天然铀存储库辐射屏蔽计算方法优化研究

2023-05-05苏晓书王兴华刘晓超高朋杰王金明

铀矿冶 2023年2期

苏晓书,刘颖,王兴华,冀东,刘晓超,高朋杰,王金明,王龙

(1.中核第四研究设计工程有限公司,河北石家庄 050021;2.中国铀业有限公司,北京 100013)

天然铀是重要的军民两用战略资源[1],对核能发展和国防安全具有非常重要的作用[2]。建设天然铀存储库可完善天然铀储备体系,保障天然铀供应安全。天然铀存储库需在辐射防护最优化原则[3]下精准设计,使其既不会因屏蔽过度导致建设成本增加,也不会因屏蔽不足造成剂量率超标。

目前,对于天然铀存储库墙体屏蔽设计主要是利用已运行存储库内γ剂量率监测数据,结合点源或半无限体源计算模型,以标准限值2.5 μGy/h[4]为基础并考虑2倍安全系数,即以1.25 μGy/h作为控制水平推导库房墙体厚度。该计算方法有一定局限性,需要拟建库房与现有库房在天然铀总存储量、单桶金属铀含量、库区平面布局等关键参数方面基本一致,否则作为初始输入条件的库区内γ剂量率等数据便不再具备使用条件;另外,由于存储桶与墙外计算点距离较近(不大于辐射源本身最大尺寸的5倍)[5]79,视为点源不合理。半无限体源计算模型亦存在天然铀核素能量选取平均化、铀衰变子体影响难以全面考虑、桶与桶之间缝隙及货架之间通道在计算时无法体现等问题。

因此,为保证辐射屏蔽方案合理可行,笔者在研究库区屏蔽体外剂量率影响因素的基础上,结合单桶天然铀存储量、活度,以及存储桶体积、个数、码放方式、存储桶距墙体的距离等基本参数,利用Microshield软件计算并考虑多桶叠加的影响,对天然铀存储库辐射屏蔽计算过程进行优化。

1 存储库源项

存储库中的天然铀存储形式为U3O8粉末,包装容器为天然铀专用钢桶,由桶盖和桶体组成,通过扣件拉紧螺栓连接,桶盖和桶体连接部分采用橡胶密封。桶盖、桶底钢板厚2 mm,桶身钢板厚1.5 mm;桶外部高900 mm,净高896 mm;桶外径559 mm,内径556 mm;桶盖外径600 mm。桶容积210 L、质量≤35 kg,满载U3O8粉末的桶总质量485 kg,桶中物料密度为2.14 g/cm3。

单桶天然铀中的理论金属铀质量分数约为85%,核素234U、235U、238U的相对丰度分别为0.005 4%、0.720 4%、99.274 2%,根据《实用辐射安全手册》(第二版)[6]3中提供的质量与活度转化关系,单桶天然铀核素234U、235U、238U活度分别为4.71×109、2.18×108、4.73×109Bq。除去杂质、水分等,单桶天然铀中的实际金属铀质量分数约为80%。因此,以理论值进行分析计算是合理且安全的。

2 存储库基本布局

存储库充分利用垂向及纵向空间,一般分为转运区、存储区、运行调度区。为便于存储桶进出及取样分析,存储区通常设计为规则矩形,存储桶在存储区内智能立体货架上多层码放,立体货架可设置成n排、m列、i层。

为满足存储需求,一般会根据工程场地建设条件及工艺流程确定存储区长、宽、高等建筑尺寸,并在其中放置相应存储能力的智能立体货架,货架距四周屏蔽墙内侧的距离一般为人、物流通道或检修通道宽度。设计的存储区净尺寸为91 m(长)×34 m(宽)×19 m(高),其平面布置示意见图1,剖面示意见图2,存储区共计码放32排、102列、9层存储桶。

图1 存储区平面布置图

图2 存储区剖面布置图

3 屏蔽计算方案

3.1 源项模型

为充分利用存储库容积,库内通道宽度一般为1.5～3.0 m,此时存储桶与墙外30 cm处关注点间的距离不大于辐射源本身最大尺寸的5倍,不满足使用点源模型的条件;若将库区内所有存储桶所在区域看做1个半无限体源,其内部细节无法体现,为满足半无限体源计算模型的使用条件,仅能计算较近距离处关注点剂量率,且无法体现其内部细节,计算结果存在一定偏差。

笔者根据源项基本参数,利用Microshield软件建立单桶模型,特别考虑存储桶内铀核素子体的影响,铀核素衰变产生子体的时间取常规存储周期(1年)。一般情况下存储时间大于200 d后,桶内源项趋于稳定,234U、235U、236U、234Th、231Th、234mPa等活度占比极高的核素不再增加,但其他核素仍然缓慢增长并对桶外剂量率产生影响;312 d后,其他核素由于相对增长量变低,对桶外剂量率不再产生影响。因此,计算时考虑铀核素子体的影响,衰变时间以取1个常规存储周期(1年)为宜。

源项中核素特性见表1[6-8],单桶表面剂量率计算模型参数见表2,各级能量对存储桶表面剂量率的贡献见表3,源项变化趋势见图3,桶外剂量率变化趋势见图4。

表1 源项中的核素特性

表2 单桶表面剂量率计算模型参数

表3 单桶表面剂量率计算结果

图3 存储桶内源项变化趋势

图4 存储桶表面剂量率变化趋势

经计算,当考虑铀核素衰变子体时,单桶表面5 cm处剂量率为21.80 μGy/h,与国内已运行天然铀存储企业提供的存储桶表面5 cm处剂量率为15.0～25.0 μGy/h的实测数据较为符合;当不考虑铀核素衰变子体时,存储桶表面5 cm处剂量率为1.08 μGy/h,与实测数据差距较大。能级分析表明,0.2、0.6、0.8、1.0、1.5、2.0 MeV等6个能级对剂量率贡献最大,上述能级分别对应的核素有234Pa、235U;214Bi;234mPa、210Po、214Po;214Bi、234Pa、234mPa;214Bi;214Bi。

3.2 屏蔽计算

3.2.1 单桶所致墙体外剂量率

对于天然铀存储库的建设,墙体材料一般为混凝土或实心砖,选择2个典型混凝土厚度(16 cm和25 cm)进行计算。考虑混凝土、砖、灰泥、泥土等常用建筑材料,均由硅、钙、铝、铁等低原子序数物质组成;对于这类物质,康普顿散射占主要优势的能量范围很宽,所以可根据材料厚度与密度的乘积相等来估算砖、灰泥、泥土、混凝土之间的等效厚度[5]88。2个典型混凝土厚度对应实心砖的常见规格为24 cm和37 cm。

货架四周人、物流通道或检修通道宽度按1.5 m最不利情况计算,建立的模型见图5,单桶所致墙外剂量率计算模型参数见表4,计算结果见表5。涉及具体工程时,可根据存储桶实际布置情况调整各项参数。

图5 单桶所致墙体外剂量率计算模型

表4 单桶所致墙外剂量率计算模型参数

表5 单桶所致墙体外剂量率计算结果

3.2.2 多桶所致墙体外剂量率

确定剂量率满足设计控制值的天然铀存储库墙体厚度时,应考虑墙体外30 cm处关注点受其周围多个存储桶的叠加影响。利用Microshield软件建模计算了正对关注点处1列、第1排、垂直方向9层,以及关注点两侧各13列、第1排、垂直方向9层,共计1排、27列、9层、243个存储桶对关注点的叠加影响(图6、表6)。可以看出,16 cm混凝土(24 cm实心砖)外剂量率为7.423×10-1μGy/h,考虑一定计算冗余性,数值接近设计控制值,符合辐射防护最优化原则;25 cm混凝土(37 cm实心砖)外剂量率为2.073×10-1μGy/h,数值接近本底水平,在某些对放射性工作场所周围剂量率要求较严格的地域可以采用。

经数据分析,对于16 cm混凝土(24 cm实心砖)、25 cm混凝土(37 cm实心砖),第1排、第1层边缘处的存储桶对墙外关注点剂量率分别为10-6μGy/h量级和10-8μGy/h量级;后1排存储桶受到自屏蔽、前排桶屏蔽、距离增加等因素影响,对关注点处剂量率的贡献分别为10-3μGy/h量级和10-4μGy/h量级,且随着排数增加、存储桶对关注点剂量率的贡献呈指数规律快速下降;次要区域对墙外剂量率的贡献占比仅为1/102～1/107。因此,对关注点剂量率有较大贡献的存储桶基本分布在第1排的中间列及两侧各8列、垂直方向1～5层,考虑此部分存储桶的辐射影响即可得到较可靠的墙体厚度。在精度要求较高时,可逐一计算所有存储桶对墙外的叠加影响,确定墙体厚度。