小秦岭华阳川地区古元古代和三叠纪铀成矿作用:来自含铀伟晶岩锆石独居石U-Pb年代学的证据

李普涛 李永军 辜平阳 何世平 庄玉军 陈锐明 汪双双

小秦岭构造带位于华北克拉通南缘,具有良好的铀成矿条件。按铀成矿区带划分,属于秦岭-大别铀成矿省、北秦岭铀成矿带(张金带等,2012;蔡煜琦等,2015)。北秦岭铀成矿带目前已在小秦岭华阳川地区、蓝田牧户关岩体西北端和北秦岭“商南-丹凤三角区”等地发现了伟晶岩型、花岗岩型、碳酸岩型和叠加改造型等多种类型铀矿(喻学惠,1992;王林均等,2011;惠小朝,2014;何升等,2016;高成等,2017;惠小朝等,2017;高龙刚等,2019;秦克章等,2019;黄卉等,2020;杨春四,2020;Zhouetal.,2021),成矿期次历经了古元古代(吕梁期)、古生代奥陶纪-泥盆纪(加里东期-海西期)、早中生代三叠纪(印支期)、晚中生代侏罗纪以来(燕山期-喜山期)等4个重要构造演化时期。

华阳川铀矿位于小秦岭构造带西部(陕西境内),自20世纪50年代发现以来,已经形成一个以铀、铌共生为主,伴生铅、稀土的超大规模多金属矿产地(喻学惠,1992;王林均等,2011;惠小朝,2014;高成等,2017;惠小朝等,2017)。华阳川铀矿的研究工作大体分为两个阶段,第一阶段始于20世纪70年代,并延续至90年代,相关研究大致查明了华阳川铀矿类型主要为碳酸岩型铀矿、主要工业铀矿物为铌钛铀矿(陈冰等,2018(1)陈冰, 高成, 郭艳伟. 2018. 北秦岭华阳川铀矿成矿规律研究及深部资源预测实施方案. 西安: 陕西核工业地质局224大队),初步提出了含铀碳酸岩为地幔来源的晚期碳酸岩岩浆(喻学惠,1992)。第二阶段研究工作兴起于21世纪10年代左右,开展了构造变形、成岩成矿年代学、岩相矿物学、岩石地球化学、流体包裹体等方面研究,确认了华阳川铀矿为碳酸岩型铀多金属矿床、含铀碳酸岩成因为起源于富集地幔端元的“初始火成碳酸岩”的重要结论(喻学惠,1992;王林均等,2011;惠小朝,2014;惠小朝等,2017;高成等,2017)。

尽管碳酸岩中缺乏足够数量和质量可靠的直接定年矿物(如锆石、独居石、晶质铀矿等),但仍有一些年代学研究对碳酸岩型铀矿的成岩成矿年代进行了约束,如高龙刚等(2019)、黄卉等(2020)、杨春四(2020)对华阳川矿区内的含铀碳酸岩中选出的晶质铀矿进行了U-Pb同位素测试,得到235～201Ma和133～129Ma两期铀成矿年龄,分别代表了区内晚三叠世碳酸岩浆熔体的成岩成矿作用和白垩纪花岗岩浆热液的叠加改造成矿作用。另外,华阳川矿区外围的黄龙铺大石沟碳酸岩型钼矿和西沟长石石英脉型钼矿的辉钼矿Re-Os同位素年龄分别为222～209.5Ma(黄典豪等,1984,1985,1994,2009)和214.7～206.7Ma(袁海潮等,2014),也反映了本区晚三叠世发生的多金属成矿事件。

近年来,新的地质工作在华阳川矿区西部及外围的铁岔沟-黄家沟-草坪沟一带发现大量含铀花岗质伟晶岩(细晶岩)脉等,部分脉体的铀、铌、稀土等含量已经达到富矿品位。这些含铀脉体的产出状态与华阳川铀矿区的细网脉状含铀碳酸岩明显不同,显示出不同类型铀矿的特征。

本文在野外地质调查工作的基础上,对发现于华阳川矿区西部及外围黄家沟一带的含铀伟晶岩,进行岩相学、矿物学、锆石和独居石U-Pb年代学等方面的研究,获得了由锆石U-Pb年代约束的古元古代(1842±11Ma～1829±12Ma)成岩成矿年代数据和由独居石U-Pb年代约束的晚古生代(268.7±5.9Ma～259±4.6Ma)与早中生代(232.5±4.7Ma～228.2±9.2Ma)两期热事件发生的年代数据,为华阳川地区铀矿成因理论研究提供了新的证据。研究表明华阳川地区铀成矿具有多类型多期次的复杂成因特征,今后在华阳川地区的铀矿找矿工作应引起关注。

1 区域及矿区地质背景

华阳川地区所处的小秦岭构造带是一个变质核杂岩-拆离构造(图1)。变质核杂岩的出露范围由山前断裂(如太要断裂)、山后断裂(由金堆城断裂、华阳川断裂、小河断裂等相接构成)和洛南-栾川断裂等3个深大边界断裂带限制(胡正国和钱壮志,1994;张进江等,2003;李乃志等,2006;牛树银等,2009;冯建之等,2011)。边界断裂控制了变质核杂岩的出露范围和不同时代各类岩浆岩的分布空间,使得华阳川地区的铀矿成为一个由“古老基底+深大断裂+岩浆作用”耦合形成的多类型多期次的铀多金属矿床。

图1 小秦岭华阳川地区地质简图(据康清清等,2020修改)(a)研究区的大地构造位置;(b)小秦岭变质核杂岩地质简图. I-构造界线;II-区域断裂;1-寒武系;2-震旦系;3-蓟县系;4-长城系;5-元古界铁洞沟组;6-太古界太华岩群;7-白垩-侏罗纪二长花岗岩;8-寒武纪正长岩;9-中元古代二长花岗岩;10-古元古代二长花岗岩;11-古元古代正长斑岩;12-古元古代闪长岩;13-太古代太峪岭、翁岔铺片麻岩套;14-喜山期地壳拼贴断裂、脆韧性剪切带、韧性剪切带;15-区域性断裂、一般性断裂;16-地质界线;17-华阳川铀矿区位置示意Fig.1 Sketch geological maps of the study area (modified after Kang et al., 2020)(a)the geotectonic position of Xiaoqinling area;(b)sketch geological map of Huayang area in Xiaoqinglin belt. I-tectonic boundary;II-regional fracture;1-Cambrian;2-Sinian;3-Claymmian;4-Statherian;5-Proterozoic Tiedonggou Formation;6-Archean Taihua Group;7-Cretaceous Jurassic monzogranite;8-Cambrian syenite;9-Mesoproterozoic monzogranite;10-Paleoproterozoic monzogranite;11-Paleoproterozoic Syenite porphyry;12-Paleoproterozoic diorite;13-Archean Taiyuling and Wengchapu gneiss suites;14-Himalayan crustal collage fault, brittle ductile shear zone and ductile shear zone;15-regional fracture and General fracture;16-geological boundary;17-location of Huayangchuan uranium mining area

根据区内铀成矿规律,与铀成矿关系密切的地质体主要有太华岩群、华阳川断裂带以及老牛山、华山花岗岩体等。太华岩群作为古老基底,形成时代相对集中在约～2.8Ga、～2.5Ga、～2.3Ga和2.0～1.8Ga等几个时间阶段(倪志耀等,2003;Wanetal.,2006;Liuetal.,2009)。太华岩群按岩性可分为表壳岩系和侵入其中的TTG岩套(第五春荣等,2018)。表壳岩系主要出露于太华山、老牛山等地,为一套具有孔兹岩系建造特征的中-高级变质岩,原岩可能为中基性-中酸性-沉积岩系。TTG岩套为一套太古代-古元古代形成的、混合岩化发育的片麻岩套,主要分布在华阳村-侯家村一带,可划分为2个片麻岩套(翁岔铺(Ar2WC)、太峪岭(Ar2TY)和6个片麻岩(武家坪片麻岩、侯家村片麻岩、宁家源奥长花岗片麻岩以及马驹峪片麻岩、大月坪片麻岩、长沟口片麻岩)(高成等,2017;康清清等,2020),其中,翁岔铺(Ar2WC)片麻岩套的武家坪黑云角闪斜长片麻岩和太峪岭(Ar2TY)片麻岩套的大月坪花岗片麻岩是区内主要的赋矿围岩。太华岩群物质组成具有成熟陆壳的特点,具有为区内铀多金属成矿提供成矿物质来源的条件。华阳川断裂带作为深大断裂,控制着华阳川地区铀矿的分布范围和产出状态。华阳川断裂带总体近东西向延伸十几千米,向东和小河断裂相接汇合,向西可能隐伏延伸至渭河断陷盆地以下。华阳川断裂带地表宽度一般为200～350m,倾向一般为北东向,倾角可达40°～85°,具自北向南逆冲为主,兼有左行走滑的深层次斜冲韧性剪切带性质。断裂带内部构造片岩的黑云母40Ar/39Ar年龄为419±0.6Ma,代表了加里东时期的主导构造变形事件(郭威等,2008)。华阳川地区与铀成矿有关的岩浆活动可以分为两个阶段,一是前寒武纪构造岩浆活动,如中、新太古代-古元古代形成的太华岩群TTG岩套(第五春荣等,2018)和古元古代末期(～1.85Ga)垣头花岗岩体(邓小芹等,2019)等为代表的构造岩浆活动,岩浆源区多是早期太华岩群物质,显示出成熟陆壳物质的再循环特征,为这一时期的富铀花岗岩提供了有利矿源条件;二是中生代构造岩浆活动,如以中生代(223～131.9Ma)老牛山、华山花岗岩体(卢欣祥,1999;朱赖民等,2008;郭波等,2009;王晓霞等,2011,2015;齐秋菊等,2012;张兴康等,2015)为代表的构造岩浆活动,与华阳川地区的碳酸岩型铀成矿年代(235～201Ma;高龙刚等,2019;黄卉等,2020;杨春四,2020)和碳酸岩型(长石石英方解石脉)钼矿成矿年代(214.7～206.7Ma;黄典豪等,1984,1985,1994,2009;袁海潮等,2014)十分接近,暗示了东秦岭地区中生代花岗岩浆活动可能与铀钼多金属成矿存在密切关系(秦克章等,2019;Zhouetal.,2021)。

太华岩群(图2)在华阳川铀矿区内可以划分为3个岩性段,岩性主要包括黑云斜长片麻岩、黑云角闪斜长片麻岩、含辉石角闪斜长片麻岩以及花岗片麻岩(高成等,2017;康清清等,2020)。太华岩群表壳岩系仅在矿区东部的局部地段出露,多呈捕虏体或地层残片零星分布在TTG片麻岩套中。华阳川断裂带从华阳川矿区中心经过,在矿区内宽度可达500～1000m。受构造转换的影响,主断裂在矿区内过渡为北西-南东向延伸,并严格限制了铀矿(化)带分布范围。一系列次级断裂走向多呈北北西向、北东向和北北东向,控制了铀矿(化)体的产出状态。老牛山和华山花岗岩体一般相距3～5km,在华阳川矿区内发育较多的同期花岗岩脉。结合华阳川碳酸岩型铀矿(235～201Ma;黄典豪等,1984,1985,1994,2009;袁海潮等,2014)和叠加改造型铀矿(133～93.7Ma;何升等,2016;高龙刚等,2019;黄卉等,2020;杨春四,2020)的成矿年代,与中生代老牛山和华山花岗岩浆活动(223～130Ma;卢欣祥,1999;朱赖民等,2008;郭波等,2009;王晓霞等,2011,2015;齐秋菊等,2012;张兴康等,2015)时间比较一致。因此,从时空关系、矿源、构造和热液等成矿要素综合来看,华阳川铀矿区及矿化带外围延伸区域,均存在十分有利的铀成矿条件。

图2 华阳川铀矿区地质简图(据江宏君等,2020修改)1-冲洪积层;2-、3-、4-分别为太华岩群第3、第2、第1岩性段;5-中粗粒含斑黑云二长花岗岩;6-中粒含斑黑云二长花岗岩;7-中细粒含斑黑云二长花岗岩;8-细粒含斑黑云二长花岗岩;9-中粒黑云二长花岗岩;10-细粒黑云二长花岗岩;11-中细粒角闪二长花岗岩;12-细粒含角闪二长花岗岩;13-片麻状细粒黑云二长花岗岩;14-英云闪长片麻岩;15-花岗质伟晶岩脉;16-花岗斑岩;17-辉绿岩脉;18-断层/推测断层;19-实测平移断层;20-韧性剪切带;21-片麻理接触界线;22-脉动接触界线;23-华阳川铀矿区范围;24-样品位置及编号示意Fig.2 Geological map of the Huayangchuan uranium deposit (modified after Jiang et al., 2020)1-Qapl; 2-, 3-, 4-the third, the second, the first lithologic member of Taihua Group, respectively; 5-medium coarse grained biotite monzogranite; 6-medium grained biotite monzogranite; 7-medium fine grained biotite monzogranite; 8-fine grained biotite monzogranite; 9-medium grained biotite monzogranite; 10-fine grained biotite monzogranite; 11-medium fine grained hornblende monzogranite; 12-fine grained hornblende bearing monzogranite; 13-gneissic fine-grained biotite monzogranite; 14-tonalite gneiss; 15-granitic pegmatite vein; 16-granite porphyry; 17-diabase dyke; 18-fault /inferred fault; 19-measured translational fault; 20-ductile shear belt; 21-gneissosity contact boundary; 22-magmatic pulsationcontact boundary; 23-mineholdings of Huayangchuan uranium mining area; 24-sample number and location

2 样品及岩相学、矿物学特征

2.1 样品采集

研究样品采自华阳川铀矿区西部和外围黄家沟一带(图2)的含铀伟晶岩(图3a,b)。这些伟晶岩呈较大规模的单脉体产出(图3a),地表出露的宽度可达数米,延伸长度可达上百米;放射性γ值和铀、铌刻槽样化学品位已经达到富矿级别;脉体走向近东西向,倾向北西(约330°)或南西(约200°),倾角约60°～70°;与围岩太华岩群呈侵入接触,接触界线明显,接触带的绿泥石化、风化现象明显(图3a),表明接触带是流体易作用的薄弱带。

图3 含铀伟晶岩的矿体素描图、矿石照片(a)含铀伟晶岩(D2)采样剖面示意图和样品照片; (b)含铀伟晶岩(D15)采样剖面示意图和样品照片Fig.3 Sketches and photos showing the two samples of the uranium-bearing pegmatites(a) geological sketch and ore photo of uranium-bearing pegmatite(D2); (b) geological sketch and ore photo of uranium-bearing pegmatite(D15)

2.2 岩相学特征

采用德国蔡司Stemi 305型偏光显微镜对样品薄片进行观察。样品显示如下特征:伟晶结构(图4a);主要浅色矿物及含量为钾长石约35%,斜长石约40%,石英约15%,黑云母和角闪石等暗色矿物约3%～5%,褐帘石1%～2%,榍石<1%,其它约5%,参照侵入岩分类QAP图解,岩石矿物总成分相当于二长花岗质;显微镜下可见伟晶岩薄片中部分区域的石英颗粒边部较圆滑,呈现被斜长石包裹的“嵌晶结构”(图4b),并且该区域可见明显的岩石裂隙,推测为石英颗粒可能受到后期热液对边部的溶蚀作用形成;在石英中见到晶型较好的具岩浆成因特征的锆石晶体(图4c);可见到钾长石中析出的微小斜长石颗粒(图4d),很可能为热液的作用下发生的钠交代作用(杜乐天,2011);岩石总体特征表明含铀伟晶岩形成后可能经历了一定程度的变质(热液交代)作用。

图4 含铀伟晶岩矿石的偏光显微镜照片(a)显微镜下的伟晶结构;(b)伟晶岩中的石英嵌晶结构;(c)伟晶岩中被石英包裹的锆石;(d)伟晶岩中的钾交代现象. Qz-石英;Pl-斜长石;Kf-钾长石;Zr-锆石Fig.4 Photos of uranium-bearing pegmatite ores under polarizing microscope(a)pegmatite structure under polarizing microscope;(b)inlay structure of quartz in of uranium-bearing pegmatite;(3)zircon surrounded by quartz of uranium-bearing pegmatite;(d)potassium metasomatism in uranium-bearing pegmatite. Qz-quartz; Pl-plagioclase; Kf-K-feldspar; Zr-zircon

2.3 矿物学特征

扫描电镜显示含铀伟晶岩的主要铀矿物为铌钛铀矿,定年矿物锆石和独居石与铌钛铀矿存在一定的共生关系,为成岩成矿年代测定提供了有利条件。

2.3.1 铌钛铀矿

铌钛铀矿分子式为[(U,Ca)2(Nb,Ti)2O6(OH,F)],属于烧绿石超组贝塔石组的一种复杂氧化物。理论上铌钛铀矿为等轴晶系,多呈八面体或连晶。矿石中的铌钛铀矿多生长于钾长石、石英等造岩矿物晶间裂隙。铌钛铀矿由于受到多期构造、热液活动的改造作用,往往晶型难以保存。根据铌钛铀矿的晶型、产出状态和矿物组合等特征,初步判断铌钛铀矿可以划分为3种类型,分别是:

(1)边缘复杂的的铌钛铀矿:颜色灰白、边缘复杂(图5a,b),可观察到贯穿矿物的裂隙和大致的晶型轮廓,在铌钛铀矿晶体中的孔洞可见钾长石、石英等充填,表明此种类型铌钛铀矿可能与造岩矿物同期形成于成岩过程(第一期),后期受到构造应力的明显作用。

(2)边缘光滑的铌钛铀矿:边缘轮廓受限于裂隙形态(图5c,d),多以单颗粒产出于伟晶岩钾长石、石英晶间裂隙。铌钛铀矿的外围或孔洞可见石英、绿帘石、榍石及褐帘石等热液矿物发育,表明此种类型的铌钛铀矿的成因可能为后期热液活动形成(第二期)。

(3)发生溶蚀的铌钛铀矿:在上述边缘复杂和晶型较好的铌钛铀矿中都见到了贯穿钾长石裂隙的铌钛铀矿(图5e)和物质成分不均一分布的溶蚀现象(图5f),表明可能存在后期构造应力和热液溶蚀作用对前期铌钛铀矿的叠加改造现象。

2.3.2 锆石和独居石

锆石作为常见的定年矿物,与造岩矿物和矿石矿物的产出关系是确定成岩成矿年代的重要依据。含铀伟晶岩中的锆石晶型完好,呈长柱状(图6a,b),显示出岩浆成因锆石的特征。在钾长石和石英晶间裂隙可见到铌钛铀矿(图6b)共生的锆石,显示出成岩期成矿的特征。

岩石中的独居石矿物组合显示出磷灰石包裹独居石,褐帘石包裹磷灰石和独居石的总体特征(图6c-f)。独居石及矿物组合的晶型轮廓(图6c)显示出热液结晶的成因特征;一些独居石可能受到后期热液蚀变,物质成分呈现点簇状分布(图6d);一些独居石中见到被包裹的铌钛铀矿和晶质铀矿(图6e,f),反映出矿物晶质铀矿-铌钛铀矿-独居石-磷灰石-褐帘石的生成顺序,表明独居石同步或略晚于铌钛铀矿形成时间;在图6f中见到铌钛铀矿边缘或外围生长的晶质铀矿和独居石,表明岩石中可能存在由铌钛铀矿次生形成的晶质铀矿,与该晶质铀矿共生的独居石、磷灰石、褐帘石的矿物组合,共同反映了后期热液事件发生。

3 锆石、独居石U-Pb及Hf同位素分析

3.1 分析方法

锆石和独居石样品的制靶和照相均在河北廊坊宇能(宇恒)公司进行。具体方法为:对矿石样品进行破碎、磨细、过筛后,再利用重液法挑出锆石和独居石;将均一、透明、无裂痕、无包体的锆石和独居石颗粒固定在透明的环氧树脂中,抛光打磨至颗粒一半出露;然后对锆石进行阴极发光(CL)照相,对独居石进行背散射(BSE)照相;最后根据锆石阴极发光(CL)照相和独居石背散射(BSE)图像,结合研究目的,分别在锆石和独居石上选择合适的测试区域。

锆石和独居石的U-Pb同位素分析均在中国地质调查局西安地质调查中心微区实验室进行。锆石和独居石的U-Pb同位素测定均采用激光剥蚀系统为GeoLas Pro193nm,ICP-MS为Agilent 7700x,年龄计算采用Glitter4.4软件(Griffinetal.,2008),数据投图利用Isoplot2.49来完成(Ludwig,2001),微量元素检出范围一般为n×10-9级,能够满足本次研究的需要。不同的是:锆石采用的激光束斑直径为32μm,年龄计算以91500标准锆石进行同位素分馏校正,锆石详细的仪器参数和测试过程可参考文献(李艳广等,2015)。独居石测试采用的激光束斑直径为16μm,独居石标准样品44069作为外标进行U-Pb同位素分馏效应和仪器漂移的校正计算,该标样U-Pb年龄均为425Ma左右(Aleinikoffetal.,2006),详细测试流程可参考文献(汪双双等,2016)。

锆石的Hf同位素测定是在锆石U-Pb定年的基础上进行,选择锆石U-Pb年龄谐和性较好的部分测点进行Hf同位素测试,利用Neptune型多接收等离子体质谱仪和Geolas Pro型激光剥蚀系统联用的方法完成。测试束斑直径为32μm。所有测试位置与U-Pb定年点位相同或靠近。每分析10个样品测点分析一次锆石标准GJ-1作为监控,本次实验GJ-1的176Hf /177Hf 的值介于0.281990～0.282070。详细测试流程可参考文献(Wuetal.,2006;侯可军等,2007)。

3.2 分析结果

3.2.1 锆石U-Pb年代学

锆石的U-Pb年代学测试数据和结果见表1、表2。由于古老锆石(>1000Ma)多存在一定Pb丢失,在相同初始条件下和共同的地质构造环境下,206Pb和207Pb具有同步变化的特征,二者保持相对稳定的比值(第五春荣等,2010),故采用206Pb/207Pb年龄来代表古老锆石(>1000Ma)的形成年龄,而对于年龄<1000Ma的锆石则采用206Pb/238U年龄。

表1 含铀伟晶岩(D2-Zr)锆石的LA-ICP-MS年龄测定结果Table 1 LA-ICP-MS dating results of zircons from the uranium-bearingmonzonitic granite pegmatite (D2-Zr)

表2 含铀伟晶岩(D15-Zr)锆石的LA-ICP-MS年龄测定结果Table 2 LA-ICP-MS dating results of zircons from the uranium-bearingmonzonitic granite pegmatite (D15-Zr)

伟晶岩样品(D2-Zr):30颗锆石中25个测点数据谐和度较高,测点锆石CL图像及测点位置见(图7 a)。可以看出锆石大部分为灰白色-白色,自形-半自形晶型,基本为长柱状,粒度一般在100～150μm,长宽比多为3:1～1:1;大部分锆石具有明显的岩浆振荡环带(图7a),Th/U比值为0.2～2.8 (表1),大部分在1.1～2.9,平均为1.5,总体显示出岩浆锆石的特征(Rubatto,2002)。同时,球粒陨石标准化稀土元素模式与典型岩浆锆石相似(图8a),呈右倾模式,Ce异常显著,Th和U之间正相关(Xuetal., 2020)(图8b)。在207Pb/235U-206Pb/238U图中(图9a),上交点年龄为1839±13Ma。谐和点的207Pb/206Pb年龄介于1805±48Ma～1863±20Ma,加权平均年龄为1842±11Ma(MSWD=0.20,n=25)(表1、图9b)。可以看出本次测试的上交点年龄和谐和点加权平均年龄基本一致(图9a, b),表明谐和点207Pb/206Pb加权平均年龄是可靠的,该年龄代表了伟晶岩D2-Zr的成岩年龄。

图7 含铀伟晶岩的锆石CL照片及测点位置Fig.7 Cathodoluminescence images and locations of measured points of zircons from the uranium-bearing pegmatites

图8 锆石的球粒陨石标准化稀土元素配分图(a, 标准化值据Sun and McDonough, 1989)和Th-U元素相关性图解(b)Fig.8 Chondrite-normalized REE patterns (a, normalized values from Sun and McDonough, 1989) and Th vs. U element correlation diagram (b) of zircons in the uranium-bearing pegmatites

图9 含铀伟晶岩锆石的U-Pb年龄谐和图和直方图Fig.9 U-Pb concordia diagrams and age histograms of zircons in the uranium-bearing pegmatites

伟晶岩样品(D15-Zr):30颗锆石中24个测点数据谐和度较高,测点锆石CL图像及测点位置见(图7b)。可以看出锆石大部分为灰白色-白色,自形-半自形晶型,基本为长柱状,粒度一般在100～150μm,长宽比多为3:1～2:1;大部分锆石具有明显的岩浆振荡环带(图7b),Th/U比值为0.2～2.8 (表2),大部分在0.9～2.8,平均1.6,总体显示出岩浆锆石的特征(Rubatto,2002)。同时,球粒陨石标准化稀土元素配分模式与典型岩浆锆石相似(图8a),呈右倾模式,Ce异常显著,Th和U之间正相关((Xuetal., 2020)(图8b)。在207Pb/235U-206Pb/238U图中 (图9c), 上交点年龄为1820±41Ma。谐和点的207Pb/206Pb年龄介于1799±49Ma～1880±64Ma,加权平均年龄为1829±12Ma(MSWD=0.20,n=25)(表1、图9d)。可以看出本次测试的上交点年龄和谐和点加权平均年龄基本一致(图9c,d),表明谐和点207Pb/206Pb加权平均年龄是可靠的,该年龄代表了伟晶岩(D15-Zr)的成岩年龄。

3.2.2 独居石U-Pb年代学

考虑到独居石中含有较多的普通铅,为提高数据的可靠性,本次独居石年代计算未进行普通铅校正,而采用Tera-wasserburg plot反谐和曲线进行计算。反谐和曲线的下交点年龄代表了独居石的形成年代,结合独居石测点位置和独居石的成因特征,能够使所得到的年代学数据具有较为明确的地质意义。

伟晶岩样品(D2-Mz)挑选了20颗独居石上的30个不同位置的核、边部位作为测点(图10a),得到2组谐和度较高的年龄数据(表3、表4):其中大体位于独居石边部的17个测点得到207Pb/206Pb反谐和年龄为232.5±4.7Ma(MSWD=2.2,n=17)(图11a),其中大体位于独居石核部的13个测点207Pb/206Pb反谐和年龄为268.7±5.9Ma(MSWD=2.2,n=13)(图12a)。

表3 样品D2-Mz中独居石边部LA-ICP-MS年龄测定结果Table 3 LA-ICP-MS dating results of measured points at the edge of monazites in Sample D2-Mz

表4 样品D2-Mz中独居石核幔部LA-ICP-MS年龄测定结果Table 4 LA-ICP-MS dating results of measured points in the core and mantle of monazites in Sample D2-Mz

图10 独居石样品的背散射图像及测点位置Fig.10 BSE images of monazites and locations of measured points

图11 独居石样品D2-Mz (a)和D15-Mz (b)边部测点的反向谐和图Fig.11 Tera-wasserburg plots of measured points at the edge of monazites in Sample D2-Mz (a) and Sample D15-Mz (b)

图12 独居石样品D2-Mz (a)和D15-Mz (b)核幔部测点的反向谐和图Fig.12 Tera-wasserburg plots of measured points in the core and mantle of monazites in Sample D2-Mz (a) and Sample D15-Mz (b)

伟晶岩样品(D15-Mz)挑选了18颗独居石上的23个不同位置的核、边部位作为测点(图10b),得到2组谐和度较高的年龄数据(表5、表6):其中大体位于独居石边部的12个测点得到207Pb/206Pb反谐和年龄为228.2±9.2Ma(MSWD=4.4,n=12)(图11b);其中大体位于独居石核部的11个测点207Pb/206Pb反谐和年龄为259.0±4.6Ma(MSWD=1.4,n=11)(图12b)。

表5 样品D15-Mz中独居石边部LA-ICP-MS年龄测定结果Table 5 LA-ICP-MS dating results of measured points at the edge of monazites in Sample D15-Mz

表6 样品D15-Mz中独居石核幔部LA-ICP-MS年龄测定结果Table 6 LA-ICP-MS dating results of measured points in the core and mantle of monazites in Sample D15-Mz

2件伟晶岩的独居石样品得到2组有效的年代学数据,分别代表了华北克拉通南缘晚古生代(268.7±5.9Ma～259.0±4.6Ma)和晚三叠世(232.5±4.7Ma～228.2±9.2Ma) 的2期构造热液事件。

3.2.3 锆石Hf同位素

选择部分谐和度较高的锆石测点进行Hf同位素测试,测点位置见图7,测试数据和结果见表7。

表7 含铀伟晶岩锆石的Hf同位素测定结果Table 7 Hf isotope results of zircons from the uranium-bearing pegmatites

伟晶岩样品(D2-Zr)14个锆石测点的176Lu/177Hf比值为0.000204～0.000950,均小于0.002(表7),表明绝大部分锆石形成以后因Lu衰变形成的放射性成因的Hf积累量极少,可代表锆石形成时的初始Hf同位素比值;εHf(t)值为-20.83～-17.38,平均-18.84(表7、图13a);fLu/Hf值介于-0.99～-0.94,平均-0.98(表7);一阶段模式年龄(tDM1)变化于2512～2632Ma,平均2561Ma(表7);二阶段模式年龄(tDM2)变化于2911～3121Ma,峰值年龄约为3000Ma(表7、图13b)。

图13 含铀伟晶岩的锆石εHf(t)-年龄(a, 吴福元等,2007)和二阶段模式年龄tDM2(b)图Fig.13 Diagrams of zircon εHf(t) vs. t (Ma) (a, after Wu et al., 2007) and tDM2 (b) of the uranium-bearing pegmatites

伟晶岩样品(D15-Zr)15个锆石测点的176Lu/177Hf比值为0.000399～0.001848,均小于0.002(表7),表明绝大部分锆石形成以后因Lu衰变形成的放射性成因的Hf积累量极少,可代表锆石形成时的初始Hf同位素比值;εHf(t)值为-21.60～-16.37,平均-18.09(表7、图13a);fLu/Hf值介于-0.99～-0.94,平均-0.97(表7);一阶段模式年龄(tDM1)变化于2475～2627Ma,平均2530Ma(表7);二阶段模式年龄(tDM2)变化于2860～3134Ma,峰值年龄约为2945Ma(表7、图13b)。

4 讨论

4.1 锆石年代与古元古代铀成矿作用

从野外宏观特征来看,含铀伟晶岩多呈较大规模的单脉体侵入到太华岩群中。虽然接触带作为薄弱带,蚀变和风化现象明显,但侵入接触界线仍然清晰可见(图3a,b),显示出岩浆岩脉侵入体的特征。从偏光显微镜观察来看,含铀伟晶岩薄片的局部区域可见到热液溶蚀作用(图4 b)和热液交代作用(图4 d),表明岩石形成后经历了一定程度变质(热液交代)作用,这不同于东秦岭中生代以来的普遍未遭受变质作用的花岗(伟、细晶)岩脉,如老牛山、华山岩体及周围的各类花岗岩脉。从锆石成因来看,在偏光显微镜、扫描电镜下均可观察到较多晶型完好的锆石颗粒(图4 c、图6a,b),结合锆石CL图像的晶型、岩浆振荡环带的特征,综合判别锆石成因为岩浆成因(Rubatto,2002)。从锆石的稀土元素和U-Th元素特征来看,锆石成因也显示典型岩浆锆石一致的特征(图8a),并且锆石中U-Th元素的高度正相关性(图8b),这也反映锆石同位素体系仍然具有较好的封闭性,未发生元素U、Th的迁移。从锆石U-Pb同位素测试结果来看,2组锆石的60个测点中有49个测点数据谐和度较高,表明绝大部分锆石成因相同;2件样品锆石的207Pb/206Pb年龄分别介于1863±20Ma～1805±48Ma(表1)、1880±64Ma～1799±49Ma(表2),加权年龄分别为1842±11Ma(图9b)、1829±12Ma(图9d),代表了含铀伟晶岩的成岩年龄。从锆石Hf同位素特征来看,2件样品锆石的Hf同位素二阶段模式年龄(tDM2)分别为3121～2911Ma、3134～2860Ma,远大于成岩年龄,也与华阳川地区外围的中生代老牛山、华山岩体和金堆城斑岩脉的Hf同位素二阶段模式年龄(tDM2)(2.84～1.86Ga)(王晓霞等,2015)差异较大,表明含铀伟晶岩可能为中太古代(3.2～2.8Ga)古老地壳物质(早期太华岩群)再循环形成,而不是中生代东秦岭花岗岩浆活动的产物。从锆石和铌钛铀矿的产出特征来看,存在较多岩浆成因锆石颗粒(图4c、图6a,b)与铌钛铀矿,它们共生在钾长石、石英等造岩矿物的晶间(图6b);同时,在扫描电镜下还见到(第一期)铌钛铀矿具有晶型完好、轮廓复杂、物质分散的特征,以及存在贯穿铌钛铀矿的微细裂隙在岩石中延伸(图5a,b),故推测此种类型的铌钛铀矿很可能形成于成岩过程,显示了成岩期成矿的特征。从区域铀成矿规律来看,在华北克拉通内部分布着众多的古元古代(2.0～1.8Ga)铀多金属矿床,如辽宁连山关铀矿床、凤城翁泉沟铀铁硼矿床、营口六块地铀-黄铁矿矿床、山西平陆铀矿床和甘肃红石泉铀矿床等(宋继叶等,2011;王文广和王驹,1991),反映了古元古代(2.0～1.8Ga)华北克拉通内古陆块拼接形成统一结晶基底过程中的构造、岩浆事件(Wanetal.,2006;Liuetal.,2009)的铀成矿效应。本次在华阳川地区发现的古元古代(加权平均年龄为1842±11Ma、1829±12Ma)含铀伟晶岩,可与华北克拉通古元古代(2.0～1.8Ga)铀多金属矿床进行对比,表明了华阳川地区所处的华北克拉通南缘小秦岭构造带(基底)也存在古元古代铀成矿作用,今后华阳川地区的铀矿研究和找矿工作应当给予关注。

4.2 独居石年代与三叠纪铀成矿作用

独居石一般具有较高的Th、U含量,低的普通Pb含量以及较高的Pb封闭温度(约530～720℃),是一种比较理想的U-Pb定年矿物(周喜文等,2005)。独居石按成因可分为岩浆独居石、热液独居石和沉积独居石(Zhu and O’Nions,1999a,b;洪文兴和朱祥坤,2000)等三种类型。在缺乏流体的环境下,独居石性质非常稳定,U-Pb同位素体系基本不受后期地质事件影响(邱昆峰和杨立强,2011)。但岩石形成后,如果后期发生热液等流体作用,独居石的Pb封闭温度将大大降低,极易记录热液活动信息(周喜文等,2005)。因此,成因明确的独居石地质意义也十分清楚(宋天锐等,2003a,b;邱昆峰和杨立强,2011)。本文所获的独居石产于完整的含铀伟晶岩脉,但它们与含铀伟晶岩成岩年龄存在很大的时差,表明独居石不是成岩期形成的岩浆独居石(赵振华等,1999,2010)和沉积独居石,而应属于热液型独居石。热液型独居石按成因可分为热液结晶成因和热液次生成因。热液结晶独居石一般是(如岩浆晚期)热液在岩石中的裂隙中结晶形成,一般粒度较大、晶型相对较好、多呈单颗粒产出;而热液次生独居石则为岩石中已有的其他矿物(如磷灰石)外部边缘或内部蚀变形成,一般粒度较小,呈细粒状、粒状,典型特征是在小区域内出现成簇颗粒的不规则集合体形态,在背散射图像上可见到复杂的边缘形态、不均一的溶蚀结构和成分分区(洪文兴和朱祥坤,2000;孙国曦等,2002;刘玉龙等,2005;陈益平等,2007)。另外,独居石和磷灰石同为磷酸盐矿物,通常二者通过热液活动可互相交代。根据独居石和磷灰石的产出状态,可以判定二者的成因。若独居石沿磷灰石外部生长或磷灰石内部析出,则可以判断其为磷灰石发生热液蚀变形成;若磷灰石交代独居石或磷灰石沿独居石外部生长,则可以判断磷灰石、独居石为热液结晶形成(汪双双等,2018)。根据独居石扫描电镜和背散射图像,本文研究所获的独居石具有粒度较大、晶型相对较好、多呈单颗粒产出(图6c-f、图10a,b),显示出热液结晶成因的特征。扫描电镜观察到的独居石大多与磷灰石、褐帘石呈现伴生的关系,表现为磷灰石包裹独居石,褐帘石包裹独居石的特征(图6c-f)。独居石、磷灰石和褐帘石矿物组合体现出完好的晶型特征(图6c-e),体现出热液结晶成因的特征。部分独居石呈成簇颗粒的集合体形态,独居石轮廓范围充填石英(图6d),显示出热液蚀变作用造成的独居石物质流失或次生独居石的特征。一些独居石内部可见到被包裹的铌钛铀矿和晶质铀矿(图6e),表明独居石同步或略晚于铀成矿,可以为铀成矿提供年代下限。

本文2件独居石U-Pb年代测试得到晚古生代-早中生代2组数据,分别是位于独居石核部测点获得的晚古生代(268.7±5.9Ma～259.0±4.6Ma)年龄和位于边部测点获得的早中生代(232.5±4.7Ma～228.2±9.2 Ma)年龄,指示了华阳川地区2次构造热事件发生的年代。

根据区域资料,晚古生代-早中生代是扬子板块和华北板块(+秦岭微地块)开启陆陆碰撞造山的时期,因此,本次独居石核部测点获得的晚古生代(268.7±5.9Ma～259.0±4.6Ma)年龄可能暗示了板块碰撞机制的远程构造热效应此时已经开始产生。而高龙刚等(2019)、黄卉等(2020)、杨春四(2020)对华阳川矿区内的碳酸岩型铀矿中选出的晶质铀矿U-Pb同位素测年所获得晚三叠世(235～201Ma)铀成矿年龄则代表了华阳川矿区晚三叠世碳酸岩岩浆熔体的成矿作用。结合华阳川矿区外围的黄龙铺大石沟碳酸岩型钼矿和邻区的西沟碳酸岩型(长石石英方解石脉)钼矿的辉钼矿Re-Os同位素年龄(分别为222～209.5Ma:黄典豪等,1984,1985,1994,2009;和214.7～206.7Ma:袁海潮等,2014),反映本区晚三叠世发生了一期铀、钼等多金属成矿事件。本文独居石边部测点获得的早中生代(232.5±4.7Ma～228.2±9.2Ma)年代数据与华阳川铀矿区已有的碳酸岩型铀成矿年代数据和华阳川矿区外围和邻区的碳酸岩型钼矿的年代数据十分接近,因此,再次验证了华阳川地区晚三叠纪发生了一期构造热事件。根据扫描电镜观察(图6c-f)到晶质铀矿-铌钛铀矿-独居石-磷灰石-褐帘石的矿物生成顺序,可以判断华阳川地区早中生代的铀成矿作用的开始不会晚于232.5±4.7Ma～228.2±9.2Ma。

4.3 古元古代铀成矿的构造演化背景

古元古代(2.0～1.8Ga)是Columbia超大陆的汇聚阶段,该超大陆重建首次给出了华北克拉通的位置,其中的华北克拉通南缘处于Columbia超大陆的边缘地带或大陆边缘的板内裂谷地带(Rogersetal.,2002,2009;Zhaoetal.,2002a,2004),总体属于板块边缘地带的俯冲、碰撞、岛弧岩浆环境。华北克拉通南缘是一个起源于太古宙(2.91～2.50Ga)的地块,在古元古代末期(1.97～1.80Ga)与华北克拉通内部的东、西部古陆块拼接形成统一的结晶基底(第五春荣等,2010,2018;沈其韩等,2016),这一过程中发生的板块俯冲、碰撞及碰撞后伸展,使得华北克拉通南缘古元古代岩浆活动十分强烈(第五春荣等,2018)。位于华阳川矿区东南部外围的垣头花岗岩体(图1b、图2),出露面积约15km2,岩石类型为铝质-A型花岗岩,形成于古元古代(1841± 4Ma;卢欣祥等,1999;邓小芹等,2019)。在垣头花岗岩体外围以及华阳川矿区内的太华岩群中也发现了大量古元古代的同源同期的各类花岗岩脉体,如杨春四(2021)在对华阳川地区前寒武纪的岩浆作用的研究获得了伟晶长英质岩脉、斑状黑云母花岗闪长岩、斑状二长花岗岩的年龄分别为～1926Ma、～1808Ma、～1807Ma。垣头铝质-A型花岗岩体标志着华北克拉通南缘小秦岭华阳川地区的构造体制由碰撞挤压向伸展环境的转换(邓小芹等,2019)。后续出现的古元古代熊耳群(1.80～1.75Ga)双峰式火山岩(Zhaoetal.,2002b;赵太平等,2004)和长城系(1.68～1.62Ga)火山-沉积建造(Luetal.,2008)以及基性岩墙群和非造山花岗岩浆活动(1.72～1.60Ga)(Wangetal.,2004,2008;彭澎等,2004;Pengetal.,2008;胡国辉等,2010;Peng,2015)等,均表明华北克拉通南缘小秦岭地区从古元古代(约～1.85Ga)就开始处于持续的伸展环境中。本文2件含铀伟晶岩的锆石年代分别为1842±11Ma、1829±12Ma,为华阳川地区古元古代构造体制转换背景下的花岗岩浆活动提供了新的年代学证据。2件含铀伟晶岩Hf同位素二阶段模式年龄(tDM2)也表明含铀伟晶岩的源区物质形成可追溯到中太古代(3.00～2.95Ga)早期太华岩群物质;εHf(t)值为平均-18.84～-18.09,体现了成熟陆壳(如早期太华岩群物质)的循环和演化。由于成熟陆壳(如早期太华岩群物质)富集铀等大离子亲石元素,能为铀成矿提供物质来源。因此,古元古代(约～1.85Ga)华北克拉通内部古陆块在克拉通化过程中的构造、岩浆活动十分频繁,成矿物质容易富集,为一系列成矿活动创造了有利的构造环境。

4.4 三叠纪铀成矿的构造演化背景

晚古生代-早中生代(约～250Ma)是Pangea超大陆形成时期(李三忠等,2016a,b,c)。根据Pangea超大陆重建,晚古生代-早中生代(约～250Ma)东亚块体整体位于Pangea超大陆东南缘,已经形成华北板块南缘(+南秦岭微地块)和扬子板块北缘南北分布的地理格局(侯方辉等,2014),为早中生代秦岭造山带块体俯冲、碰撞奠定了基础。受板块机制约束,晚古生代-早中生代(约～250Ma)秦岭造山带区域岩浆活动相对较少,仅在北秦岭西段发生少量花岗质岩浆活动,北秦岭东段尚未见到这一时期的花岗质岩浆活动。本文在华阳川地区得到的热液成因独居石U-Pb年代数据(268.7±5.9Ma～259±4.6Ma),表明晚古生代扬子板块北缘和华北克拉通南缘(+南秦岭微地块)在东秦岭地区的俯冲、碰撞作用可能已经开启,尤其是板块深部构造机制形成的远程挤压效应所导致的构造热事件可能已经开始。

中生代是秦岭造山带由海盆向大陆造山带的转换时期。早-中三叠世(252～235Ma),华北板块南缘(+南秦岭微地块)与扬子板块北缘自东向西发生“拉链式”俯冲、碰撞作用(陈衍景,2010)。晚三叠世后(～235Ma)秦岭造山带块体进入俯冲碰撞闭合时期,秦岭造山带经历了晚三叠世早期陆内俯冲阶段、中侏罗世后碰撞拉张环境阶段。晚侏罗世后秦岭造山带进入陆内造山时期,经历了晚侏罗垩-早白垩世板内构造体制转化阶段、中-晚白垩世岩石圈快速减薄阶段、晚白垩世挤压与伸展共存阶段。中新世(～23Ma)以来秦岭造山带进入快速隆升阶段(薛祥煦和张云翔,1996;Maoetal.,2003)。在此构造机制的控制下,中生代秦岭造山带的岩浆活动主要分为两期,主要发生在早中生代的中三叠世-早侏罗世陆内俯冲碰撞闭合阶段和晚中生代的晚侏罗世-早白垩世构造体制转化阶段(张成立等,2008;王国栋等,2013)。早中生代的构造岩浆活动遍及整个秦岭造山带。根据已有锆石U-Pb定年结果,花岗岩浆活动时期主要发生于245～200Ma,并在225～205Ma期间最为集中(张成立等,2008;王国栋等,2013),标志着碰撞闭合完成的环斑花岗岩形成于217～200Ma(卢欣祥等,1999;王晓霞等,2011,2015;王国栋等,2013)。晚中生代的晚侏罗世-早白垩世是秦岭造山带由东西向古特提斯构造体系转换为北东向滨西太平洋主动陆缘构造体系的阶段,构造环境由陆内挤压转换为伸展环境,形成了主要分布在东秦岭的巨量花岗岩(卢欣祥等,1999;Maoetal.,2003;王国栋等,2013)。王晓霞等(2011,2015)根据锆石年龄将东秦岭晚侏罗-早白垩世的花岗岩浆的演化又划分为晚侏罗世-早白垩世(160～130Ma)和早白垩世中晚期(120～100Ma)两期花岗岩组合。

华阳川铀矿赋存在老牛山和华山花岗岩体之间的太华岩群破碎带(华阳川断裂带)中。老牛山岩体作为复式岩体,前人曾获得428～95Ma的不同年龄(朱铭,1995;朱赖民等,2008;郭波等,2009;康清清等,2016),但其主体形成时期大致为晚三叠世(223～205Ma)和晚侏罗-早白垩世(152～146Ma)两期(齐秋菊等,2012)。华山岩体的锆石U-Pb年代也揭示其为一个晚三叠世(～204.7Ma)和晚侏罗-早白垩世(146～131.9Ma)(卢欣祥,1999;朱赖民等,2008;郭波等,2009;王晓霞等,2011,2015;齐秋菊等,2012;张兴康等,2015)两期岩浆活动的复式岩体。可见,老牛山和华山岩体是中生代东秦岭造山带两期构造岩浆活动的产物。因此,综合对比华阳川矿区已有的含铀碳酸岩中晶质铀矿的U-Pb年代数据(235～201Ma;高龙刚等,2019;黄卉等,2020;杨春四,2020),华阳川外围大石沟碳酸岩型钼矿辉钼矿的Re-Os同位素年龄(222.2～209.5Ma;黄典豪等,1984,1985,1994,2009)和西沟碳酸岩型(长石石英方解石脉)钼矿辉钼矿的Re-Os同位素年龄(214.7～206.7Ma;袁海潮等,2014),以及本文独居石年代测定得到的晚三叠世年代数据(232.5±4.7～228.2±9.2Ma),与本区老牛山和华山岩体解体出的晚三叠世岩浆活动时间(223～204.7Ma)一致,反映了早中生代的中三叠-早侏罗世小秦岭乃至东秦岭地区陆内俯冲碰撞闭合阶段发生的构造岩浆热液事件的成矿作用。

5 结论

通过对华阳川地区含铀伟晶岩的岩相学、矿物学、锆石及独居石U-Pb年代学等方面研究,可以得到以下认识:

(1)含铀伟晶岩矿物总成分相当于花岗质,铌钛铀矿是主要含铀矿物。推测铌钛铀矿可能有3期,分别是:与锆石共生在钾长石石英等晶间的铌钛铀矿,代表伟晶岩成岩过程中的铀元素富集成矿现象;与独居石共生在钾长石、石英裂隙中的铌钛铀矿,独居石包裹在铌钛铀矿外围或是与铌钛铀矿共同被磷灰石、褐帘石包裹,代表后期热液活动的成矿作用;以及发生溶蚀现象导致物质成分不均一的铌钛铀矿,体现了后期构造应力和热液溶蚀作用对前期铌钛铀矿的叠加改造现象。

(2)含铀伟晶岩的锆石绝大部分为岩浆成因,锆石的207Pb/206Pb年龄分别介于1863±20Ma～1805±48Ma、1880±64Ma～1799±49Ma,加权平均年龄为1842±11Ma、1829±12Ma,代表了含铀伟晶岩的成岩成矿年龄。该期次铀成矿作用可与华北克拉通内部古陆块碰撞造山带分布的古元古代(2.0～1.8Ga)铀多金属矿床进行对比,指示了华阳川地区所处的华北克拉通南缘小秦岭构造带(基底)也存在古元古代铀成矿作用。

(3)含铀伟晶岩中的独居石成因为热液成因,独居石的207Pb/206Pb Tera-wasserburg plot反谐曲线得到晚古生代(268.7±5.9Ma～259.0±4.6Ma)和早中生代(232.5±4.7Ma～228.2±9.2Ma)2组年代学数据,代表了晚古生代-早中生代华阳川地区2次构造热事件发生的年代。其中的早中生代独居石年代数据和华阳川铀矿已获得的晶质铀矿U-Pb年代数据十分接近,为本区晚三叠世早期的铀多金属成矿作用提供了新的证据。

致谢野外采样工作得到中陕核地质224大队有限公司康清清、李鹏、李雷、江宏君等同志的提供的帮助;论文还得到中国地质调查局西安地质调查中心赵仁夫、李宗会、赵东宏等同志的悉心指导;匿名审稿专家对本文提出了宝贵的修改意见;在此一并表示衷心的感谢。