石笋中放射性核素高纯锗分析方法＊

王一飞，杨济瑜，欧阳河，梁 芳，韦尚佑，沈洪涛

（广西师范大学物理科学与技术学院，广西 桂林 541004）

0 引言

本文提出了一种利用高纯锗（HPGe）γ谱仪分析石笋中放射性核素的方法。该方法基于γ射线与物质相互作用的三种主要方式：光电效应、康普顿散射效应和电子对效应。通过实验测量标准点源并进行能量刻度，可以确定谱图中所含有的核素。进一步进行效率刻度，可以计算出各个核素的活度，为石笋形成过程和洞穴沉积物的形成提供依据[1-2]。

1 高纯锗探测器的刻度

1.1 标准点源的能量刻度

为了实现准确的能量刻度和效率刻度，我们采用已知γ射线能量的标准点源进行刻度。为了提高刻度的准确性，我们在谱图中选择多个刻度峰进行刻度。本次实验使用了中国计量科学研究院提供的152Eu 标准点源进行能量效率刻度。152Eu 标准点源的活度、半衰期、扩展不确定度如表1 所示。

表1 标准点源的参数

1.2 能量刻度曲线

对比谱图中152Eu、133Ba、241Am 三种标准点源全能峰的分布情况，可以发现152Eu 在石笋样品所测得的γ谱图中的全能峰数量较多，峰值明显。读取152Eu 在轴向距离分别在0 cm、5 cm 能量以及对应道址的数值如下表2，表3 所示（可以看出两次测量深度道址与能量的值相等）以道址为横坐标能量为纵坐标，线性拟合后，可得轴向距离为0 cm、5 cm 能量刻度曲线的关系如图1 所示，能量与道址的关系式都如下关系式所示:

图1 0 cm、5 cm 能量刻度曲线

表2 轴向距离不同探测器道址与能量的关系

表3 源轴向距离探测器5 cm 时的探测效率及不确定度

本研究采用线性拟合152Eu 标准点源的道址和能量关系，完成了对0 cm、5 cm 探测深度谱图的能量刻度。通过能量拟合，我们可以准确地确定石笋中的放射性核素，为后续分析提供理论基础。

1.3 标准点源的效率刻度实验刻法

高纯锗γ谱仪的对样品的探测的谱图的全能峰计数Ni与标准点源的活度A，γ射线能量的分支比Ii，探测时间t，探测效率εi有关。由此我们可以根据全能峰计数与以上物理量的关系得到他们之间的关系式，关系式如下：

探测效率的不确定度主要和两个因素有关标准点源的活度A和全能峰计数，标注点源活度的误差为2%[4]，而全能峰计数的误差可以从gammavision32 软件当中读出。测量时间与分支比的不确定度可以忽略，根据不确定度的传递公式可以得出，探测效率不确定度的表达式（3）如下

利用表达式4，可以相对准确地计算出利用公式计算探测效率的不确定度，从表4 的计算结果可以看出，利用理论计算法算出的探测效率的结果误差小于1%，可以用做本文作为探测效率刻度。

表4 探测效率实验值与理论值的偏差

1.4 探测效率刻度曲线

利用在5 cm 深度检测152Eu、241Am、133Ba 获得的光谱，通过在Excel 中应用公式（2）和（3）来计算检测效率及其不确定性，从而进行效率校准。图2 显示了与152Eu 伽马射线效率校准相对应的能量值和相关参数。基于在光谱中观察到的突出且明显的全能峰，选择152Eu、241Am、133Ba 作为效率校准的标准点源，由此产生的效率校准数据汇总于表3 中。

图2 探测深度为5 cm 标准点源的全能峰谱图

利用origin 软件对能量与探测效率进行拟合，根据能量与探测效率数据点的分布情况，采用指数递减函数对探测效率进行拟合，得出能量与探测效率的关系式（4）及源轴向距离探测器5 cm 时能量与探测效率拟合曲线，如下图3 所示：

图3 轴向距离探测器5 cm 时能量与探测效率拟合曲线

在关系式当中拟合系数R2为0.99987，故拟合曲线的相关性较高；针对我们拟合出的得出的关系式与理论值做对比可以看出本文利用的关系式（4）的出的实验值与理论值的偏差，如下表4 所示：

可以看出理论值和我们拟合出的关系式得出的值偏差小于10%，故式（4）可以作为本文的探测效率与能量的关系式。

2 确定石笋中的核素

2.1 伽马谱学中利用放射性平衡确定核素的分析方法

尽管238U 在自然界中含量较高（99.275%）[5-6]，其衰变过程主要产生α射线，导致通过谱图检测具有挑战性。然而，本研究提出的方法通过寻找238U 的子体及其他放射性核素的子体，利用放射性衰变平衡来确定母体核素的存在。放射性平衡是指母体核素与子体核素之间达到相对稳定状态，部分子体核素在样品中存在比例偏移，而其他子体核素已分裂并稳定。此平衡可用于分析低活度核素含量。放射性衰变平衡可分为暂时平衡、长期平衡和不平衡三种情况[7-8]。

根据分析，当母体半衰期大于子体半衰期时，放射性平衡可实现。以238U 核素为例，其永久性平衡中的234Th 具有两条较长的γ谱线。通常可通过测量234Th 的γ射线谱线（63.28 kev 和92.80 kev）来确定238U 的活性浓度。然而，这两条谱线均受到钍系干扰，其中92.8 kev 的γ射线与93.3 kev 钍的X 射线相叠加，导致在高纯锗伽马谱仪所测得的全能峰中受到较大的干扰。相比之下，63.3 kev 受钍系63.8 kev 的干扰较少。因此，我们在高纯锗伽马谱仪中测得了234Th 的全能峰。[9-11]。

2.2 石笋中放射性核素的确定（谱图分析）

如图4 所示：

图4 石笋样品全能峰谱图

根据放射性平衡原理和谱图分析，如图4 所示。我们研究了石笋中的核素衰变链，特别关注γ衰变分支比大于1%的核素。通过整理铀系和钍系衰变链中的放射性核素，我们得出了子母体关系（如表5 所示）。在铀系衰变链中，238U、234Th、234mPa 达到放射性平衡，通过谱图可推断出238U 的存在。类似地，226Ra、222Rn、218Po、214Po；以及234U、230Th、226Ra 也满足放射性衰变平衡。钍系衰变链中，228Ra、228Ac；以及228Th、224Ra、220Rn、216Po、212Pb、212Bi、212Po、208TI、208Pb 均达到放射性衰变平衡[12]。

表5 铀系、钍系衰变链各核素衰变链及衰变性质

我们可以根据全能峰所对应的能量确定出对应的核素，通过测试其子体来推算出母体核素，而谱图中子体的核素具体情况如下表6 所示。

表6 谱图中铀系及钍系长寿命子体的核素的衰变性质[10]

通过铀系衰变链的分析，我们可以根据射线平衡关系推断出样品中含有238U、226Pb、228Ra、232Th 等核素。此外，通过石笋谱图中能量所对应的核素以及放射性平衡关系，还可以推断出样品中存在214Bi、214Pb、226Rn、224Ra、220Rn、216Po、212Pb、212Bi、212Po、208TI 和208Pb 等核素。对于分支比较大且半衰期较长的核素，我们可以通过全能峰所对应的能量直接对应出其母体核素，活度的计算方法可由式（2）计算出。其性质如下表7 所示，其中238U 与232Th 由于自身的衰变性质，本文利用其子体234Th 与214Bi 的衰变活度将其表示。

表7 谱图中铀、钍核素的衰变性质

本研究利用高纯锗（HPGe）γ谱仪探测深度为5 cm 时的实验，成功确定了石笋样品中的核素，并在石笋谱图中确定了相应的峰形。基于放射核素衰变过程相对应原理分析，本研究以放射性平衡为主线，确定了238U 为母体与其相对应子体的关系。在石笋的高纯锗γ谱图中，我们可以找到238U 相对应的子体放射性核素的全能峰，并得出其光电峰计数率。通过核素活度计算，可以得出子体的活度值。利用放射性平衡原理结合其分支比，从而可以推算出其放射性核素衰变链中238U、234U、230Th、222Rn、218Po 等[13-14]系列放射性核素的活度。这些结果为石笋样品的放射性核素研究提供了重要的实验数据和理论依据。

4 结论