高性能半透明有机太阳能电池的实现途径

2023-10-10李耀凯关诗陶左立见陈红征

高等学校化学学报 2023年9期

李耀凯，关诗陶，左立见，陈红征

高性能半透明有机太阳能电池的实现途径

李耀凯，关诗陶，左立见，陈红征

（浙江大学高分子科学与工程学系, 硅及先进半导体材料全国重点实验室, 杭州 310027）

半透明有机太阳能电池(STOSC)能够同时发电和透光, 是极具应用前景的新能源技术, 未来可应用于建筑物的窗户和屋顶实现光电建筑一体化, 以及农业温室和交通工具等多种领域. 然而, 半透明电池的能量转换效率（PCE）和平均可见光透过率（AVT）的均衡调谐仍是一个问题. 理想的高性能半透明有机太阳能电池需要平衡与提高AVT和PCE, 即在选择性吸收和利用非可见光谱的光子转换为电能的同时, 透过可见光谱区域光子实现透光, 并保持良好的审美观感和颜色纯度. 本文从活性层调控策略、器件工程和多功能STOSC等多个角度, 讨论和总结了实现高性能STOSC的途径, 为推进该技术的研究和发展提供有益的参考和建议.

半透明; 有机太阳能电池; 窄带隙材料; 器件工程; 光学工程

太阳能是一种优质的清洁能源，以硅为基础的第一代光伏技术的成熟发展让人们看到了利用光伏设备将太阳光能有效转化为电能的巨大前景. 而有机半透明太阳能电池（STOSC）不同于硅基太阳能电池的广谱吸收，其具有吸光层材料带隙窄、分子设计灵活等优点，同时它具有较高的摩尔吸收系数和较低的载流子迁移率，膜厚一般不超过200 nm，是制备半透明太阳能电池的最佳选择之一. 目前，由于社会的发展，用电需求急剧增加，半透明太阳能电池作为一种补充能源，需要集成于建筑上实现光伏建筑一体化. 半透明太阳能电池是既能选择性吸收不可见光区域光子转化为电能，又能部分透过可见光区域光子实现透光的功能器件，具有光电和光学两种特性［1］.

Fig.1　Standard solar spectrum for AM 1.5G and photopic response curves(A) and schematic diagram of approaches to achieving high⁃performance STOSC(B)

AM 1.5G太阳光谱［图1（A）］由7%的紫外波段（<380 nm）、 50%的可见光波段（380～780 nm）和43%的红外波段（>780 nm）组成［4］. 理想的半透明器件应在紫外区和近红外区域尽可能多地吸收利用光子实现光子-电子转换，同时在可见光区域尽可能多地透过光子. 换言之，实现能量转换与透过的平衡与协同提高，以提高器件整体的光利用率是半透明太阳能电池亟需解决的关键问题. 为了提高半透明有机太阳电池（STOSC）的光学和电学性能，研究人员做了大量工作，如选择具有合适吸光范围的活性层材料；合理选择界面修饰层改善电荷传输和收集能力；选择具有良好导电率和透光性能的透明电极；引入光学微腔、介质反射镜等结构实现部分区域的反射或透过增强［5～8］. 目前，STOSC的LUE已经突破5.0%，有必要对实现高性能半透明有机太阳能电池的方法进行系统总结，为后续发展提供有益借鉴［4，9～12］. 基于此，本文从活性层调控策略、器件工程和多功能性STOSC等几个方面综合评述了当前高性能STOSC的研究进展，讨论和总结了高性能STOSC的实现途径［图1（B）］，期望为推进这一具有前景的能源技术的研究和发展提供有益的参考和建议.

1 活性层调控策略

提高有机活性层材料的光选择吸收特性和有效调控活性层的形貌，以实现高效的激子扩散、激子解离和电荷传输，对于解决半透明太阳能电池存在的透过和发电难以平衡的问题十分关键. 本文将在活性层调控策略部分重点讨论以下几种调控措施：活性层材料的设计和筛选、三元策略、给受体比例调节策略和顺序沉积策略.

1.1　半透明活性层材料

STOSC需要对太阳光选择性吸收，即实现强的非可见光区域光子吸收与可见光区域光子透过. 具有强选择性吸收的吸光材料有助于获得高性能的STOSC. Chen等［9，13］首次报道了可以定量表征活性层材料或STOSC器件光吸收选择能力的指标（Absorbing selectivity， S），定义为可见光区域光子透射比与非可见区域光子吸收比的乘积，作为筛选材料和设计器件的参考. 基于S的定义与计算规则，研究了IT-4F， IEICO-4F， Y6， BTP-eC11和 H3等近红外受体分子，发现H3分子由于在不可见区域的吸收能量比提高，表现出最佳的吸收选择性，其S值达到0.252（IT-4F∶0.058， IEICO-4F∶0.210， Y6∶0.168， BTP-eC11∶0.174）. 结果表明，基于PCE10∶H3体系制备的STOSC在不作光学调控时可以表现出2.94%的LUE，而基于PM6∶Y6体系的STOSC虽然PCE可以达到12.20%，但LUE仅有2.25%，这进一步说明活性层的光选择吸收能力对于实现PCE和AVT平衡的重要性.

图2和表1总结了有机太阳能电池中具有代表性的给体和受体的分子结构，以及已报道的STOSC的光学和光电性能参数. 其中， PCE10是STOSC中常用的中等带隙聚合物给体材料. 由于富勒烯受体的有限吸收，基于PCE10∶富勒烯的STOSC的PCE<7%. 具有强近红外吸收能力的窄带隙非富勒烯受体的发展促进了STOSC性能的提升，如IEICO-4F， IHIC， IUIC， ATT-2， BT-CIC和H3等，吸收边缘最远拓展到约1000 nm，与PCE10搭配可很好地改善PCE和AVT的平衡［14～19］. 研究表明，基于PCE10∶非富勒烯体系的STOSC的LUE可以达到约3%，但是由于该类体系较高的能量损失阻滞了STOSC性能的进一步提高. 而对于近年来蓬勃发展的另一类低能量损失体系PM6/D18∶Y系列活性层体系，以此为基础的不透明有机太阳能电池的PCE突破了19%［9，20～23］. 但是，由于给体在可见光范围内吸收能力强，导致基于PM6/D18∶Y系列衍生物的STOSC的AVT一般在15%～20%， LUE限制在约3%［24～27］.

Table 1　Photovoltaic and optical performance parameters of recently reported high-performance semitransparent organic photovoltaics

Fig.2　Molecular structures of representative donor and acceptor materials

因此，为了降低STOSC器件的能量损失同时具有更好的选择性吸收能力， Duan等［28］设计合成的超宽带隙（光学带隙为2.2 eV）聚合物给体PBOF，降低了吸收光谱与人眼视觉光谱之间的重叠度，提高了可见光区的透过率，器件的LUE为3.05%. Chen等［29］设计了与Y系列受体相容性好且能级匹配的三元共聚物给体PCE10-BDT2F和PCE10-BDT2Cl. 将—F和—Cl功能基团接枝到PCE10单元中，从而拥有了比PCE10 更深的能级及更高的吸光系数，与Y6搭配制备的STOSC的LUE进一步提升至4.46%.

尽管STOSC的性能提升取得了一定进展，但是其活性层材料选择和分子设计仍有很大的改进空间. 在不进行光学调控的情况下，聚合物给体∶Y衍生物体系的半透明电池的PCE虽然可以达到13%～15%，但AVT却仅有约20%，可见光区透光本领仍不足. 因此，精心选择合适的吸光材料，实现对不同区域光子的合理利用，还需考虑带隙范围、能级匹配和诱导的活性层形貌等. 但是，目前可供选择的材料，与理想的半透明太阳能电池所需的充分吸收非可见光区光子，允许可见光区光子无损透射的要求还有较大距离，是当前制约半透明太阳能电池进展的主要原因之一，需要继续设计开发新型的具有高光选择性吸收能力的活性层材料.

1.2　三元策略

三元策略也是一种有效提升STOSC性能的途径. 该策略主要通过加入近红外区域或近紫外区域吸收的给体或受体材料来实现光谱互补吸收，协同提高能量转换与透过；另外，加入第三组分可调节活性层形貌，实现高效的激子解离和电荷传输，从而提高光子利用率. 三元策略可以提升有机太阳能电池的能量转换同时不影响可见光子的透过，从而实现高性能的STOSC.

在二元系统中加入吸收带边缘为800～1100 nm的受体分子，可以提高器件的光电流密度. Zhang等［48］使用PCE10-COi8DFIC和窄带隙非富勒烯受体IEICO-4F构建了三元活性层体系，加入15%的IEICO-4F后，混合膜的吸收边缘产生了红移［图3（A）］，增强了近红外区的吸收. 三元器件的sc从22.3 mA/cm2提高到23.97 mA/cm2， PCE从10.72%提升到11.94%. Li等［34］研究发现，第三组分BTTPC（质量分数15%）与Y6受体制备的三元电池可以更好地实现STOSC性能平衡， PCE从12.8%提高为13.1%， AVT从19.31%改善为22.35%. 这可以解释为， BTTPC与Y6主体受体分子具有相似的分子骨架结构，与Y6分子相容性良好，形成了紧密混合的类合金相受体混合物［图3（B）］，从而改善了形貌，增强了载流子动力学和电荷传输，该三元合金策略制备的STOSC的LUE为2.92%［49～51］.

Fig.3　Multi⁃component strategy

（A） Normalized absorption spectra of PCE10， COi8DFIC and IEICO-4F， and photographs of the STOSC devices［48］；（B） normalized absorption spectra of PM6， Y6， BTTPC and Y6∶BTTPC films， and photographs of the STOSC devices［34］；（C） normalized absorption spectra of FC-S1， PM6 and Y6-BO， photopic response curves， and photographs of the STOSC devices［52］.

Chen等［52］在PM6∶Y6-BO中加入宽带隙给体FC-S1（3.0 eV）构建了FC-S1∶PM6∶Y6-BO三元系统，显著降低了400～700 nm波长范围内的光吸收［图3（C）］. 结果表明，三元器件的AVT从PM6∶Y6-BO体系的32.34%提高至49.28%，允许更多的可见光透过器件. 另外，宽带隙材料避免给受体在近红外区的竞争吸收，获得了更高的光电流. 这说明吸收利用近紫外区域光子是提升STOSC性能的有效途径之一.

此外，三元策略可有效平衡PCE和AVT，并降低能量损失，改善载流子行为. Zhu等［53］合成了不对称非富勒烯受体SN，具有高偶极矩，可以提高发光特性，进而降低非辐射损失. 基于PM6∶Y6∶SN的不透明器件在非辐射损失为0.15 eV时，仍有14.3%的PCE. 将SN作为第三组分加入到PM6∶Y6中，基于PM6∶Y6∶SN的STOSC在Ag电极厚度为10 nm时， LUE达到2.83%，同时PCE仍能超过14%，这要归功于SN分子拓展的近红外吸收能力和降低的电压损失. Zheng等［33］将阶梯型二噻吩萘基受体DTNIF加入到PM6∶Y6体系中，改善了共混薄膜的结晶度和-堆积模式，实现了增强和更平衡的电荷传输，从而改善了器件的oc和FF. 结果表明，基于PM6∶Y6∶DTNIF体系的STOSC可以实现13.48%的PCE以及22.58%的AVT. 上述研究成果表明，提升三元有机太阳能电池性能的方案，如降低能量损失和改善电荷传输行为等，同样可以提升STOSC的性能. 然而，对于STOSC的能量损失和电荷动力学行为的研究还不够深入，如超薄活性层薄膜下添加剂用量和后处理条件对形貌的影响等，这些差异值得进一步探索.

1.3　给受体比例调控策略

窄带隙非富勒烯受体的发展推动了STOSC性能的提升，但是能够与之搭配的给体有限，特别是与Y系列受体搭配的给体更是鲜见. 宽带隙给体PM6虽然能级与相容性匹配，但是其在可见光区的强烈吸收严重阻碍了器件光学性能的提高［54］. 因此，在不过度影响器件光电性能的前提下，可以通过降低在可见光区有强烈吸收的给体含量，或者增加在近红外区有强烈吸收的受体含量，即调节给受体比例，实现非可见区域吸收与可见区域透过的平衡.

调整给受体比例虽然能提高可见光区透过率，但过度聚集和相分离会导致器件性能骤降，从而导致能量转换与透过失衡. 2019年， Zhang等［46］通过降低PCE10∶IEICO-4F体系中PCE10的含量（D∶A=0.8∶1.5），提高了该体系在可见光区的透光性. 此外， Sun等［42］提出了一种新的思路——“纤维网络结构”. 他们设计合成了一种宽带隙聚合物PBT1-C-2Cl，可以组装为纤维纳米结构，并作为给体与近红外吸收的Y6受体组成活性层系统. AFM［图4（A）～（J）］和薄膜深度依赖光吸收谱图测试结果表明，即使添加少量的PBT1-C-2Cl（从1∶1到0.17∶1），其吸收特性、聚合物纤维网络结构和空穴纵向传输通道仍能保持良好，确保了激子解离和电荷传输. 如图4（K）所示的不同D∶A质量比率下的STOSC的透光谱图可见，少量的PBT1-C-2Cl存在可以允许更多的可见光通过，从而改善AVT. 当PBT1-C-2Cl∶Y6为1∶1时，PCE达到了11.7%， AVT为19.7%. 改变D∶A配比为0.25∶1时， AVT显著提高（>40%）， PCE达到9.1%， LUE为3.65%. 以上结果进一步证明采用纤维网络策略可以开发出具有高LUE的STOSC.

Fig.4　Adjusting donor∶acceptor(D∶A) ratio strategy[42]

（A）—（F） AFM height images（1 μm×1 μm） for PBT1⁃C⁃2Cl∶Y6 blend films with different weight ratios；（K） transmittance spectra of PBT1⁃C⁃2Cl∶Y6 based ST⁃OSCs with various D/A weight ratios. Copyright 2020， Wiley⁃VCH.

除了调节给受体比例改善可见光区透光，还可添加透明材料作为“稀释剂”，以降低给体质量比率，从而提高光的透过率. Yang等［35］提出了一种独特的“透明空穴-传输网络结构”策略，即在二元主体系统中加入超宽带隙空穴传输层PTAA. 加入PTAA可以减少可见光区吸收强的给体PBDB-T的含量，从而提高可见光区透光性. 另一方面，如图5（A）所示， PTAA作为p型空穴传输层在三元器件中可以形成透明的空穴传输网络结构，使器件保持高效的空穴传输能力. 结果表明，三元STOSC（PBDB-T∶PTAA∶Y1=6∶1∶9）在刚性和柔性衬底上的PCE约为12%， AVT约为20%. 进而将这种策略应用于PCE10∶F8IC， PCE10∶FOIC和PCE10∶IEICO-4F等多种体系中，进一步证明了透明空穴-传输网络结构提高STOSC性能的有效性.

最近，本课题组［9］结合给受体比例调控策略与三元、膜厚控制和光学调控等手段综合优化STOSC的光选择性吸收和光-电转换能力，实现了LUE突破5.0%. 采用PM6∶BTP-eC9∶L8-BO三元体系作为光活性层，将吸收范围拓展到了近红外波段，提高了吸光层的光选择性吸收能力. 精细调控BTP-eC9和L8-BO受体之间的质量比率（PM6∶BTP-eC9∶L8-BO=1∶0.65∶0.65），最佳三元不透明器件实现了19.35%的PCE，相应的STOSC的LUE从1.4%（二元）提高到了2.0%. 如图5（B）～（E）所示，在1∶1.3到1∶3的比例范围内调节D∶A， STOSC在350～650 nm范围内的透过曲线明显发生改变. 当D∶A降低为 1∶2时，不透明器件性能略微下降至18.23%，而更少的给体比例（D∶A=1∶3）则会导致PCE迅速下降为16.34%. D∶A=1∶2的半透明器件的LUE为2.5%，优于1∶1.3时的2.0%和1∶3时的2.2%，进一步说明了合理调节给受体比例有助于实现PCE和AVT的平衡，提升了LUE. 最终，在膜厚控制与抗反射层等策略的协同作用下，制备的STOSC实现了5.0%的LUE，其中PCE和AVT分别达到了12.95%和38.67%，成为当时性能最高的单结STOSC之一.

Fig.5　Adjusting donor∶acceptor(D∶A) ratio strategy

（A） Schematic diagrams of active layers without or with PTAA［35］；（B） normalized absorption spectra of PM6∶L8-BO∶BTP-eC9 blend films at varied D∶A weight ratios of 1∶1.3， 1∶2， and 1∶3， and the yellow area represents the photopic response of human eyes；（C）⁃curves and （D） EQE and transmittance spectra of the ternary opaque and ST-PV devices at varied D∶A weight ratios of 1∶1.3， 1∶2， and 1∶3；（E） dependence of PCEs on the varied D∶A weight ratios of 1∶1.3， 1∶2， and 1∶3（the error bars represent the standard deviations）［9］.

1.4　顺序沉积策略

BHJ活性层的膜厚控制或者给受体比例调节通常会影响到共混膜的形貌，如分子结晶性能、相区尺寸、排列取向和堆积等，导致光电性能明显下降. 因此， BHJ-type器件需要精细调控活性层才能形成足够的界面，确保激子解离和电荷传输，又要兼顾PCE和AVT平衡的影响［55］. 顺序沉积策略（Sequential deposition， SD），即先旋涂一层给体，再旋涂一层受体，在制备STOSC时具有一些独特优势，如可以独立控制和调节给体和受体层，形成垂直相分布结构，有利于电荷的纵向传输和抑制复合. 此外，给受体界面的减少有利于降低光散射和界面寄生吸收，改善透明度. 本课题组［56］使用分层沉积（Layer by layer， LBL）方法制备了三元不透明电池，相比BHJ-type结构， LBL-type可以形成更好的垂直相分离相貌，从而实现比BHJ结构的器件更高的sc和FF. 图6（A）是BHJ和SD策略制备的伪平面异质结构（Pseudo planar heterojunction， PPHJ）的STOSC的示意图， Chen等［57］研究发现， PPHJ结构的STOSC器件明显降低了光散射和寄生吸收，有着更小的光学损失，从而提高了光子利用率， LUE从2.75%（BHJ-type）提升至2.99%（PPHJ-type）.

Fig.6　Sequential deposition strategy

（A） Schematic illustrations of semitransparent devices based on BHJ and PPHJ structures［57］；（B） variation of PCE and AVT verses active layer thickness based on BHJ and SD structure devices；（C） transmission spectra of ST-OPVs fabricated using the conventional BHJ method and our SD method；（D） photographs of the BHJ and SD devices［58］.

SD策略容易通过调节膜厚来控制可见光区域光子. Wei等［58］采用两步处理法先顺序沉积给体PM6，再旋涂受体Y6. 保持Y6膜厚40 nm不变，不断调节PM6膜厚可以提升STOSC的可见光区透过，并使光电性能有效保持. 结果表明，在相同的活性层膜厚下，使用SD方法制备的STOSC的PCE和VLT（等同于AVT）总是高于BHJ（D∶A=1∶1.2）结构［图6（B）和（C）］. 随着活性层厚度的降低，两种结构的器件之间的性能差距会增大. 另外， SD策略制备的STOSC能更好地保持PCE，降低SD结构的薄膜厚度能更有效地提高AVT. 这是因为从曲线的斜率来看， SD器件的PCE对膜厚不敏感，而AVT对膜厚变化敏感. 最后，与BHJ器件相比， SD结构器件的PCE和VLT的此消彼长趋势更小，更容易实现PCE和AVT的平衡. 图6（D）为BHJ和SD结构器件的照片， SD结构的器件比BHJ结构器件表现出更为良好的颜色观感.

在顺序沉积过程中，不仅要求给体和受体材料有较高的结晶性和成膜性能，防止被下一层洗掉；同时还需要两层中间具有良好的相容性能形成足够界面，确保高效激子解离和传输. Chen等［10］研究发现，聚合物给体的结晶性能会影响SD法制备的薄膜形貌，从而影响STOSC性能. 作者合成了4批不同分子量（n=324000， 408000， 533000， 611000）的窄带隙聚合物供体PCE10-2F. 结果表明，在逐层沉积过程中， PCE10-2F的分子量越高越不易受到下一层的冲刷和侵蚀，也更难形成良好的相容界面，导致体系的FF下降. 最终，当分子量为533000的PCE10-2F的厚度减小到40 nm时，最佳STOSC获得了10.01%的PCE和50.05%的AVT，以及达到5.01%的LUE.

2 器件工程

活性层调控可以通过有效地调整活性层的吸收、形貌和载流子动力学来实现高性能STOSC. 此外，也可以从透明电极、界面修饰、叠层结构和光学调控等器件工程来进一步改善STOSC的光-电性能.

2.1　透明电极

高性能STOSC要求透明电极具有良好的导电性和可见光范围内的高透光性，以及在紫外和近红外范围内具有高反射率. 实现这样理想功能的透明电极仍然是一项巨大的挑战. 2013年， Li等［59，60］设计开发了一种嵌入银网格宽度仅有3 μm的六边形图案化的柔性透明导电薄膜，与高导电的PH1000结合制备的无ITO透明混合电极在保持85 %透光率的同时，仅有0.5 Ω/sq方阻. 2018年， Ge等［61］在室温下用甲基磺酸改性PEDOT∶PSS，提高了导电率和透过率，进一步推动了透明电极的发展. 2021年， Choy等［62］设计开发了银纳米粒子/多壁碳纳米管复合薄膜作为透明电极，可以实现14.5 Ω/sq的方阻和约67%的AVT. 2022年， Liu等［44］使用银纳米线（Ag NWs）和PH1000作为透明电极制备了AVT超过80% 的半透明器件. 石墨烯、碳纳米管和导电聚合物透明电极的稳定性优良，且可以通过溶液工艺轻松制造，但它们的导电性和透明度仍有不足［63，64］. 而超薄金属电极，特别是超薄银电极由于导电性好、可见光光学损失少，是目前最常用的透明电极. 但是，超薄银沉积过程中通常以3D Volmer⁃Weber 岛状模式生长，使薄膜形成大颗粒结构，导致薄膜的透光性差和严重的寄生吸收. 为了解决这个问题，可以引入金属、无机物、氧化物或者聚合物作为种子层，或者与其它金属共蒸等来获得高质量薄膜银电极［65］.

在透明银电极方面，研究人员采用不同的方法来提高电极性能. 如， Kim等［66］在PET基底上旋涂聚乙烯亚胺（PEI）以提高Ag电极的成膜质量［图7（A）］. 另一方面， Li等［67］使用1 nm的金（Au）作为种子层来制备Au/Ag复合电极，形成了均匀连续的薄膜电极［图7（B）］，这种电极具有比纯Ag电极和纯Au电极更低的方阻，以及350～580 nm更高的透过率. 最近， Chen等［13］发现，使用氧化锌纳米颗粒/PEI（ZnO NP/PEI）复合界面可以利用银液滴与PEI末端胺基之间较强的配位作用，改变银液滴的Volmer-Weber生长模式，从而形成由小团簇体组成的均匀连续的金属薄膜. 从AFM和SEM照片［图7（C）～（F）］可以发现，与PFN-Br相比，使用ZnO NP/PEI界面制备的电极表面致密均匀，粗糙度从2.27 nm降低为1.61 nm，具有更高的可见光透过率和光选择吸收能力，在550 nm有31.3%的光透过率［图7（G）］. 此外， Choy等［40］提出了溶液旋涂法，引入银纳米颗粒（Ag NPs）来诱导薄Ag团簇生长. 制备的电极（Ag NPs/7 nm Ag）的方阻<15 Ω/sq， AVT为59.3%，具有比单独Ag电极（7和15 nm）更低的方阻［图7（H）］和更高的透光性［图7（I）］. 基于PM6∶L8-BO的STOSC得到了4.42%的高LUE值和12.8%的高PCE，以及87的显色指数（CRI）.

Fig.7　Transparent electrode optimization

（A） Conceptual diagram for the growth mechanism of the Ag film with the PEI nucleation inducer［66］；（B） growth diagram of the pristine Ag layer（up） and Au/Ag hybrid layer（down） on MoOx［67］；（C， D） AFM morphology∶13 nm Ag on PFN-Br（C）， ZnO NP/PEI（D）；（E， F） scanning electron microscopy（SEM） morphology∶13 nm Ag on PFN-Br（E）， ZnO NP/PEI（F）；（G） the absorption profile of the STOSCs with different interfacial layers，. PFN-Br， ZnO NP and ZnO NP/PEI［13］；（H） sheet resistance of films and （I） transmission spectrum of evaporated Ag on ligand-optimized Ag NPs［40］.

目前， ITO电极的AVT接近90%，方阻为10～15 Ω/sq，超薄银电极的透光和导电能力与之相比仍有较大差距. 但ITO电极所用的铟是不可再生的稀有资源，开发高性能的新型透明电极是亟需解决的关键问题之一.

2.2　界面层修饰

界面层同样影响着半透明器件的光学和电学性能. 界面修饰不仅能提高了电荷的提取能力，也能作为光学间隔层改变器件的内光电场分布，还可以通过界面与透明电极之间的相互作用改善金属电极的薄膜质量［68］. 2020年， Li等［69，70］使用富勒烯衍生物Bis-FIMG［图8（A）］作为界面层制备了STOSC. 一方面， Bis-FIMG具有优良的功函数调谐电极和导电性、低光吸收以及良好的成膜性能. 另一方面，它还可以作为种子层诱导形成良好电荷收集能力和透光能力的超薄银电极. ZnO NP/PEI（ZP）复合界面不仅可以改善超薄银电极的形貌降低电极寄生吸收，还提高了STOSC器件的电荷收集效率并抑制复合. 此外， Yip等［71］报道的PF3N-2TNDI界面层［图8（B）］可以作为光学层调节光电场和增加电荷产生率，还能与给体组合作为额外的吸光层捕获光子产生光电流，协同提升了半透明器件性能.

Fig.8　Interlayer modification strategy and tandem strategy

Huang等［32］研究了空穴传输层对半透明电池性能的影响，发现添加2PACz［2-（9H-carbazol-9-yl）］到混合物中可以自发地形成一层自组织的阳极界面层［图8（C）］. 这种自组织层可以代替常规的PEDOT∶PSS层制备PEDOT-free器件，提高器件性能并简化器件制备工艺. 基于2PACz的器件比使用PEDOT∶PSS的器件具有更高的光吸收率，并且活性层薄膜的透射率也有所提高. 活性层薄膜的透射率从47.4%（PEDOT∶PSS/BHJ∶2PACz）增加到49.1%（BHJ∶2PACz）. 此外， 2PACz的加入还可以解决低给体含量时的电荷传输问题，在D∶A为1∶3时，含有2PACz的器件的PCE和AVT分别从15.0%和70.5%提高至16.0%和75.5%，对应的STOSC实现了在AVT接近20%时PCE高达15.2%.

2.3　叠层STOSC

叠层太阳能电池技术是一种很有前途的光伏技术，它通过叠加多个太阳能电池以提高光吸收效率，突破S-Q极限，被广泛应用于不透明器件中. 在STOSC中，叠层策略也可以平衡器件的光电转换与透过，有效减少能量损失. Jen等［72］报道了一种基于PC61BM和PC71BM富勒烯受体的叠层半透明太阳能电池器件，与给体PIDT-phanQ搭配可以获得7.4%的PCE和40%的AVT以及100的CRI. 然而，受限于富勒烯受体有限且弱的光吸收，基于富勒烯受体的叠层STOSC的效率仅能介于8%～10%之间. 非富勒烯受体吸收范围则可以拓展到近红外波段. 2018年， Yan等［73］使用PCE10∶IEICS-4F作为后电池吸收近红外区光子，与基于P3TEA∶FTTB-PDI4的前电池串联，制备的叠层STOSC增强了光的互补吸收，获得了10.5%的高PCE和20%的平均可见光透过率.

窄带隙受体有良好的近红外光吸收能力，但制备的单结STOSC在紫外区域经常存在较大的热能损失. Jen等［4］研究发现，钙钛矿-有机叠层半透明器件可以很好地降低STOSC的能量损失. 如图8（D）所示的叠层STOSC器件结构，以超宽带隙钙钛矿FAPbBr2.43Cl0.57（带隙2.36 eV，吸收峰525 nm）作为前电池，可选择性吸收紫外区域光子以降低热耗散损失. PCE10∶6TIC-4F（带隙1.27 eV）作为后电池，可以选择性吸收近红外区域光子减轻透过损失. 降低给体PCE10含量还能进一步改善器件在可见光区透光能力. 这种钙钛矿-有机叠层策略充分利用宽带隙钙钛矿吸收高能光子和窄带隙有机太阳能电池吸收近红外光子，有效降低了整体的热能损失和透过损失. 最终，叠层STOSC实现了5.9%的PCE和62%的AVT，以及最高5.66%的LUE值. 截至目前，仍是LUE最高的STOSC器件.

因此，选择合适的叠层结构，综合考虑透光率、光子利用率及能量损失等因素，在开发高效 ST-OPV时非常重要. 但是，叠层器件对中间层的要求较高，此外，其复杂结构和制备工艺在一定程度上也限制了其快速发展.

2.4　光学调控

利用光学结构实现选择性反射或透射特定波长的光，是制备高性能半透明太阳能电池的一种常用策略. 光学调控的设计思路一般可以引入减反射层、介质反射镜（Dielectric mirror， DM）或者光子晶体等实现对光路的调节. 其中，光子晶体通常是由不同折光指数的介质层交替堆叠组成，介质层的厚度和折射率（1，2，1，2）存在如下关系∶

调节材料的折射率和膜厚可以实现特定反射波长的相长干涉，从而提高该波长范围内的光子利用率. 2017年， Li等［67］使用氟化锂（LiF）和氧化钼（MoO）周期性堆叠组成的光子晶体对P3HT∶PC61BM， PTB7∶PC71BM，和PCE10∶PC71BM多种体系进行光学调节. 根据聚合物给体的最大吸收峰设计不同中心波长（0）的光子晶体，即调节LiF和MoO的厚度和介质反射镜的对数（），实现了对选定中心波长下的高强度反射. 此外， Martorell等［74］使用LiF/MoO3五层非周期性光子晶体制备的STOSC器件可以接近同体系不透明电池效率的80%. 但是这种光学设计反射特定波长的光大幅提升PCE时会严重削弱其他波段光子的透过［75，76］. Li等［68］开发的一种LiF/TeO2/LiF/TeO2介电多层膜［Distributed Bragg reflector， DBR，图9（A）］，不仅能提高可见光范围的透过率，还可以增加近红外吸收改善PCE和提升中远红外光子的阻隔率（IRR）. 结果表明，采用DBR设计的器件的AVT从24.5%（无DBR）提高到29.5%（有DBR）， IRR为93%， PCE则几乎不受影响. 随后，他们［34］还设计了两层光学反射镜（LiF和MoO3组合）［图9（B）］使PM6∶Y6∶BTTPC半透明器件的AVT从22.3%（无DBR）提高到23%， IRR阻隔率从77%（无DBR）提高到90%，同时还能保持12.3%的光电转换效率.

Fig.9　Optical manipulation strategy

（A， B） STOSCs with LiF/TeO2/LiF/TeO2［68］（A）， MoO3/LiF and CBP/MgF2structures［34］（B）；（C） schematic of the STOSC with ARC layer， outcoupling layer and DBR layer［11］；（D， E） STOSC devices with one capping layer TeO2∶（D） reflectance spectrum［13］；（E） figure⁃of⁃merit chart of single⁃junction ST⁃OPVs∶LUE versus PCE［9］；（F） diagram of flexible ITO⁃free top⁃illuminated devices［77］.

介质反射镜或者光子晶体，通常是将近红外区域光子反射回活性层二次吸收利用从而提高PCE， Forrest等［31］报道的使用两对CBP/MgF2作为光耦合层，不仅能反射近红外区域光子到活性层二次吸收利用，还能进一步提高可见光透过率和降低光反射率［图9（C）］. 另外，他们采用减反射层（Anti-reflection layer， ARC）MgF2降低底部玻璃-空气界面处的光反射，并在光耦和层上方引入由SiO2和SiN周期性堆叠组成的近红外反射镜（在650～850 nm有98%的反射率），选择性反射近红外光增加光吸收. 结果表明，最佳STOSC的LUE比没有光学层修饰时提升近2倍，达到了3.56%.

最近， Li等［30］报道了8组TeO2和LiF组成的非周期带通滤波片（LiF/TeO2）8，制备的基于PM6∶BTP-eC9∶L8-BO的STOSC实现了高达5.35%的LUE. 但是，上述光学调控层往往需要多层结构才能构建合适的光学带隙，制备工艺复杂且需要繁琐的光学计算［78］. 本课题组［9，13］研究发现，在顶部透明银电极上蒸镀单层TeO2作为抗反射层，是提高STOSC光选择性吸收能力一种简单高效的光学调控策略. 光学模拟结果显示，在顶部银电极上沉积高折射率的TeO2，当TeO2厚度为50 nm时， 400～600 nm的反射损失显著降低，光电场强度中心从550 nm（无TeO2）移动到了450 nm（有TeO2），有效改善了可见光区的透过率［图9（D）］. 实验结果与光学模拟结果一致，蒸镀50 nm TeO2的STOSC达到了最佳的光选择性吸收水平（S=0.12），最佳STOSC的AVT从30.23%（0 nm TeO2）提高到50.09%， PCE从9.75%略微降低到至8.38%，导致LUE从2.94%提高到4.06%. 随后，本课题组［9］使用类似的光学管理策略制备的三元STOSC获得了5.0%的LUE值，是当时LUE最高的单结STOSC器件［图9（E）］. 不仅如此， Ag/TeO2的光学设计方案在顶入射器件中也表现出足够的优势. 最近，本课题组［77，79］报道的基于Ag/TeO2透明顶电极的无ITO大面积顶入射器件可以实现与ITO基底相当的性能（ITO∶16.45%； Ag/TeO2∶15.60%）. 将Glass/ITO基底更换成柔性PI基底制备的无ITO柔性器件［图9（F）］可以在4 mm弯曲半径下弯折105次几乎没有性能损失. 以上结果进一步表明，与多层光子晶体相比（表2中黑体部分为各种高性能STOSC采用的光学调控设计方案），单层TeO2制备方法简便，光利用效率提升更显著，为未来OSC的商业化应用提供了一种新的光学设计方案.

Table 2　Optical engineering of semitransparent organic solar cells

3 功能半透明器件

通过合理选择光活性层材料、优化器件结构和光学调控， STOSC可实现多种功能特性和应用场景，如实现多彩光伏、温室大棚及保温隔热等多种功能，未来还可应用于光伏建筑一体化、交通、室内等场景. 不同的应用场景对STOSC的性能提出了不同的需求.

3.1　光伏建筑一体化和彩色电池

光伏建筑一体化需要半透明太阳能电池具有中性颜色和高显色指数［81］. Li等［37］使用介质反射镜和三元策略制备的基于J71∶PCE10∶IHIC的STOSC实现了AVT超过21%， CRI接近100的具有中性色彩的高性能STOSC. 三元策略虽然降低可见光区域的透射光谱的波动幅度，但是长波长区波动幅度比二元电池更大，不利于CRI的提高，如图10（A）所示. 为了提高色彩纯度，作者设计了介质反射镜（LiF/MoO3，中心波长0为450 nm）反射400～500 nm波长范围内的光子，降低了三元STOSC在可见光区域内的透射曲线波动，使CRI从87（无DBR）提高到97（有DBR）.

Fig.10　Multi⁃functional STOSCs

（A） STOSCs with Neutral color and high CRI index［37］；（B） colorful STOSCs［86］；（C） heat-insulating functional STOSCs［9］；（D） greenhouse STOSCs［87］；（E） see-through power windows［80］.

通过带隙调节或光学管理可以实现良好审美观感的彩色半透明太阳能电池［24，28，82］. Hou等［19］报道了不同活性层体系制备的颜色可调的STOSC，将IEICO-4Cl与J52， PBDB-T和 PCE10搭配分别获得了紫色、蓝色和蓝绿色半透明太阳能电池器件，显示了丰富的色彩. 光学工程可以改变器件的吸收光谱来制备彩色电池，已经有研究报道使用Ag/ITO/Ag， Ag/TiO/Ag， Ag/WO3/Ag等光学微腔结构实现颜色调节［83～85］. 最近， Chen等［86］报道了一种新的法布里-佩罗谐振腔电极（Fabry⁃Pérot）Ag/TeO2/Ag［图10（B）］，在光学模拟的指导下，通过调节底部银电极、间隔层TeO2以及顶部Ag电极三者的厚度，制备了蓝色、绿色和红色多种颜色的器件. 基于Ag/TeO2/Ag电极制备的蓝色器件的PCE为14.04%，最大透过率（max）为31.0%；绿色电池的PCE为14.60%，max为21.8%；红色电池的PCE为14.28%，max为25.2%. 这些是当时性能最佳的彩色半透明太阳能电池器件.

3.2　近红外隔热

应用于光电建筑一体化的STOSC还需要实现隔热功能. Yip等［47］发现超薄银电极的“热镜功能”可以反射780～900 nm波长范围内的近红外光至活性层以增加光吸收，而其它波长下的红外光（尤其是1500 nm以上的）则会被大量反射，从而实现阻隔红外光的目的. 同时， Chen等［9］设计的蒸镀单层TeO2光学修饰层的STOSC具有89%的IRR. 在模拟盛夏期间的户外环境下， STOSC的表面温度低于周围环境温度，表现出显著的隔热能力［图10（C）］.

3.3　农业领域应用

不仅如此，半透明太阳能电池还可应用于农业场景［39，88］. Li等［87］报道了一种绿色溶剂制备的环境友好的可用于温室应用的四元半透明太阳能电池器件. 所制备的PM6∶A-2ThCl∶A-4Cl∶PC71BM四元半透明器件综合考虑了光伏效率、植物生长和绿色溶剂可加工性，器件的PCE为13.08%，植物生长因子G为24.7%. 如图10（D）所示，在半透明器件透过光下和玻璃透过光下生长的豆芽在高度、分枝和叶子肥厚三方面相似，显示了绿色制造的有机太阳能电池温室在农业领域的光明前景.

此外，研究人员在半透明的大面积模组制备［图10（E）］、双面入射、室内光场景及不同角度光照场景也进行了大量研究，使半透明太阳能电池与商业化的距离逐渐缩短［80，89～93］.

4 总结与展望

本文综合评述了高性能半透明太阳能电池的研究进展和实现途径，总结了解决有机半透明太阳能电池在平衡能量转换和透过的方法. 目前，有机太阳能电池的光电转换效率突破19%， STOSC的LUE已经突破5.0%，叠层光伏器件的LUE甚至达到了5.66%，但STOSC中的PCE和APT难以协调平衡的问题仍然存在，距离理论LUE～20%仍有较大差距. 未来，研究人员可以从以下几个方面进一步提高STOSC的性能：

（1）设计合成新型窄带隙或超宽带隙的给体/受体材料. 这些新型材料应该具有良好的光选择性吸收能力，应考虑其光谱响应范围与人眼明视觉函数曲线［图1（A）］的匹配程度. 此外，还需要考虑材料的结晶性、电荷迁移特性等对STOPV性能的影响.

（2）开发新型透明电极. 传统的ITO（锡掺杂氧化铟）电极虽然具有较高的导电性和透光性，但是其成本较高，易受到潮湿和氧化的影响，限制了其在大面积制备和长期稳定性方面的应用. 因此，开发新型的兼顾高导电率和高透光率的透明电极材料非常重要. 除了超薄金属电极，金属纳米线具有可溶液加工和透光率高等优点，制备成本比ITO透明电极更低.

未来， STOPV还需要解决两个主要问题：大面积制备和器件长期稳定性. 实验室有机太阳能电池采用旋涂工艺制备，但这种方法无法适用大面积器件. 因此，需要开发新的STOPV制备工艺，如刮涂、卷对卷、喷涂等技术，来实现大面积的高质量制备. STOSC内部受到光、热、氧化等因素的影响，导致器件性能降低. 其中，吸光层、界面和封装工艺是决定有机太阳能电池稳定性能优劣的关键，可以设计开发稳定性良好的给受体材料，如非稠环受体，或革新器件封装工艺等等.

半透明有机太阳能电池是一种充满潜力的新型光伏技术，要实现其商业化应用，仍需要进一步研究和开发包括新材料、新型透明电极、界面调控来实现能量转换与透过的平衡，以及解决大面积加工和长期稳定性等问题. 随着科技的不断进步和创新，相信半透明有机太阳能电池会得到更广泛的应用.

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［80］ Wang D.， Li Y. H.， Zhou G. Q.， Gu E.， Xia R. X.， Yan B. Y.， Yao J. Z.， Zhu H. M.， Lu X. H.， Yip H. L.， Chen H. Z.， Li C. Z.，，2022，（6）， 2629—2637

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［87］ Wang D.， Liu H. R.， Li Y. H.， Zhou G. Q.， Zhan L. L.， Zhu H. M.， Lu X. H.， Chen H. Z. ， Li C. Z.，，2021，（4）， 945—957

［88］ Liu Y.， Cheng P.， Li T.， Wang R.， Li Y.， Chang S. Y.， Zhu Y.， Cheng H. W.， Wei K. H.， Zhan X.， Sun B. ， Yang Y.，，2019，（2）， 1071—1077

［89］ Fan J. Y.， Liu Z. X.， Rao J.， Yan K.， Chen Z.， Ran Y.， Yan B.， Yao J.， Lu G.， Zhu H.， Li C. Z.， Chen H.，，2022，（28）， 2110569

［90］ Liu X.， Zhao Y. S.， Yu J. S.， Zhu R. H.，，2021，（23）， 8197—8205

［91］ Cui Y.， Wang Y.， Bergqvist J.， Yao H.， Xu Y.， Gao B.， Yang C.， Zhang S.， Inganäs O.， Gao F.， Hou J.，，2019，（9）， 768—775

［92］ Cui Y.， Yao H. F.， Xu Y.， Bi P. Q.， Zhang J. Q.， Zhang T.， Hong L.， Chen Z. H.， Wei Z. X.， Hao X. T.， Hou J. H.，，2022，（8）， 979—988

［93］ Meng X.， Xing Z.， Hu X.， Chen Y.，，2022，（12）， 1522—1566

Approaches to Achieving High-performance Semitransparent Organic Solar Cells

LIYaokai， GUANShitao， ZUOLijian， CHENHongzheng*

（，，，310027，）

Semitransparent organic solar cells（STOSCs）， capable of generating electricity and transmitting light simultaneously， are a highly promising new energy technology with potential applications in building-integrated photovoltaics for windows and roofs， as well as in agricultural greenhouses and transportation vehicles. However， the balance between the power conversion efficiency（PCE） and average visible light transmittance（AVT） of STOSCs remains a challenge. Ideal high-performance STOSC requires a balance between increasing the AVT and PCE， which involves selectively absorbing and utilizing non-visible spectrum photons for energy conversion while transmitting visible spectrum photons to maintain aesthetic appeal and color purity. In this review， we discuss and summarize various approaches to achieving high-performance STOSC from the perspectives of active layer tuning strategy， device engineering and multifunctional STOSCs. Our findings provide valuable insights and recommendations to promote the research and development of this promising energy technology.

Semitransparent； Organic solar cell； Narrow bandgap material； Device engineering； Optical engineering

O631

10.7503/cjcu20230166

2023-04-01

网络首发日期∶2023-06-19.

联系人简介: 陈红征, 女, 博士, 教授, 主要从事有机/钙钛矿太阳电池材料与器件方面的研究. E-mail: hzchen@zju.edu.cn

国家重点研发计划项目（批准号: 2019YFA0705902）资助.

Supported by the National Key Research and Development Program of China(No.2019YFA0705902).

（Ed.： N， K）