MILD燃烧方式下燃料NOx生成特性数值模拟

谢梦茜，涂垚杰，刘 豪，李卫杰，戴方钦

MILD燃烧方式下燃料NO生成特性数值模拟

谢梦茜1，涂垚杰2，刘 豪2，李卫杰3，戴方钦1

(1. 武汉科技大学材料与冶金学院，武汉 430081；2. 华中科技大学能源与动力工程学院，武汉 430074；3. 中冶南方(武汉)威仕热工有限公司，武汉 430223)

针对MILD燃烧新模式下燃料NO生成特性暂不清楚的问题，开展了甲烷MILD燃烧的CFD数值模拟．通过向燃料中添加不同比例的NH3，考察了NH3添加对MILD燃烧方式下燃料NO生成特性的影响，对于明确MILD燃烧降低燃料NO排放的可行性具有重要意义．在分析现有CH4/NH3反应机理可靠性的基础上提出了改进模型，并进行了甲烷MILD燃烧火焰结构和NO排放的实验验证．研究结果表明：随着燃料中NH3含量的增加，无论是常规燃烧还是MILD燃烧下NO排放都相应提高；同时，MILD燃烧下特殊的燃料氧化过程导致NO的还原作用弱于常规燃烧，因此当燃料中初始NH3体积分数超过1.3%后NO排放值反而高于常规燃烧．

MILD燃烧；燃料NO；NH3氧化机理；NO生成机理

为实现未来“双碳”目标，我国以煤为主的能源结构亟需做出调整，其中天然气替代煤炭成为未来清洁能源是我国能源结构转型的重要举措之一．根据中国石油经济技术研究院于2020年出版的《2050年世界与中国能源展望》报告，未来天然气在国际和国内能源消费中所占的比重将持续增长，并将成为全球实现低碳转型的现实选择[1]．

天然气与煤炭相比燃烧更为清洁，同时应用场合更加广泛．除了CO2之外，氮氧化物(NO)是天然气燃烧最为重要的污染物．近年来，我国环保部门对天然气燃烧设备的NO排放要求日渐严格，例如北京市要求新建燃气锅炉的NO排放不得高于30mg/m3(DB11139—2015)，该标准已接近燃气轮机的排放要求. 与此同时，当前我国超低排放改造的重心已由传统电力(锅炉)行业逐渐转移到非电(工业窑炉)行业. 因此，进一步开发适用于天然气的超低氮燃烧技术，以满足当前及未来的排放要求，对于推进天然气的大规模利用、实现我国能源结构转型具有重要的意义.

天然气燃烧过程中产生的NO主要来自于热力学路径，该路径严重依赖于燃烧温度(大于1500℃).目前降低天然气燃烧过程中NO生成的常用技术手段有：空气/燃料分级燃烧、烟气循环燃烧以及低空气过量系数等．这些技术通过抑制燃烧温度峰值和促进NO还原来实现NO排放浓度的下降，虽然在过去得到广泛应用，但已不能满足当前及未来日益严格的排放要求．

MILD(moderate or intense low-oxygen dilution)燃烧，又称无焰燃烧(flameless combustion)，是近20多年来发展的一项新型的高效低氮燃烧技术[2]. MILD燃烧通过反应物的高速射流引起炉膛内部燃烧烟气的强烈卷吸，因而反应物被烟气迅速稀释并预热，致使燃料的氧化发生在高温低氧的热氛围中．在这种热氛围条件下，燃料氧化反应更加温和，温度峰值降低，使热力型NO生成被显著抑制；同时燃料氧化反应区域扩大，导致炉膛空间温度分布更为均匀，火焰锋面“消失”，呈现“无焰”状态．与常规有焰燃烧方式相比，MILD燃烧能降低超过50%的NO排放，且在优化的工况条件下甚至可实现NO的近零排放[3]．

目前，MILD燃烧已在工业加热领域(冶金、玻璃及陶瓷等)得到广泛应用，学术界对该技术的相关理论认识也在不断加深．Wünning等[4]在以烟气卷吸率(V)和炉膛温度(f)为条件，构建了不同燃烧状态的分区图，指出实现天然气MILD燃烧的最小V为2.5，且最低f为约1000K(燃料着火点)．Weber 等[5]在中试炉中进行了天然气、重油和煤粉的MILD燃烧实验，表明MILD燃烧在降低NO排放方面具有良好的燃料适应性．Cavaliere等[2]通过反应动力学方法提出了基于温度参数的MILD燃烧数学定义，同时发现MILD燃烧下燃料的热解过程将消失[6].国内王宝源[7]和涂垚杰[8]分别通过实验研究表明空气高温预热并非是实现MILD燃烧的必要条件；在空气非高温预热条件下，MILD燃烧仍然能保证天然气的高效转化，同时满足工业加热的热工制度要求.

除了上述与燃烧特性相关的研究进展之外，国内外在MILD燃烧NO的生成机理方面也开展了较多工作．对于气体燃料(不含氮)来说，MILD燃烧方式下热力型NO的生成量显著减少，导致快速型和N2O中间体路径的重要性提升，且这两个路径分别在富燃和贫燃条件下将主导NO的生成[9]；在燃用富氢燃料时，NNH中间体路径对NO生成的贡献将大幅提高[10]．此外，由于强烈的烟气卷吸作用，MILD燃烧方式下炉膛内局部的氧化性气氛被削弱，因而CH对NO的还原(再燃路径)作用也将增强[11]．

在实验室研究中，天然气通常被认为是纯净的CH4，或者是CH4与N2的混合物，但在实际应用过程中天然气往往会含有一些杂质成分，例如NH3．此外，钢铁加热炉通常也会燃用部分高炉/焦炉/转炉煤气，这些煤气中也经常会含有NH3．显然，NH3在跟随燃料进入炉膛后会发生氧化生成NO(即燃料型路径)．在MILD燃烧状态下，由于低氧稀释作用以及低温度峰值的影响，NH3的氧化速率较常规有焰燃烧状态下的要慢一些；同时，由于MILD燃烧温度峰值较低，将有望为De-NO过程提供更为合适的温度和气氛条件，进一步减少NO的排放．然而，当前国内外针对MILD燃烧方式下燃料型NO的生成特性以及NH3的氧化还原机理所开展的研究工作较少，相关理论认识还需进一步深入．

鉴于上述研究现状和问题分析，本文将以含NH3甲烷为研究对象，分析MILD燃烧对降低燃料型NO生成的可行性，并揭示常规和MILD燃烧模式下NH3向NO转化机制的异同．

1 甲烷MILD燃烧实验装置

本文基于华中科技大学煤燃烧国家重点实验室的20kW燃烧炉(如图1所示)研究甲烷的MILD燃烧特性．该实验炉炉膛为长方体结构，水平截面为250mm×250mm的正方形，总高度为550mm．燃烧器进口与烟气出口布置在炉膛同一侧，目的是增强炉膛内的烟气卷吸强度．燃烧器置于炉膛底部中心，由位于中心的燃料管和位于外侧的空气环缝通道组成，燃料和空气通道之间由钝体隔开．烟气包含4个出口，均匀布置在燃烧器外侧，燃烧器和出口管道的具体尺寸见文献[12-13]．

图1 MILD燃烧实验炉及燃烧器结构示意(单位：mm)

在实验过程中，MILD燃烧无法从冷态启动，故先将钝体推入炉膛形成常规燃烧；待炉膛壁面温度(5个不同高度位置平均值)达到800℃时将钝体拉进空气通道，使空气出口速度迅速提高，形成MILD燃烧．两种燃烧方式下的燃烧器结构见图1(c)．

利用Kane9106手持式烟气分析仪和R型热电偶(Pt-Pt-13% Rh，0.5mm)对炉膛侧壁中心不同高度位置(135mm、225mm、315mm、405mm及495mm)进行了温度和主要组分(O2，CO及NO)的测量．在采样时，炉膛实际燃烧负荷为9.5kW，空气过量系数为1.25．

2 甲烷MILD燃烧数值模拟方法

为了获得炉膛内部更为详细的信息，借助商业软件Fluent开展了CFD数值模拟研究．其中，采用修正的-双方程模型求解湍流脉动，利用离散坐标DO模型求解烟气辐射，选择涡耗散概念EDC模型求解湍流和化学反应的相互作用，并考虑详细的化学反应机理来求解燃料(CH4/NH3)的燃烧过程．数值模拟采用三维结构网格进行计算，通过考察网格密度对计算结果的敏感性，最终确定网格数量在50万左右．诚然，-双方程模型相对于大涡模拟来说并不能精准地描述湍流耗散过程，但大涡模拟耦合详细化学反应使计算量大幅增加，且目前大多数燃烧大涡模拟研究都采用简化机理，导致燃料的热转化过程并不能被准确地捕捉到．因此，在有限的计算资源条件下，本文将关注的重心放到燃料的化学反应过程上，湍流脉动采用时均近似来处理．

2.1 化学反应机理优选

图2比较了上述不同反应机理对CH4/Air对冲火焰结构预测的结果．由图可知，上述5种反应机理在总体上均能较好地反演出实验结果，但Glarborg机理在空间上提前预测了CH4的氧化，同时CO的消耗也有所滞后．其他4种反应机理虽然在空间上能准确预测火焰结构，但在产物浓度峰值上却与实验值有一定差距，特别是H2、CO以及NO．由于H2和CO是CH4氧化过程中极为重要的中间产物，除Glarborg之外的4种反应机理中，Okafor机理在预测H2和CO时表现最佳．此外，尽管NO峰值预测结果明显偏高，Okafor机理在大部分位置上的NO预测与实验结果较为符合．因此，本文将以Okafor机理为基础，对其NO生成部分进行优化后再开展CFD数值模拟研究．

Okafor机理是在GRI-3.0机理基础上开发的，增加了来自于Tian机理中与NH3氧化相关的基元反应．已有文献表明，虽然GRI-3.0是GRI-2.11的更新版本，但与后者相比会过高预测CH4/Air火焰中NO的生成，原因在于与热力型和快速型NO生成相关的基元反应动力学参数发生了改变．因此，本文将Okafor机理中来自于GRI-3.0的动力学参数采用GRI-2.11的进行了替换．原始和修正后的Okafor机理对Lim等人CH4/Air对冲火焰实验中NO的预测结果如图3(a)所示．显然，修正Okafor机理不论是在空间分布，还是在峰值预测上都较原始Okafor有所改善．此外，图3(b)还展示了原始Okafor和修正Okafor机理对CH4/NH3混合物层流火焰速度的预测情况．随着NH3体积分数的增大，混合燃料的层流火焰速度逐渐降低，这个趋势能很好地被两个机理捕捉到，同时两个机理在数值上没有明显区别．因此，修正Okafor机理将被用于后续的CFD数值模拟．

图2 现有不同CH4/NH3反应机理对Lim等CH4/Air对冲火焰结构的预测比较

图3　　原始Okafor机理和修正Okafor机理在对冲火焰NO分布和CH4/NH3层流火焰速度上的对比

2.2 甲烷MILD燃烧实验数值模拟验证

采用修正Okafor机理对甲烷MILD燃烧实验进行了CFD数值模拟．图4将炉膛不同高度的温度和主要组分的径向分布预测结果与实验测量值进行了对比，发现预测结果能够很好地与实验结果匹配，说明本文CFD模拟中所选取的模型和反应机理都具有较高的可靠度．

2.3 数值模拟工况设计

鉴于混合煤气中NH3体积分数通常不高于2%，考虑向CH4中添加0～2%(20000×10-6)的NH3．数值模拟中设置了8个NH3初始体积分数，分别为0、100×10-6、500×10-6、1000×10-6、2000×10-6、 5000×10-6、10000×10-6和20000×10-6，并同时对常规燃烧和MILD燃烧两种燃烧模式进行了模拟．此外，为了将燃料型路径从NO全路径中解耦出来，数值模拟中引入了一种假想物质FN2，具有和N2相同的物理性质，但不参与化学反应，那么NH3/CH4/O2/FN2反应系统中生成的NO则只来自于燃料型路径．

图4 甲烷MILD燃烧数值模拟预测与实验测量结果对比

3 结果与讨论

3.1 甲烷常规和MILD燃烧特性对比

两种燃烧模式下分别向燃料中添加少量(≤2%)NH3，发现炉膛的燃烧温度及火焰结构并没有发生显著变化．图5(a)和5(b)分别展示了燃用纯甲烷时常规燃烧和MILD燃烧下炉内OH自由基和O2体积分数分布．从图5(a)可以发现，常规燃烧方式下燃烧器根部有丰富的OH自由基，这与实验中拍摄到的燃烧器附近出现明显火焰锋面的现象是吻合的．相比而言，MILD燃烧方式下燃烧器根部的OH自由基体积分数以及全炉膛的OH峰值都显著低于常规燃烧方式，因此拍摄到的火焰锋面“消失”．从O2分布来看，常规燃烧方式下炉膛中心存在明显的低氧区域，这是因为燃料在该区域发生剧烈的氧化．在MILD燃烧方式下，炉膛上游中心区域O2体积分数较高，这预示着燃料在此处还未发生剧烈氧化，直至炉膛中下游燃料被卷吸烟气充分预热，同时O2被卷吸烟气剧烈稀释，使燃料在高温低氧氛围下发生氧化，因此全部炉膛空间呈现出无焰状态．

图5(c)比较了常规和MILD两种燃烧方式下炉膛高度135mm处径向上的火焰结构．MILD燃烧方式下OH分布范围更广，意味着MILD燃烧具有更厚的反应区．此外，MILD燃烧方式下温度和O2浓度变化呈现出明显的预混燃烧特性，这进一步说明MILD燃烧是反应物先混合预热、再发生自燃的过程．从NO分布可以看出，MILD燃烧方式下NO生成量极少，但常规燃烧方式下有两个高NO浓度区域，分别位于“火焰”锋面和炉膛壁面附近．由于常规燃烧火焰锋面上的温度极高，此处NO生成主要来自于热力型路径；而在炉膛壁面附近的高NO则是由炉膛下游烟气流动携带而来的．

图5 燃烧炉内的OH浓度分布和O2浓度分布

3.2 燃料初始NH3体积分数变化对NO排放的影响

通过向燃料中逐渐添加NH3，可以得到常规和MILD燃烧方式下炉膛出口NO排放随初始NH3体积分数的变化规律，如图6所示．MILD燃烧方式下NO排放跟燃料中初始NH3体积分数具有很强的线性关系，而这种线性关系在常规燃烧方式下仅存在于低NH3体积分数范围内(＜5000×10-6)，在高NH3体积分数时常规燃烧下的NO排放反而显著低于MILD燃烧方式．这表明，MILD燃烧技术对于降低含氮燃料的NO排放是有条件和范围约束的．对于当前的燃烧系统(燃料为甲烷，燃料氮源为NH3，空气过量系数为1.25)来说，MILD燃烧相对于常规燃烧的低NO排放范围为：燃料中初始NH3体积分数不高于13000×10-6，即1.3%．对于煤粉和生物质等固体燃料来说，通常燃烧过程中挥发分氮的体积分数不高于1%，从这一点来看，MILD燃烧在降低固体燃料挥发分NO排放方面具有可行性．

图6中，在高初始NH3体积分数时常规燃烧的NO排放显著低于MILD燃烧，其原因最有可能是来自于NH3和NO的还原反应(SNCR路径)．从图5(c)中的温度分布可以看出，在靠近炉膛壁面区域烟气温度在1350K左右，而这个温度正好是发生SNCR反应的极佳条件．一方面，常规燃烧下炉膛火焰锋面和下游产生了较多的热力型NO，为SNCR提供了充足的反应物；另一方面，常规燃烧具有更大的符合SNCR的温度窗口区域，为NO还原提供了更多空间机会．在这两个方面的协同作用下，常规燃烧显示出了更强的NO还原特性．

图6　　不同燃烧方式下炉膛出口NO排放随燃料初始NH3体积分数的变化

3.3 燃料初始NH3体积分数变化对燃料型NO转化的影响

图7　　不同燃烧方式下NO转化率随燃料初始NH3体积分数的变化

3.4 不同燃烧方式下NO反应速率的空间分布对比

为了进一步明确两种燃烧方式下NO形成机制的区别，图8展示了两种燃烧方式下NO净反应速率在炉膛中心平面上的空间分布随初始NH3体积分数的变化情况．

图8 不同燃烧方式下NO净反应速率在炉膛中心平面上的分布随初始NH3体积分数的变化

从图8可以发现有几个规律存在：第一，随着初始NH3体积分数的增加，两种燃烧方式下NO的最大生成速率都相应增大，而且增幅在MILD燃烧方式下更加明显；第二，常规燃烧下NO的形成区域始于燃烧器出口，且该处NO的生成速率最大，而MILD燃烧方式下NO主要形成于炉膛中下游，且NO最大生成速率也位于炉膛中下游；第三，常规燃烧下在火焰锋面(也是高NO生成速率所在区域)的两侧同时出现了强烈的NO消耗现象，而NO消耗现象在MILD燃烧方式下仅在NH3体积分数低于10000×10-6时能观察到，位于“火焰”锋面内侧但并不明显．

产生上述区别的原因主要来自于两种燃烧方式下不同的燃料燃烧过程．常规燃烧方式下由于空气射流速度较低，卷吸的烟气量和燃料量较少，因此燃料和空气主要发生扩散燃烧．由于CH4的反应活性显著高于NH3，因此在炉膛中心区域O2首先被CH4消耗殆尽，这从图5(c)中O2分布可以看出来，进而来不及发生完全氧化的NH3则可以和炉膛中心生成的NO以及外侧烟气中携带的NO分别发生还原反应．在MILD燃烧方式下，高速空气卷吸夹带大量热烟气和燃料，使反应物以预混模式进行燃烧．由于烟气的稀释作用，CH4的氧化速率较常规燃烧下的更慢，因此“火焰”锋面上O2的量足以支持NH3的氧化．正是由于NH3在“火焰”锋面上已被消耗，故外侧烟气中没有观察到明显的NO还原现象．此外，从图5(b)的OH分布可以知道，MILD燃烧方式下燃烧器出口反应物还处于预热阶段，未产生显著氧化反应．因此，燃料中的NH3和回流到中心的烟气中的NO则可以发生还原反应，但由于燃烧器出口区域温度仍然较低，NO的还原速率并不高．

为了进一步理解燃料型NO路径对不同燃烧方式下NO生成的贡献，图9对比了O2/N2和O2/FN2气氛下低初始NH3体积分数(100×10-6)和高初始NH3体积分数(20000×10-6)条件下NO净反应速率的空间分布情况．从图9可以发现，常规燃烧在低初始NH3体积分数时燃料型NO对总NO的生成贡献不显著，但在高初始NH3体积分数时则成为NO形成的主要来源．对于MILD燃烧来说，不论是低初始NH3体积分数还是高初始NH3体积分数，燃料型路径都是总NO形成的主要途径，且重要性在高初始NH3体积分数时更加凸显．

图9 不同燃烧方式和气氛下NO净反应速率空间分布的对比

4 结 论

本文提出了一种修正的Okafor化学反应机理，不仅能够较好地反映出CH4/NH3混合物的层流火焰传播速度，还能更为准确地描述CH4/Air扩散火焰中NO的浓度分布，同时可以适用于CH4的MILD燃烧过程．通过向CH4中添加NH3，研究了MILD燃烧方式下燃料型NO的生成特性，得出的主要结论如下：

(1) 随着燃料中NH3含量的提高，无论是常规燃烧还是MILD燃烧方式下NO的排放值都会升高．MILD燃烧方式下NO排放值与燃料中初始NH3含量具有强烈的线性关系，但常规燃烧下这种线性关系仅维持在低NH3体积分数条件下．高NH3体积分数时NO排放值的提升随NH3含量的增加趋于平缓，导致高NH3体积分数时MILD燃烧方式下的NO排放反而高于常规燃烧．在当前的燃烧系统中，临界NH3体积分数为1.3%．

(2) 通过引入假想成分FN2，将燃料型NO路径从全路径中抽离出来．在NH3含量较低时，两种燃烧方式下NH3向NO的转化率都接近于1．随着NH3含量的增大，NH3向NO的转化率逐渐下降，但下降幅度在常规燃烧方式下更加显著．

(3) 高NH3体积分数时，MILD燃烧具有更高的燃料NO转化率的原因有两点．一方面，独特的“先混合再燃烧”过程导致NH3优先被氧化，进而抑制了“火焰”封面上NO的还原；另一方面，反应物的预热过程产生了较大的冷区，使NO发生还原反应合适的温度窗口空间被压缩．

(4) 总体上来看，MILD燃烧最大的优势在于能显著抑制热力型NO，未来应用MILD燃烧降低含N燃料的NO排放是否可行还需根据燃料含N量进行评估．

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Numerical Modeling Investigation of Fuel-NOFormation Characteristics Under MILD Combustion Regime

Xie Mengqian1，Tu Yaojie2，Liu Hao2，Li Weijie3，Dai Fangqin1

(1. School of Materials and Metallurgy，Wuhan University of Science and Technology，Wuhan 430081，China；2. School of Energy and Power Engineering，Huazhong University of Science and Technology，Wuhan 430074，China；3. WISfur Thermal Technology Co.，Ltd，Wuhan 430223，China)

To address the uncertainty of fuel-NOformation characteristics under MILD(moderate or intense low-oxygen dilution)combustion，this paper conducted a CFD(computational fluid dynamics)numerical study of methane MILD combustion. By adding different ratios of NH3to fuel，the effect of NH3addition on the fuel-NOformation under MILD combustion regime was examined，which is important for clarifying the feasibility of reducing fuel-NOby adopting MILD combustion. An improved kinetic reaction model for CH4/NH3was proposed by analyzing the reliability of the existing ones，and the predicted flame structure and the NO emission of methane MILD combustion were validated experimentally. The results show that，with the increase of NH3content in fuel，NO emission rises regardless of the combustion regime. Simultaneously，the different fuel oxidation process of MILD combustion leads to a weaker NO reduction comparing to traditional combustion，hence the NO emission of MILD combustion becomes higher than that of traditional combustion when the initial NH3content in fuel exceeds 1.3%.

MILD combustion；fuel-NO；NH3oxidation mechanism；NOformation mechanism

TK16

A

1006-8740(2023)01-0094-09

10.11715/rskxjs.R202212007

2022-03-10.

国家自然科学基金资助项目(52006077).

谢梦茜（1989—  ），女，硕士，中级工程师，xiemengqian@wust.edu.cn.

涂垚杰，男，博士，讲师，tuyaojie@hust.edu.cn.

(责任编辑：梁 霞)