AlN/CF/PVDF复合材料的结构与导热及介电性能研究

田睿　王海军

摘要：介电聚合物聚偏氟乙烯（PVDF）是构建薄膜电容器的重要材料.为了解决薄膜电容器的散热问题，在PVDF基质中添加导热填料是必要途径.采用溶液浇筑-模压法制备了PVDF/氮化铝（AlN）/碳纤维（CF）三元复合薄膜，并研究了填料对PVDF的结晶行为以及导热性能、介电性能的影响规律.结果表明，AlN对PVDF的α相晶体具有明显的成核作用，可有效提高其结晶速率，缩短成膜时间；在PVDF中同时添加AlN和CF后能够在PVDF基质中形成双渗流结构，从而赋予复合薄膜优异的导热性能；当AlN和CF的添加量分别达到20 wt%和8 wt%时，导热率提高至0.58 W/mK，介电常数增大至23.45.

关键词：聚偏氟乙烯； 氮化铝； 碳纤维； 导热性； 介电性

中图分类号：TB33文献标志码： A

Study on the structure， thermal conductivity and dielectric

properties of AlN/CF/PVDF composites

TIAN Rui， WANG Hai-jun*（College of Bioresources Chemical and Materials Engineering， National Demonstration Center for Experimental Light Chemistry Engineering Education， Shaanxi University of Science & Technology， Xi′an 710021， China）

Abstract：The dielectric polymer polyvinylidene fluoride （PVDF） is an important material for the construction of film capacitors.In order to solve the heat dissipation problem of film capacitors，it is necessary to add thermally conductive fillers to the PVDF matrix.In this study，PVDF/aluminum nitride （AlN）/carbon fiber （CF） ternary composite films were prepared by solution casting-molding method，and the effects of fillers on the crystallization behavior，thermal conductivity，and dielectric properties of PVDF were studied.The results show that AlN has an obvious nucleation effect on the α-phase crystals of PVDF，which can effectively increase the crystallization rate and shorten the film formation time.The simultaneous addition of AlN and CF into PVDF can form a double percolation structure in the PVDF matrix，which endows the composite film with excellent thermal conductivity.When the additions of AlN and CF reach 20 wt% and 8 wt%，respectively，the thermal conductivity increases to 0.58 W/mK and the dielectric constant increases to 23.45.

Key words：PVDF; AlN; CF; thermal conductivity; dielectric

0引言

近年來，随着互联网和通信行业的不断发展，薄膜电容器作为重要的电子设备储能元器件得到广泛应用［1-5］.聚偏氟乙烯（PVDF）及其共聚物具有高介电常数、柔性好、易加工以及质量轻等特点，成为构建薄膜电容器的重要材料［6-9］.然而，PVDF介电薄膜的导热系数较低［10-14］，使其在长时间和高频率等工作环境下，不能及时散发电容器中积聚的大量热量，从而降低电子设备的安全性和运行性能并缩短其寿命.因此，增大PVDF介电薄膜的导热系数并进一步提高介电性能，对于制备长寿命、高功效的电子设备储能元器件具有重要意义.

加入导热填料是提高聚合物材料导热系数的有效方法.常用的导热填料包括碳材料类（如碳纳米管［15］、碳纤维［16］和石墨烯［17］等），氮、氧化合物（如氮化硼［18］、氮化铝［19］和氧化铝［20］等）和金属纳米线［21，22］等.然而，高含量单一填料在聚合物基体中的团聚现象会限制提高导热系数的效率，同时也会降低介电薄膜的柔韧性.因此，如何提高低负载量填料的导热效率成为亟需解决的瓶颈问题.研究表明，六方氮化硼/碳纤维/聚乙烯（hBN/CF/PE）三元复合材料的导热系数为3.11 W/mK，比未填充的PE基体高出1 200%以上［23］；25%氮化铝/1%多壁碳纳米管/环氧树脂（AlN/MWCNTs/EP）三元复合材料的导热系数为1.21 W/mK，与单组分50%AlN/EP导热系数相当［24］.因此，同时添加氮化物和碳材料等多种填料形成双渗流结构［25-27］可能是提高导热效率的有效途径.

尽管利用AlN、BN等氮化物和碳材料的协同作用能有效提高PE或PP等聚合物的导热性能，但是利用AlN/CF的双渗流结构提高PVDF导热性能的报道较少，并且AlN对PVDF晶体结构的影响规律尚不清楚.因此，本文利用溶液浇铸-模压法制备了AlN/PVDF、AlN/CF/PVDF复合材料，研究了AlN作用下的 PVDF晶型结构及结晶度，分别探究了AlN、CF/AlN对PVDF导热及介电性能的影响规律，旨在利用两种填料的形貌差异和协同作用，在PVDF基体中搭建高效的导热网络，制备出高导热性能的PVDF基介电复合材料.

1实验部分

1.1实验原料及样品制备

聚偏氟乙烯（PVDF）（Mw=180，000 g/mol），美国sigma-aldrich公司；氮化铝（AlN），工业级，上海尧弋合金材料有限公司；碳纤维粉（CF）（平均直径为7 μm），工业级，碳烯技术（深圳）有限公司.

将AlN、CF研磨后过筛（筛子目数=1 800），在真空干燥箱干燥12 h备用.具体制备过程如图1所示.首先，称取一定量的PVDF加入DMF形成均一溶液（5 wt%），然后加入不同质量的AlN，配置成不同浓度的混合溶液（其中AlN占PVDF的质量比分别为0 wt%、10 wt%、20 wt%、30 wt%、40 wt%、50 wt%），置于磁力搅拌器上加热搅拌5 h，经过机械搅拌、超声后，形成均匀的悬浊液.使用溶液浇筑法，在100 ℃热台上加热2 h挥发溶剂，形成复合薄膜；为了进一步提高填料的分散性，再使用热压机在10 MPa、200 ℃下将复合薄膜多次折叠热压，形成均匀光滑的复合膜片.AlN/CF/ PVDF复合材料的制备同上.

1.2测试及表征

通过配备 Linkam 温度控制器的 Olympus BH-2 偏光光学显微镜 （POM）观察薄膜内球晶的形态结构.使用扫描电子显微镜（SEM，SU 8100，HITACHI公司）观察复合材料的断面形貌，同时使用能量色散 X 射线光谱仪 （EDS） 分析填料在PVDF 基体中的分散及分布情况.使用傅里叶红外光谱仪（FT-IR，Vertex70，Bruker公司）和X-射线衍射仪（XRD，Smart Lab 9kW，Bruker公司），研究复合材料中PVDF的晶体结构.其中，FT-IR的波数范围为400～2 000 cm^-1；XRD的扫描速率为2° min^-1，扫描范围为2θ=20°～50°，步长间隔为0.02°.使用示差扫描量热分析仪（DSC，STA449F3-1053-M，德国耐驰仪器制造有限公司），研究复合材料中PVDF的不等温结晶、熔融过程及结晶度.DSC的加热速率为10 ℃/min，温度范围为80 ℃～200 ℃.复合材料中PVDF结晶度的计算如式（1）所示：

2结果与讨论

2.1AlN对PVDF形态结构的影响

首先研究了AlN对PVDF熔体结晶成核密度和结晶温度的影响规律.图2为AlN/PVDF复合薄膜的POM图及DSC结晶曲线.如图2（a1）所示，纯PVDF在低温下生成了具有很强的双折射黑十字消光现象的α型环带球晶［28］，球晶的平均直径约为100 μm.从图2（a2）、（a3）可以看出，随着AlN含量的增大，PVDF球晶的尺寸逐渐减小.当AlN含量增加至20%时，PVDF形成数量众多的碎晶，这表明添加AlN有效提高了PVDF球晶的成核密度.降温过程中PVDF结晶温度的变化也进一步说明了AlN对PVDF的结晶诱导作用.如图2（b）所示，纯PVDF的结晶温度为136.9 ℃.随着AlN含量的增加，PVDF的结晶温度逐渐移向高温区.当AlN含量增大至40 wt%时，PVDF的结晶温度提高至约140.9 ℃.AlN含量继续增加至50 wt%，PVDF的结晶温度略微降低.上述结果充分表明，添加一定量AlN能够有效提高PVDF熔体结晶的成核密度，提高其结晶温度，并有望加快其结晶速率.

研究表明，聚合物中极性基团的数量和极性基团的偶极子极化度都影响其导热系数［29］，而PVDF作为一种具有不同结晶相的半结晶聚合物，不同晶型的极性也不同，并且在外电场的作用下不同晶型之间会发生界面极化，同样利于介电性能的提高［30］，因此，研究填料对PVDF晶型的影响十分必要.

已有学者研究过CF对PVDF晶型结构的影响，表明低温下CF不影响PVDF的晶型［31］，因此本文仅研究了AlN对PVDF晶型结构的影响规律.如图3（a）所示，AlN/PVDF复合薄膜在976 cm^-1、795 cm^-1、766 cm^-1、610 cm^-1等处出现了α晶型的特征吸收峰，这表明AlN对PVDF的α型晶体有成核作用.

图3（b）为AlN/PVDF复合薄膜的WAXD图.可以看出，在AlN/PVDF复合薄膜中，在2θ=17.8°、18.4°、19.9°和26.7°出现了α晶型的特征衍射峰，这进一步说明添加AlN只诱导PVDF形成α型晶体，而没有形成β或γ型晶体.据文献报道，AlN晶胞c轴长度为0.499 nm，而α-PVDF晶胞的a轴长度为0.496 nm，两者非常接近，失配率仅为0.6%.因此，良好的晶格匹配关系可能是AlN诱导PVDF形成其α相晶体的根本原因.

相关研究表明，聚合物的结晶度对其导热性能也有一定的影响.由于非晶聚合物的随机链的构象降低了声子平均自由程，导致声子散射，因此具有有序结构的晶体聚合物比非晶聚合物表现出更高的导热性［32］.基于此认识，接下来研究了AlN对PVDF结晶度的影響规律.如图3（c）所示，随着AlN的含量的增加，PVDF的熔点基本保持在169 ℃不变.如图3（d）所示，添加AlN有助于提高PVDF的结晶度.当AlN的含量由0%提高至40%时，PVDF的结晶度由24.72%增大至31.38%.需要指出的是，当AlN含量超过40%时，聚合物的结晶度不再增加，这可能是因为过量的AlN会抑制聚合物分子链的运动，导致PVDF的结晶度难以提升［33］.

2.2导热性能

导热系数是评价导热复合材料的重要性能指标［34］.图4为不同含量AlN/PVDF和AlN/CF/ PVDF复合材料导热系数对比图.从图4（a）可以看出，纯PVDF的导热系数为0.19 W/mK，AlN/PVDF复合材料的导热系数随着AlN含量的增加而增加.当AlN含量达到50%时，复合材料的导热系数增大至0.438 W/mK，相比于纯PVDF的导热系数提高了2.3倍.从图4（a）还可以看出，当AlN含量超过20%时，复合材料的导热系数增长的更快.这可能是由于当AlN含量在20%以下时，不易于相互连通形成导热通路；而当含量超过20%后，AlN粒子之间能够相互碰触，更易构成导热通道，从而能快速提高导热系数［35］.

因此，在AlN/CF/ PVDF三元复合体系中固定AlN的含量为20%，探究添加不同含量的CF能否在更低负载量下形成导热通路，并揭示两种不同形貌填料的协同作用对PVDF导热性能的影响规律.如图4（b）所示，在添加20%AlN的基础上再加入不同含量的CF后，AlN/CF/ PVDF三元复合体系的导热系数明显提高.当CF含量达到8%时，复合材料的导热系数为0.582 W/mK，相对于纯PVDF的导热系数提高了约3倍，甚至超过了50%AlN/PVDF复合材料的导热系数，这说明进一步添加CF后可能形成了更为有效的导热链，CF与AlN的协同作用能在更低的填料负载下更好的提高导热系数［36］.

使用红外摄像机更为直观地展示了AlN/PVDF和CF/AlN/PVDF复合薄膜导热性能的差异.如图5所示，选取纯PVDF、50%AlN/PVDF、20%AlN 8%CF/PVDF的复合材料为代表，并排放置在80 ℃的热台上，使用红外摄像机同步记录了三个样品在不同冷却时间内的温度变化.可以看出，随着冷却时间的延长，三种样品的颜色均与外界环境越来越接近，但是纯PVDF的表面温度始终最高，AlN/PVDF复合薄膜次之，CF/AlN/PVDF复合薄膜的表面温度最低.上述结果充分说明，在相同的降温速率下，CF/AlN/PVDF三元复合材料的散热性能最好，与图4中导热系数的测定结果一致.

2.3填料的分布及导热机制

据报道，除了填料固有的导热率外，聚合物复合材料的导热率也依赖于填料形成的网络，因此填料在聚合物中的分散及接触就显得尤为重要［11］.使用SEM研究了AlN和CF在PVDF基质中的分布状态.图6（a1）和（a2）分别为添加10%和50% AlN的复合材料横截面的微观形貌.如图6（a1）所示，当AlN含量为10 wt%时，复合材料的断面形貌较平整，AlN粒子之间被大量PVDF基体隔离而接触较少，无法形成有效的导热通路.如图6（a2）所示，当AlN含量增大至 50 wt%后，AlN粒子的间距明显减小，明显促进了AlN之间的相互重叠（如箭头所示）形成导热网络，从而有利于热量声子的有效传输，这与图4中导热性能的研究结果相一致.图6（b1）和（b2）为固定AlN的含量为20%，分别添加2%和8%的CF的AlN/CF/PVDF复合材料的SEM图.可以看出，两种填料均匀分散在聚合物中，由于CF含量较低使其相互接触少，只能与周围的些许AlN粒子联通形成微弱的导热通路；而当CF含量增加至8%时，CF互相之间搭接并且与其周围的AlN粒子也连接起来（如箭头所示），构成了良好的导热通路.

为了进一步阐明填料的导热机制，使用EDS分别研究了50%AlN/PVDF和20%AlN/8%CF/PVDF复合体系中的元素分布，进而绘制了导热通路示意图.如图7（a）所示，在50%AlN/PVDF复合薄膜中，Al元素的分布不均匀，局部区域Al元素的含量过高，表明该体系中AlN粒子的团聚现象严重，这导致部分区域无法形成有效的导热通路；如图7（b）所示，在20%AlN/8%CF/PVDF复合体系中，AlN分布均匀未发生团聚，并且具有较大长径比的CF将分散开的AlN粒子串联起来形成了通畅的导热通路.因此，与AlN/PVDF二元体系相比，CF/AlN/PVDF三元复合体系更有效的提升了PVDF的导热性能.

2.4介电性能

图8（a）、（b）分别为AlN/PVDF复合材料的介电常数和损耗图.如图8（a）所示，随着外加电场频率的增加，不同AlN含量的复合材料的介电常数均呈现先增大后减小的趋势.在相同频率下，复合材料的介电常数随着AlN含量的增大而增大.例如，在频率为102 Hz时，纯PVDF的介电常数仅为7.83，而50%AlN/PVDF的介电常数增大至18.44，这说明添加AlN可以明显提高PVDF的介电常数.然而，添加AlN对介电损耗的影响不明显.例如，纯PVDF的介电损耗为0.295，50%AlN/PVDF复合材料的介电损耗仅增大至0.318.产生上述现象的原因可能是因为加入AlN后，复合材料的内部形成了极多的有机-无机界面，容易在界面处积累大量空间电荷，进而增强了界面极化作用，从而提高了复合材料的介电常数［37］；同时由于AlN为绝缘填料，极少产生漏导电流，使得复合材料的介电损耗很小.上述结果表明，添加AlN可以在一定程度上提高PVDF的介电性能.

图8（c）、（d）分别为AlN/CF/PVDF三元复合材料的介电常数和损耗图.可以看出，加入CF后进一步提高了复合材料的介电性能.如图8（c）所示，当频率为102 Hz时，20%AlN/PVDF复合材料的介电常数为11.15，而20%AlN/8%CF/PVDF的介电常数达到了23.45.相比之下，AlN/CF/PVDF三元复合材料的介电常数比AlN/PVDF二元复合材料提高了2.1倍，比纯PVDF提高了3倍.加入CF后介电常数的提高反映了復合材料存储电荷能力的提升.CF作为导电材料，在添加量处于较低水平时（8%），其在聚合物基体中并不能联通形成导电通路，而是形成了数量众多的微电容器［38］，从而能够在绝缘填料AlN的影响基础上进一步增强复合材料储存电荷的能力.另外，复合材料的介电损耗也处于一个较低水平，并未随着CF含量的增加而明显增大.总之，上述结果充分表明，同时添加AlN和CF两种填料赋予了PVDF优异的介电性能.

3結论

本文采用溶液浇筑-模压法制备了AlN/PVDF和AlN/CF/PVDF复合薄膜，并研究了填料对PVDF晶型结构、导热性能以及介电性能的影响规律.结果表明，AlN对PVDF的α相晶体具有异相成核作用，能在一定程度上提高PVDF的结晶温度并提高其结晶度.PVDF的导热性能随着AlN含量的增加而提高，在AlN含量为50%时，复合材料的导热系数可达0.438 W/mK；固定AlN含量为20%，再添加8%CF后，三元复合材料的导热系数增大至0.582 W/mK，说明双渗流结构下CF和AlN的协同作用能有效提高复合材料的导热性能.介电性能研究表明，加入AlN后在复合材料内部形成了大量的有机-无机界面，导致界面极化作用增强，而进一步加入CF后形成了数量众多的微电容器，两者的耦合作用极大地提升了PVDF基复合材料的介电性能.

参考文献

［1］ Dong J F，Deng X L，Niu Y J，et al.Research progress of polymer based dielectrics for high-temperature capacitor energy storage［J］.Acta Physica Sinica，2020，69（21）：217 701.

［2］ Chen Q，Shen Y，Zhang S H，et al.Polymer-based dielectrics with high energy storage density［J］.Energy Technology，2015，45：433-458.

［3］ Streibl M，Karmazin R，Moos R.Materials and applications of polymer films for power capacitors with special respect to nanocomposites［J］.IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation，2018，25（6）：2 429-2 442.

［4］ Pfeiffenberger N，Milandou F，Niemeyer M，et al.High temperature dielectric polyetherimide film development［J］.IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation，2018，25（1）：120-126.

［5］ Zhang G Q，Li Q，Allahyarov E，et al.Challenges and opportunities of polymer nanodielectrics for capacitive energy storage［J］.ACS Applied Materials & Interfaces，2021，13（32）：37 939-37 960.

［6］ Hu X P，Yi K W，Liu J，et al.High energy density dielectrics based on PVDF-based polymers［J］.Energy Technology，2018，6（5）：849-864.

［7］ Yin K Z，Zhang J W，Li Z P，et al.Polymer multilayer films for high temperature capacitor application［J］.Journal of Applied Polymer Science，2019，136（20）：47 535.

［8］ Xie X，Zhou M B，Lv L Q，et al.The fabrication of the ultra-thin polyvinylidene fluoride dielectric films for nanoscale high energy density capacitors［J］.Polymer，2017，132：193-197.

［9］ Lu H W，Du J X，Zhang H L，et al.High energy storage capacitance of defluorinated polyvinylidene fluoride and polyvinylidene fluorde blend alloy for capacitor applications［J］.Journal of Applied Polymer Science，2020，137（36）：e49 055.

［10］ Wang G L，Wang C D，Zhao J C，et al.Modelling of thermal transport through a nanocellular polymer foam：Toward the generation of a new superinsulating material［J］.Nanoscale，2017，9（18）：5 996-6 009.

［11］ Liang D，Ren P G，Ren F，et al.Synergetic enhancement of thermal conductivity by constructing BN and AlN hybrid network in epoxy matrix［J］.Journal of Polymer Research，2020，27（8）：212.

［12］ Wang Y，Gao Y，Tang B，et al.Epoxy composite with high thermal conductivity by constructing 3D-oriented carbon fiber and BN network structure［J］.RSC Advances，2021，11（41）：25 422-25 430.

［13］ Lin Y，Huang X Y，Chen J，et al.Epoxy thermoset resins with high pristine thermal conductivity［J］.High Voltage，2017，2（3）：139-146.

［14］ Huang X Y，Jiang P K，Tanaka T.A review of dielectric polymer composites with high thermal conductivity［J］.IEEE Electrical Insulation Magazine，2011，27（4）：8-16.

［15］ Wu S Y，Huang Y L，Ma C C M，et al.Mechanical，thermal and electrical properties of multi-walled carbon nanotube/aluminium nitride/polyetherimide nanocomposites［J］.Polymer International，2012，61（7）：1 084-1 093.

［16］ Mun S Y，Lim H M，Lee D J.Thermal conductivity of a silicon carbide/pitch-based carbon fiber-epoxy composite［J］.Thermochimica Acta，2015，619：16-19.

［17］ Huang X Y，Zhi C Y，Lin Y，et al.Thermal conductivity of graphene-based polymer nanocomposites［J］.Materials Science and Engineering，2020，142：10 057.

［18］ Fink M，Collin D，Lobmann P.Hybrid polymer incorporating BN particles：Thermal，mechanical，and electrical properties［J］.Journal of Sol-gel Science and Technology，2017，83（2）：489-494.

［19］ Chen X R，Dai C，Jiang T，et al.Enhanced thermal and dielectric performance of epoxy resin/aluminum nitride nanocomposites at high temperatures［J］.Polymer Composites，2020，41（12）：5 375-5 386.

［20］ Shimazaki Y，Hojo F，Takezawa Y.Highly thermoconductive polymer nanocomposite with a nanoporous alpha-alumina sheet［J］.ACS Applied Materials & Interfaces，2009，1（2）：225-227.

［21］ Huang X Y，Jiang P K，Xie L Y.Ferroelectric polymer/silver nanocomposites with high dielectric constant and high thermal conductivity［J］.Applied Physics Letters，2009，95（24）：242 901.

［22］ Riviere L，Lonjon A，Dantras E.Silver fillers aspect ratio influence on electrical and thermal conductivity in PEEK/Ag nanocomposites［J］.European Polymer Journal，2016，85：115-125.

［23］ Xu Z B，Lin G M，Sun G X.The synergistic effects on enhancing thermal conductivity and mechanical strength of hBN/CF/PE composite［J］.Journal of Applied Polymer Science，2020，137（40）：e49 212.

［24］ Teng C C，Ma C C M，Chiou K C，et al.Synergetic effect of thermal conductive properties of epoxy composites containing functionalized multi-walled carbon nanotubes and aluminum nitride［J］.Composites Part B：Engineering，2012，43（2）：265-271.

［25］ Poyekar A V，Bhattacharyya A R，Panwar A S.Evolution of phase morphology and  ′Network-like′ structure of multiwall carbon nanotubes in binary polymer blends during melt-mixing［J］.Polymer Engineering and Science，2015，55（2）：429-442.

［26］ Hutchinson J M，Roman F，Cortes P，et al.Epoxy composites filled with boron nitride and aluminum nitride for improved thermal conductivity［J］.Polimery，2017，62（7/8）：560-566.

［27］ Yuan W H，Xiao Q Q，Li L，et al.Thermal conductivity of epoxy adhesive enhanced by hybrid graphene oxide/AlN particles［J］.Applied Thermal Engineering，2016，106：1 067-1 074.

［28］ Martins P，Lopes A C，Lanceros Mendez S.Electroactive phases of poly（vinylidene fluoride）：Determination，processing and applications［J］.Progress in Polymer Science，2014，39（4）：683-706.

［29］ Guo Y Q，Ruan K P，Shi X T，et al.Factors affecting thermal conductivities of the polymers and polymer composites：A review［J］.Composites Science and Technology，2020，193（16）：108 134.

［30］ 武丽荣，杨丹丹，赵玉玉.PVDF/CNTs/Ni复合材料的制备与介电性能［J］.上海第二工业大学学报，2019，36（3）：171-176.

［31］ Zhang S N，Wang H，Xu D G，et al.Study of crystallization behavior of neat poly（vinylidene fluoride） and transcrystallization in carbon fiber/poly（vinylidene fluoride） composite under a temperature gradient［J］.Journal of Applied Polymer Science，2016，133（26）：1-12.

［32］ Bai L，Zhao X，Bao R Y，et al.Effect of temperature，crystallinity and molecular chain orientation on the thermal conductivity of polymers：a case study of PLLA［J］.JournalL of Materials Science，2018，53（14）：10 543-10 553.

［33］ Guo B B，Lin Q F，Zhao X G，et al.Crystallization of polyphenylene sulfide reinforced with aluminum nitride composite：Effects on thermal and mechanical properties of the composite［J］.Iranian Polymer Journal，2015，24：965-975.

［34］ Wen B Y，Ma L B，Zou W Q，et al.Enhanced thermal conductivity of poly（lactic acid）/alumina composite by synergistic effect of tuning crystallization of poly（lactic acid crystallization and filler content［J］.Journal of Materials Science Materials in Electronics，2020，31（8）：6 328-6 338.

［35］ Pan C，Kou K C，Jia Q，et al.Fabrication and characterization of micro-nano AlN co-filled PTFE composites with enhanced thermal conductivity：A morphology-promoted synergistic effect［J］.Journal of Materials Science：Materials in Electronics，2016，27：11 909-11 969.

［36］ 何燕，張晓光，盖鹏兴，等.AlN/碳纤维混合填充橡胶复合材料的导热性能［J］.科学通报，2018，63（23）：2 403-2 410.

［37］ 顾怡，王静荣，徐海萍，等.碳纳米管／氮化硼／聚偏氟乙烯三相复合材料的制备及其介电性能［J］.东华大学学报（自然科学版），2021，47（2）：19-25.

［38］ Yang D，Kong X X，Ni Y F，et al.Novel nitrile-butadiene rubber composites with enhanced thermal conductivity and high dielectric constant［J］.Composites Part A：Applied Science and Manufacturing，2019，124：105 447.

【责任编辑：陈佳】