营养液紫外LED杀菌模组仿真与响应面法优化

柯昊纯， 李琨， 程瑞锋

（中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所，农业农村部设施农业节能与废弃物处理重点试验室，北京 100081）

植物工厂是在洁净环境中使用人工光源和无土栽培技术进行高效种植的农业设施[1]，近年来广泛应用于高可溶性糖、高维生素C、低硝酸盐的高品质蔬菜生产[2-6]。产品洁净安全是植物工厂相对其他种植模式的重要优势。空气、水、种子、物料及人员在进入植物工厂前均需经过净化环节，为植物工厂的洁净生产提供保障[7]。

尽管如此，植物工厂中还是不可避免地存在微生物[8]。植物工厂的营养液在供给植物营养的同时，也为微生物提供了良好的生存环境[9]，成为植物工厂中最易受微生物污染的部分[8]。李倩[10]研究发现，每毫升营养液中的微生物数量可达103.59～105.02个，涉及30个门、411个属，包含地中海假单胞菌（Pseudomonds mediterranea）、链格孢菌（Alternaria alternata）、尖孢镰刀菌（Fusarium oxysporum）、黄曲霉菌（Aspergillus flavus）和黑曲霉菌（Aspergillus niger）等多种病原菌。研究表明，植物工厂营养液中的黄单胞菌属（Xanthomonas）可以导致油菜、甘蓝等多种十字花科作物黑腐病，使辣椒等茄科作物叶片生长不良，影响其光合作用，降低产量[11]；密歇根棒状杆菌密歇根亚种（Clavibacter michiganensisspp. Michiganensis）会导致番茄细菌性溃疡病，对番茄的生长发育危害极大[12]；波纹假单胞菌（Pseudomonas corrugata）和边缘假单胞菌（Pseudomonas marginalis）会引起番茄植株倒伏乃至叶片维管束褐变、髓部塌陷及枯萎[13]；青枯菌（Ralstonia solanacearum）能感染番茄、辣椒等多种作物，造成青枯病[14]，严重威胁作物的生长发育和产品的洁净安全。因此，为了保障产品质量，有必要对植物工厂营养液进行杀菌消毒，开展消毒工艺优化研究。

紫外杀菌因其广谱、高效、非接触及副产物少等优点，被广泛用于营养液杀菌，可以有效杀死各种营养液中的细菌。Acher等[15]使用254 nm紫外线进行营养液杀菌，使高粱的鲜重达到对照组的227%；Zhang等[16]使用不同剂量的紫外线进行营养液杀菌后，瓜果腐霉（Pythium Aphanidermatum）和总菌群数量显著减少。因此，大量采用汞灯为紫外线发射源的营养液杀菌装置被开发并投入使用[17-19]。然而，汞灯中含有重金属汞，根据我国签署的《水俣公约》，汞灯的生产和贸易面临全面禁止。因此，采用紫外LED（Ultraviolet LED, UVLED）替代汞灯进行营养液杀菌已成为重要研究方向。Wang等[20]使用30 W功率的UV-LED装置对营养液杀菌70 s，取得94%的杀菌率。Tsunedomi等[21]使用385 nm的UV-LED对植物工厂营养液进行杀菌，杀菌率达到99%以上。

尽管上述UV-LED杀菌装置均有一定效果，但由于UV-LED发光效率较低[22-23]，不足20%[24]，亟需对UV-LED杀菌装置的工艺和参数进行优化,以提高杀菌效率。Kim等[25]考察UV-LED营养液杀菌装置在不同流速和功率下对营养液的杀菌效果，发现减小流速或增加功率均能提升装置杀菌能力。Hessling等[26]采用单颗UV-LED设计杀菌装置并测试，发现最高20 L·h-1的流速可以使灭菌率达到99.9%。此外，由于紫外光穿透力低、传播距离近，装置的形状、尺寸、照射距离及液体厚度等也会对消毒效果产生明显影响[27]。Oguma等[28]设计了圆柱形UV-LED杀菌装置，改变UVLED间距并测试杀菌效果，发现不同间距下的杀菌效果差异较大。吴燕涛[29]采用有限元分析和流体模拟技术（computational fluid dynamics，CFD）探究果汁的紫外杀菌参数，发现照射距离2 cm、液层厚度8 mm、果汁流速8 m·s-1时紫外杀菌效果较好。

已有研究多集中在对流速、辐照时间及辐照度等杀菌工艺参数的优化上，缺乏对杀菌装置结构设计与关键参数互作的研究。本研究开发了1种UV-LED营养液杀菌模组，对其多项结构参数及其互作效应对紫外辐照分布的影响进行研究，通过响应面法优化确定最优参数组合并验证，为UV-LED营养液杀菌装置的节能增效提供科学依据，为植物工厂中蔬菜的洁净生产提供技术保障。

1 材料与方法

1.1 UV-LED营养液杀菌模组

本研究开发了1种UV-LED营养液杀菌（Ultraviolet LED nutrient solution sterilization, UVNSS）模组（图1)。其主要组成部分包括UV-LED灯条、石英管、固定装置和电源等。其中，灯条上的UV-LED由山西中科潞安紫外光电科技有限公司提供，型号Z-35DFBNC-0015A1，设计功率0.2 W，辐照功率4 mW；UV-LED灯条由60颗上述灯珠以9 mm间隔焊接在铝基板（600 mm×16.6 mm×1 mm）上组成；石英管内径28 mm，壁厚2 mm，长度600 mm；固定装置为3D打印定制零件，可将8根UV-LED灯条固定在石英管外，距管壁4 mm。

图1 UV-NSS模组Fig. 1 Pictures of UV-NSS module

1.2 UV-NSS模组光学参数测定

为确定UV-NSS模组模型关键光学参数，对模组UV-LED灯珠光谱及石英管透过率进行测定。

1.2.1 UV-LED灯珠光谱测定 采用紫外光谱仪（Avaspec-uls2048xl-rs-evo-ua-25，荷兰Avantes公司）对1.1中所用UV-LED灯珠光谱进行测量，其发射波峰为274 nm，半波宽13 nm（图2）。

图2 UV-LED光谱图Fig. 2 Spectrum of UV-LED

1.2.2 石英管紫外透过率测定 采用1.1中所述UV-LED灯珠构建测量灯板（直径130 mm，灯珠24颗，最大功率4.8 W，图3A）。将紫外光谱仪探头垂直固定在距测量灯板中心下方50 mm的平面上，探头上方5 mm处放置与试验用石英管规格相同的半圆形石英片（图3B）。调整测量灯板功率，分别测量石英片遮盖前、后的辐照度。石英管紫外透过率计算公式如式（1）。

图3 石英管透过率测定Fig. 3 Measurement of transmittance for quartz tube

式中，Ee1为遮盖石英片后的辐照度；Ee2为遮盖石英片前的辐照度；T为透过率。遮盖前后紫外辐照度及透过率如表1所示，经计算石英管的平均紫外透过率为0.930。

表1 石英片遮盖前后紫外辐照度及透过率Table 1 UV irradiance before and after covering the quartz plate and its transmittance

1.3 UV-NSS模组模型构建及验证

采用TracePro光学仿真软件对UV-LED灯珠发光、模组内光路、紫外辐照度分布及其均匀性进行仿真模拟。该软件可实现模型构建、光学仿真及仿真结果分析，广泛应用于灯具设计和照明系统设计。

1.3.1 UV-LED灯珠模型 根据研究所用UVLED芯片规格，将其模型设为0.5 mm×0.5 mm×0.1 mm的立方体，设置其中1个0.5 mm×0.5 mm的面为发光面。根据所用UV-LED规格书，将其发光模式设为Lambertian发光场型，辐照功率Φ=4 mW。根据1.2.1中测量结果，将其发射波峰设为274 nm。其光线追迹如图4所示。

图4 UV-LED灯珠模型光线追迹Fig. 4 Lighting of UV-LED bead model

1.3.2 UV-LED灯条模型 根据1.1中UV-LED灯条结构，设定铝基板模型为80 mm×16.6 mm×1 mm的立方体，将UV-LED灯珠模型间隔9 mm固定在其中线上组成UV-LED灯条模型，6颗以上的灯珠对灯条中心横截面的辐照度影响很小，故为简化模型，提高仿真效率，采用6颗灯珠构建UV-LED灯条模型，其光线追迹如图5所示。

图5 UV-LED灯条模型光线追迹Fig. 5 Lighting of UV-LED bar model

1.3.3 石英管及液体模型 根据UV-NSS模组结构，设定石英管模型为内径28 mm、壁厚2 mm、长度80 mm的管道；设定液体模型为直径28 mm（等于石英管内径）、长度80 mm的圆柱体。

1.3.4 UV-NSS模组模型 将UV-LED灯条模型、石英管模型和液体模型按图6所示结构组合为UV-NSS模组模型。其中，8个UV-LED灯条模型环绕石英管模型组成正八边形，液体模型嵌入石英管模型中，两端平齐。

图6 UV-NSS模组模型Fig. 6 UV-NSS module model

1.3.5 模型光学参数设定 为准确模拟UV-NSS模组的真实情况，基于其实际光学性能对模型进行参数设定。

试验所用UV-LED灯条内表面涂有白色油墨（型号LE-600，大仓藤田公司），反射和散射性能较差，故将UV-LED灯条模型内表面设为Perfect Absorber（完美吸收面），吸收率为1，双向反射分布函数（bidirectional reflectance distribution function,BRDF）为0。根据1.2.1中的测定结果，设定石英管模型对274 nm紫外线透过率为0.930。由于营养液中离子水平较低，营养液和水的光学特性差异较小，设定液体模型的材质为水。

1.3.6 参考面设定 为探明液体截面上的紫外辐照分布，取模型的中心横截面为参考面（图7），该面前、后各有24个UV-LED灯珠模型均匀对称分布，可作为UV-NSS模组横截面的典型代表。

图7 参考面在模型中的位置Fig. 7 Position of the reference surface in the model

1.3.7 模型验证 为验证模型准确性，将UV-NSS模组中对应参考面中心位置的辐照度实测值和模型对应位置的模拟值进行对比。

研究采用紫外光谱仪（Avaspec-uls2048xl-rsevo-ua-25，荷兰Avantes公司）测定UV-NSS模组辐照度。测定时，将光谱仪探头固定在泡沫塑料制成的固定件中，使探头受光面与固定件表面平齐后插入石英管，移动固定件使探头受光面位于1.3.6中的参考面中心位置（图8），其辐照度为23.67 W·m-2。

图8 UV-NSS模组辐照度实测Fig. 8 Measurement of UV-NSS module irradiance

为得到上述条件下的辐照度模拟值，仅打开模型参考面一侧的24个UV-LED灯珠模型进行光线追迹，得到此时的参考面辐照分布（图9）。以微元法将其分为128×128个微面，选取中心位置的微面256个，使其覆盖面积与探头受光面相同（12.56 mm2），所选微面的辐照度平均值为24.54 W·m-2，即参考面中心位置的辐照度模拟值。由此可知，辐照度实测值与模拟值仅相差3.68%，模型可以反映模组内光线的分布情况，可用于后续仿真模拟及优化研究。

图9 单侧发光下参考面紫外辐照分布及光谱仪探头受光面对应位置Fig. 9 Ultraviolet irradiance distribution of the reference surface and the corresponding position of the light-receiving surface of the spectrometer probe under unilateral lighting

1.4 响应面优化试验设计

以模组石英管内径（管道内径，A）、石英管管壁厚度（管壁厚度，B）、石英管到UV-LED距离（管灯距离，C）和灯条模型内表面双向反射分布函数（bidirectional reflectance distribution function,BRDF，D）为参数因子，石英管内有效紫外辐照比例（effective UV radiation ratio, EURR）和辐照离散度（irradiance dispersion, ID）为响应值。其中，EURR为参考面上液体截面的辐照功率占总发射辐照功率的比例，计算公式如下。

式中，Φ0为总发射辐照功率（W）；Φ1为液体截面的辐照功率（W）。

由1.3.1可知，48颗灯珠模型的总发射辐照功率Φ0=0.192 W。以微元法将参考面分为128×128个微面，选取其中属于液体截面的微面12 692个，对各微面的辐照度E1积分，可得液体截面的辐照功率Φ1，计算公式如式（3）所示。

式中，E1为各微面辐照度（W·m-2）；A为微面（m2）；Φ1为液体截面的辐照功率（W）。

ID为参考面上紫外辐照的离散度，等于液体截面各微面辐照度的平均值和标准差之比，计算公式如下。

式中，E为微面的平均辐照度（W·m-2）；Sd为微面辐照度的标准差（W·m-2）。

采用中心复合有界设计（central composite inscribed design，CCI）进行仿真试验，因子编码及水平如表2所示。

表2 参数因子水平及其编码表Table 2 Parameter factor level and code

2 结果与分析

2.1 优化前模型仿真结果

对1.3中UV-NSS模型进行光线追迹，得到其参考面上液体截面的紫外辐照分布（图10）。结合图10及公式（2）～（4），可得EURR为12.14%，ID为0.320 6。

2.2 仿真试验结果与分析

根据CCI试验设计进行仿真试验，设计方案和试验结果如表3所示。使用Design-Expert 12对所得数据进行响应面法分析，得到EURR和ID的二次回归方程如下。

表3 仿真试验设计方案及结果Table 3 Design scheme and results of simulation experiments

分别对回归方程（5）和（6）进行方差分析、显著性检验和失拟检验，定量分析其中各项对EURR和ID影响的显著性，结果（表4和表5）表明，EURR和ID的二次回归方程P值均小于0.000 1，具有统计学意义。在EURR的二次回归方程中，A、C、D、D2的影响均达到极显著水平（P＜0.01）；B达到显著水平（P＜0.05）。在ID的二次回归方程中，A、B、C、D、BC、C2的影响均达到极显著水平（P＜0.01）；CD达到显著水平（P＜0.05）。

表4 以有效紫外辐照比例为考察指标的回归系数检验表Table 4 Analysis of regression coefficient test of the effective ultraviolet radiation ratio

表5 以辐照离散度为考察指标的回归系数检验表Table 5 Analysis of regression coefficient test of the irradiance dispersion

舍弃不显著项后重新拟合，回归方程如下。

重新拟合后，回归方程的拟合统计指标如表6所示。方程（7）和（8）的决定系数、调整后决定系数和预测拟合度均大于0.8，且调整后决定系数和预测拟合度的差值小于0.2，表明重新拟合的二次回归方程较为准确。同时，其精度值均大于4，变异系数均小于10%，表明其能够用于后续优化，且具有良好的可重复性。

表6 重新拟合后有效紫外辐照比例和辐照离散度的二次回归方程拟合统计指标Table 6 Fitting statistics of the quadratic regression equation of effective ultraviolet radiation ratio and irradiance dispersion after refitting

2.3 单因素效应分析

为确定各因子对EURR和ID的单因素效应，将方程（7）和（8）以编码后的因子水平表达并简化，各因子（依次除其中一个因子外）固定在零水平，得到单因素效应方程如下。

由上述方程可得EURR和ID的单因素效应曲线（图11）。由图11可知，D影响较大，其他因子影响较小，即BRDF对EURR影响最大。当BRDF从-2水平增至-1水平时，EURR略微降低；从-1水平增至2水平时，EURR显著升高。A（管道内径）、B（管壁厚度）和C（管灯距离）对EURR的影响相对较小，且均为线性关系。其中管道内径与EURR正相关，管壁厚度和管灯距离与EURR负相关。

图11 有效紫外辐照比例和辐照离散度的单因素效应曲线Fig. 11 Effect of single factors on effective ultraviolet radiation ratio and irradiance dispersion

由图11可知，C（管灯距离）对ID影响最大，其次为B（管壁厚度），其他因子的影响较小。当管灯距离从-2水平增至1水平时，ID显著下降；从1水平增至2水平时，ID略有上升。管道内径、管壁厚度和BRDF对ID的影响均为线性关系，其中管壁厚度与ID负相关且影响较大，管道内径和BRDF的影响较小。

2.4 交互效应分析

为确定各参数因子对响应变量的交互效应，采用Design-Expert 12绘制响应面图和等高线图。其中EURR的回归方程[公式（7）]没有交互项，ID的回归方程[公式（8）]有交互项（BC和CD）。将公式（8）以编码后的因子水平表达，并将A（管道内径）和D（BRDF）固定在零水平，得到ID与B（管壁厚度）和C（管灯距离）的关系式如下。

由此可得B（管壁厚度）与C（管灯距离）的交互效应对ID的影响，如图12所示。 B（管壁厚度）与C（管灯距离）的交互效应较为明显，响应面近似山谷形。当管壁厚度小于1 mm时，管灯距离的降低使ID上升幅度较大；管壁厚度为1～2 mm时，管灯距离的降低使ID先下降后上升，但幅度较小；管壁厚度为2～3 mm时，管灯距离的降低使ID上升幅度最小。

图12 管壁厚度与管灯距离的交互效应对辐照离散度的响应面图及等高线图Fig. 12 Response surface for the interaction of tube wall thickness and tube-lamp distance on irradiance dispersion

将公式（8）以编码后的因子水平表达，并将A和B固定在零水平，得到ID与C（管灯距离）和D（BRDF）的关系式如下。

由此可得C（管灯距离）与D（BRDF）的交互效应对ID的影响，如图13所示，C（管灯距离）和D（BRDF）的交互效应较小。无论管灯距离如何变化，ID总是随着BRDF的增大而降低且幅度相近。仅在管灯距离接近5 mm时，ID的降低幅度才略微减小。

图13 管灯距离与BRDF的交互效应对辐照离散度的响应面图及等高线图Fig. 13 Response surface for the interaction of tube-lamp distance and BRDF on irradiance dispersion

2.5 模拟寻优与仿真检验

以EURR最大化、ID最小化为目标，使用响应面法寻找4个参数因子的最优组合。将EURR的优化目标设为100，权重为5；ID的优化目标设为0，权重为1；各参数因子的值要求在表2的范围内。根据设定，Design-Expert 12给出9个优化组合，如表7所示。组合1的复合合意度最高。因此采用其参数按1.3方法进行仿真和计算，得到EURR=48.10%，ID=0.303 1，与响应面法预测结果仅相差9.17%和6.35%，预测性良好。

表7 优化后的参数组合及响应面法预测结果Table 7 Optimized parameter combinations and prediction results of response surface method

在组合1中，BRDF为理论最大值1。而在实际情况下，要在紫外波段下达到该理论值需要在LY12铝合金[30]表面采用特殊工艺喷镀特殊材料[31]。该方法在实际生产和推广中不具有可行性，故本研究采用报道中BRDF较大的铝箔（BRDF=0.55）[32]作为推荐的覆盖材料。

因此，本研究最终确定的最优参数为：管道内径50 mm，管壁厚度3 mm，管灯距离0.6 mm，BRDF=0.55。采用最优参数按照1.3方法进行仿真和计算，得到EURR=32.11%，较优化前提高164.50%；ID=0.317 8，较优化前降低0.87%。

2.6 响应面法优化结果验证

为验证优化结果的准确性，根据最优参数构建管道内径50 mm、管壁厚度3 mm、管灯距离0.6 mm、BRDF为0.55的UV-NSS模组（图14，以铝箔均匀覆盖灯条内表面裸露部分），并对其中心位置紫外辐照度进行实测，结果显示，实测值为21.64 W·m-2，其Tracepro模型对应位置的模拟值为22.02 W·m-2，即实测值与模拟值仅相差1.73%，表明该模型可准确预测UV-NSS模组的紫外辐照分布。

图14 UV-LED灯条内表面铝箔覆盖前后对比Fig. 14 Comparison of the inner surface of UV-LED bar before and after covered by aluminum foil

3 讨论

作为参数因子，管道内径、管壁厚度、管灯距离和BRDF的大小均对EURR和ID有明显的影响，但其效果并不相同。本节主要从模拟寻优结果出发，结合回归方程、单因素效应、交互效应等方面进行分析和归纳，总结四种参数因子对EURR和ID的影响，并进一步分析其具有此种影响的原因。

3.1 管道内径对EURR和ID的影响及原因

本研究表明，增加管道内径能大幅提升EURR，且对ID影响较小。对于最大50 mm的管道内径，优化组合中复合合意度最高的5个优化组合均选择了50或49 mm以上的设置，即明显倾向于最大化管道内径。尽管管道内径的增加能提升EURR，但也会导致ID上升。两相比较，优化组合仍然选择了最大化管道内径，说明其对EURR的提升作用较大，对ID的升高作用较小，因此在优化时被调整到最大。这与回归方程中管道内径在方程（9）～（13）中的一次项系数绝对值较大，而在方程（14）～（17）中的系数绝对值最小相吻合。且管道内径是4个参数因子中唯一没有涉及交互效应且没有二次项的因子，故可直接比较一次项系数以确定其影响程度。

管道内径的增加可以提升EURR，主要原因可能是液体厚度增加，光线在液体中传播时间延长，使得在传播过程中液体吸收的紫外光增多，EURR上升。同时，ID的升高可能是由于液体截面积增加，而UV-LED灯珠发光的角度辐射特性曲线不变，因此更容易出现照射死角，降低了紫外辐照在截面上分布的均匀性。

3.2 管壁厚度对EURR和ID 的影响及原因

增加管壁厚度可以大幅降低ID，且对EURR的影响较小。对于最大3 mm的管壁厚度，9个优化组合里有5个组合选择了3或2.9 mm以上的设置，其中包括复合合意度最高的组合1与组合2，即优化结果倾向于最大化管壁厚度。尽管管壁厚度的增加能降低ID，但也会导致EURR的下降。两相比较，优化组合仍倾向于最大化管壁厚度，说明其对ID的降低作用较大，对EURR的下降作用较小。这与管壁厚度在方程（9）～（13）中的一次项系数绝对值最小，而在方程（14）～（17）中的系数绝对值较大相吻合。且管壁厚度没有二次项且只与管灯距离在ID上有交互效应，即使考虑交互效应，管壁厚度最大时各管灯距离下的ID依然处于同等条件下的最小值。

管壁厚度的增加可降低ID，可能是光线在更厚的石英管壁内发生了有益的折射和反射，部分抵消了紫外光进入液体前的光强不均匀性，降低了紫外光的ID。然而，管壁增厚也会导致更多光线被石英管壁吸收，无法射入液体中，因此EURR随着管壁厚度的增大而下降。

3.3 管灯距离对EURR和ID的影响及原因

管灯距离对EURR和ID的影响较为复杂。对于管灯距离为0～5 mm，9个优化组合中有4个选择了3.8～4.1 mm的设置，3个选择了0.01 mm以下的设置（其中包括组合2），复合合意度最高的组合1选择了0.555 56 mm。即优化没有明显的倾向性，说明管灯距离对EURR和ID均有较大影响，不能简单地取最大值或最小值。管灯距离与管壁厚度、BRDF均对ID有交互效应，其中ID的最小值均出现在管灯距离3.75 mm附近，这可能是4个优化组合选择了3.8～4.1 mm的原因。但是，这些组合的复合合意度较低，因为管灯距离和EURR呈线性负相关，且其系数绝对值较大，对EURR的影响程度接近管道内径，故增加管灯距离会明显降低EURR。因此，包括优化组合2在内的3个组合选择了0.01 mm以下的管灯距离，以最大化EURR。然而管灯距离与ID为二次关系，在所有参数因子中其影响最大，管灯距离为0时ID达到最大，随后快速下降，故最高复合合意度的优化组合1选择了0.555 56 mm，即略微牺牲EURR以大幅降低ID。

管灯距离的增加会降低EURR，可能是紫外光需要穿过的空气厚度增加，使更多的紫外光被空气吸收，射入液体中的紫外光减少，EURR降低。而管灯距离和ID形成了有最小值的二次关系，可能与UV-LED灯珠发光的角度辐射特性曲线为心型有关。该曲线的特点为发光角度较小和较大时，辐照强度均会大幅变化，而管灯距离会改变石英管所覆盖的UV-LED灯珠发光角度，因此ID在管灯距离很小或很大时均较高，只有在管灯距离合适时才会达到最小值。

3.4 BRDF对EURR和ID的影响及原因

BRDF的最大化对EURR和ID均有明显的正面影响。BRDF在所有优化组合中均被设定为最大值1，说明BRDF在任何情况下都应保持最大。本研究中BRDF与EURR为二次关系，在所有参数因子中其影响最大，BRDF为1时EURR达到最大值。同时，BRDF的增加可降低ID，即BRDF最大时，ID最低。因此，BRDF的最大化对EURR和ID均有明显的正面影响，因此所有优化组合均选择BRDF为1。BRDF的最大化既能提升EURR，又能降低ID，这可能是其提高了灯条模型内表面的散射能力，使射到这些表面而无法利用的光线被更加均匀地散射至石英管等处。