拟合图，见图13。

图13 压实度为90 %时黄土的覆盖试验拟合曲线Fig. 13 The fitting curve of loess cover test under 90 % degree of compaction

由实验数据可得到黄土作为上层覆盖材料的降氡效果，见表8。结果表明：在相同覆盖厚度下，黄土不同压实度下氡的降低系数不同。相同压实度条件下，覆盖材料的厚度越大，降氡系数越大。降氡系数越大表明降氡效果越好，在相同覆土厚度下，黄土压实度为90 %时的降氡效果最好。

表8 黄土作为上层覆土材料不同压实度下的降氡系数Table 8 The radon reduction coefficient of loess as upper covering material under different compactions

3.3 废石堆治理方案优选级理论模型

通过现场试验及结果分析，最终得出适用于研究区域废石堆表面抑制氡析出率的覆盖方案，即首层覆盖10 cm 膨润土（压实度为50 %），中间覆盖7 cm 黄土（压实度为50 %），上层覆盖18 cm 的黄土（压实度为90 %），即可达到抑制氡析出率和屏蔽伽马射线的最佳治理效果。该种覆土方案的覆盖模型为：

第1 层覆盖膨润土（压实度为50 %）Xc1

中间覆盖黄土（压实度为50 %）Xc2

上层覆盖黄土Xc3（压实度为90 %）

4 结 论

1）不同的覆土方案均能显著降低伽马辐射剂量率和氡析出率，伽马辐射剂量率为25.0×10-8Gy·h-1左右，氡析出率平均为0.17 Bq·m-2·s-1，低于0.74 Bq·m-2·s-1的管理限值，伽马辐射剂量率和氡析出率达到了治理目标。

2）3 种覆土方案中不同压实度条件下，压实度为50 %的降氡效果最佳，这一结论经工程实际验证后，有望降低铀矿山废石堆退役治理的成本。

3）相同压实度下，方案C（（10 cm 膨润土+7 cm 黄土）+18 cm 黄土）的治理效果最佳，方案B（（6 cm 膨润土+11 cm 黄土）+18 cm 黄土）次之，方案A（（4 cm 膨润土+13 cm 黄土）+18 cm黄土）最低。

4）从膨润土和黄土的降氡系数可以得出，相同厚度相同压实度下，膨润土的降氡效果要高于黄土。

5）单独采用膨润土作为覆土材料存在易被暴雨冲刷、后期植被存活率低等问题，基于此，采用下层膨润土覆盖，上层黄土覆盖的技术方法，并提出了适用于研究区域废石堆表面抑制氡析出率的多层覆盖理论模型。该方法在理论上可行，可降低覆土厚度，节约治理成本，其在工程实际中的应用尚需进一步验证。