NTP活化助燃空气降低垃圾焚烧中NOx排放研究

贺靖龙，洪 鎏，周洪权，陈德珍

NTP活化助燃空气降低垃圾焚烧中NO排放研究

贺靖龙1, 2，洪 鎏1, 2，周洪权1, 2，陈德珍1, 2

(1. 同济大学机械与能源工程学院热能与环境工程研究所，上海 200092；2. 上海多源固废协同处理和能源化工程技术研究中心，上海 200092)

为达到在燃烧过程中控制NO等气态污染物生成的目的，利用低温等离子体(NTP)将空气活化后，作为垃圾焚烧的助燃风，并考虑分级空气活化等不同工况，研究NO等气态污染物生成的变化情况．发现在相同物料燃烧工况下，空气经等离子体活化后助燃能加速燃烧反应进程，尤其在垃圾升温开始燃烧阶段引入活化的一次风助燃可缩短约23.8%的燃烧时间，烟气中NO总排放量降低可达85%．结合化学反应动力学对NTP活化助燃空气降低垃圾焚烧过程中NO生成机理进行初步探索，发现将NTP活化空气生成的活性基元(O、OH、H等)引入燃烧系统能够显著加速燃烧反应进程，同时促进NO及其前驱物的还原和分解，从源头上控制NO等污染物生成．此外本研究还对比了二次风活化以及在高温区供入活化风降低NO的效果，推荐了活化空气的加入区段．研究提供了一种经济有效且简单可行的NO控制思路，对进一步降低垃圾焚烧的气态污染物源头生成、简化烟气净化系统有重要意义．

垃圾焚烧；助燃空气；活化；低温等离子体；氮氧化物

随着垃圾焚烧烟气的排放标准越来越严格，目前国内的垃圾焚烧炉不仅要遵循《生活垃圾焚烧污染控制标准》(GB18485—2014)，新建的焚烧炉大都需参照《欧盟工业排放指令》(2010/75/EC)标准执行．为了达到上述的严格标准，焚烧厂的烟气净化环节越来越多、系统越来越复杂，许多已经运行的焚烧厂还需要对烟气净化设施进行改造．例如上海江桥生活垃圾焚烧厂的扩能工程采用“SNCR(尿素)＋干法＋布袋除尘器＋湿式洗涤塔”工艺，同时在布袋除尘器前喷射消石灰和活性炭，在除尘器后添加湿式除酸系统，干法＋湿法工艺可使HCl、SO2去除率分别达到99%和97%[1]．江苏海安县垃圾焚烧发电厂采用“SNCR＋半干法＋干法(碳酸氢钠)＋活性炭喷射＋袋式除尘器＋SCR”工艺，运用低温SCR技术，以TiO2作为催化剂载体，使各项污染物均能达到排放要求[2]．但是这些烟气净化系统同时存在占地面积大、投资和运行成本高、系统复杂等诸多问题[3]．

近年来采用低温等离子体(non-thermal plasma，NTP)脱除烟气中SO2和NO等气体污染物的技术成为烟气处理技术的研究热点，低温等离子体以其强氧化性和多污染物协同处理的特点成为气相氧化脱硫脱硝的高效手段[4]．产生等离子体的主要方式包括气体放电法、射线辐照法、光电离法、激光等离子体、热电离法、激波等离子等[5-6]．目前，烟气净化行业中产生低温等离子体的方法主要包括电子束法、辉光放电法、高压放电法(含直流、交流和脉冲等方式)和介质阻挡放电法等[7-8]．

尽管目前NTP处理烟气的相关研究取得了较大进展，但该技术多应用于尾气处理环节上，受到烟气中粉尘、颗粒物等污染物影响，导致NTP烟气净化设备的经常损坏和寿命下降，同时引发设备污染导致净化效率不足、能耗升高、设备维护工作量大和维护费用偏高等问题，尚无法实现大规模工程应用．

由NTP烟气净化技术的工作原理可知，其主要是通过高能电子撞击气体分子生成大量O、OH、HO2、O3等活性基元实现污染物脱除反应的进行，而上述活性基元同样可作用于燃烧过程；被撞击生成活性基元的气体分子主要包括O2、CO2、H2O等，上述气体组分同样存在于助燃空气中，且可通过分级燃烧、烟气再循环等技术定向选择其中一路助燃空气进行活化．因此在本研究中，提出使用NTP技术直接活化助燃空气的新理念，借助其生成的大量活性基元实现垃圾的活化燃烧，通过实验探讨利用活化助燃风进行NO污染物源头减量的可行性，同时通过NTP活化分级助燃空气，考察空气分级活化技术对烟气中NO污染物源头产量的影响．与现有的NTP处理焚烧后烟气的方法相比，活化助燃空气的方法能有效避免烟气中酸性气体、粉尘、颗粒物等对放电设备的腐蚀，提高NTP设备的使用寿命，减少维护费用，可在较低代价下实现NO等污染物的减排，对发展新型烟气处理技术、简化烟气净化流程有着重要意义．

1 实验原料和方法

1.1 实验原料

本实验中采用的生活垃圾取自上海市某生活垃圾焚烧厂．为了保证实验垃圾成分的一致性，大批的生活垃圾样品经10天太阳房晾晒后进行人工分类，去除其中的无机物后，分类单独破碎，颗粒大小控制在10～20mm，破碎后的样品密封冷藏保存．使用时按照表1中所列组分比例对破碎后的垃圾组分称重配比混合，用于燃烧实验，表1中的各个组分比例是调研所得的目前上海市生活垃圾分类后干垃圾中各组分的比例，其中含有厨余类13.67%．配好的垃圾样品进一步粉碎后采用XRY-1A型数显氧弹式热量计测定样品热值．

表1 混合垃圾样品组分及化学分析(干基)

Tab.1　　Composition and elemental analysis of MSW sam-ples(dry basis)

1.2 实验装置和工况

1.2.1 实验装置介绍

实验台流程及实验炉升温曲线见图1．实验台如图1(a)所示，由直流脉冲等离子体发生器、固定床燃烧炉、螺旋给料机、二燃室、温控系统等构成，助燃空气分为一次风和二次风，空气流量使用流量计进行计量和控制，需活化的助燃空气经风机通入NTP发生器进行活化后送入炉膛助燃．燃烧生成的烟气经过滤器降温去除水分和颗粒物后，进入Gasmet DX4000型便携式FT-IR烟气分析仪(Temet Instruments Oy，Finland)进行实时在线监测．其中固定床炉排炉为直径21cm、高36cm的圆柱体，容积约为12.5L，二燃室为直径8cm、长150cm的圆柱体，容积约为7.5L.

实验用NTP发生器由两组独立可拆卸放电单元组成，每个单元包含88个并联的线-筒式电极结构．放电极为直径0.5mm的钛金属丝，外围的不锈钢筒壁(内径：50mm)为接地极，每个线-筒式电极结构放电有效长度为20cm，NTP设备工作总输出电压17.4kV，总输出电流40.4mA，放电时总标定输出功率为700W．

图1 实验台流程图及实验炉升温曲线

1.2.2 实验设计

实验工况设计如表2所示．为探究不同燃烧模式下NTP活化空气对燃烧污染物的影响，设计了3种不同的进料和燃烧方式，分别为表2中实验1至实验3，分别对应3种不同的垃圾焚烧炉型和燃烧工况．每个实验按照分级助燃空气的活化情况分为4种不同的工况．

表2 燃烧实验工况

Tab.2 Experimental conditions

表2中，实验1将垃圾样品预置于实验炉炉膛内，从室温开始加热燃烧，在约650℃温度下燃烧完毕，该实验可模拟市场上一些不设置二燃室的小型气化焚烧炉(如村镇垃圾“磁化”气化炉)及炉排炉炉内燃烧段的燃烧工况；实验2将垃圾样品预置于实验炉炉膛内，从室温开始加热燃烧，同时将未燃尽烟气通入二燃室燃尽，可模拟炉排炉垃圾焚烧工况；实验3垃圾用螺旋给料机进料，缓慢送入高温炉膛，烟气进入二燃室进行充分燃烧，垃圾样品在短时间内燃烧完毕，与流化床焚烧炉的燃烧方式最为接近．

实验1将50g垃圾样品先置于固定床燃烧炉炉内，燃烧炉再开始升温(升温曲线如图1(b)所示)．采用分级供风，一次助燃风流量15L/min，约占总风量比例的70%，二次风流量7L/min，约占总风量比例的30%．在固定床燃烧炉出口处c点监测垃圾升温燃烧过程中烟气各污染物组分的实时浓度．在实验过程中根据表2中设计实验工况分别对一、二次风或者全部助燃空气进行活化．其中一次风由a点送入，出风口在炉排下端呈四角切圆方式布置，二次风由b点送入，同样采用四角切圆方式送气．一、二次风喷射的角度分别为斜向上和斜向下，倾斜角度均为45°．图1(a)中所示实验工况为工况3，即一次风活化、二次风非活化工况．

实验2流程与实验1类似，为使样品充分燃烧，将一次风量提升至30L/min，二次风量提升至20L/min．实验时首先打开二燃室加热系统，待其温度升至850℃并稳定后，再打开固定床燃烧炉加热系统，在二燃室出口处d点烟气分析仪监测垃圾升温燃烧过程中烟气中各污染物的实时浓度．

实验3中，先开启供风设备并加热固定床焚烧炉及二燃室，供风量与实验2相同．待炉膛及二燃室升温至850℃后开始保温，开启螺旋给料机使物料以2g/min速度匀速进入固定床炉膛焚烧，总进料量为50g，在二燃室出口处d点监测烟气中各污染物的实时浓度．

2 结果分析和讨论

2.1 气态污染物排放特性

2.1.1 实验1

实验1垃圾样品燃烧过程中O2体积分数及各污染物组分(CO、NO、NO2)体积分数随时间变化如图2所示．

表3 实验1污染物平均排放体积分数和单位排放量

Tab.3　　Averaged concentration and specific emission of pollutants in the process of waste incineration (Exp. 1)

由表3可知，NTP活化空气助燃可使NO和CO污染物平均排放浓度和单位质量排放量均大幅下降．同时空气分级活化对污染物排放的影响有所不同：工况3对应的各污染物的平均排放浓度和比排放量最低，其次是工况4和工况2．其中CO浓度较高是因为烟气没有通过二燃室进行充分燃烧，且燃烧温度偏低，在炉膛升温至650℃时物料已经基本燃烧完毕．综上，在实验1条件下，使用NTP活化空气助燃减少CO排放量最大可达56.9 %，减少NO排放量达87.3 %，减少NO2排放量达83.3 %(工况3)．

不同活化工况下的差异主要原因在于，3个活化工况下低温等离子体输入功率不变，单位时间内生成的活性基元总量相对固定，因此若将固定数量的活性基元分散在所有助燃空气中，必然会导致空气中活性基元浓度降低，从而影响助燃效果，因此工况2活化全部助燃风的效果并非最佳．而将一次风或二次风单独活化的工况下，活化空气中活性基元的浓度更高，更有利于活化空气助燃作用的发挥，因此工况3和工况4的减排效果均优于工况2，工况3效果最优，其原因在于工况3活化一次空气，在炉膛内的停留时间更长，而工况4二次风活化后可能很快离开炉膛，没有与垃圾充分接触．

2.1.2 实验2

为考察在充分燃烧情况下活化空气助燃的影响，在实验1条件不变的基础上，将二燃室提前升温至850℃并保温，并将一次、二次风量分别提升至30L/min和20L/min，确保充分燃烧．同时在二燃室烟气出口侧d点监测各污染物浓度变化，结如图3所示．

各污染物在整个燃烧时间内平均浓度和比排放量列于表4．

由图3和表4可知，在空气过量且烟气经过二燃室充分燃烧的情况下，引入活化空气助燃的工况2、3、4仍具有促进燃烧的作用，较工况1缩短整体燃烧时间平均约4min．其中单独活化一次风的工况3效果仍为最佳，NO的比排放量降低约38.3 %，由于此工况下NO2监测浓度很低，对NO的总排放量影响极小，忽略NO2的影响．

表4 实验2污染物平均排放体积分数和比排放量

Tab.4　　Averagedconcentration and specific emission of pollutants in the process of waste incineration (Exp. 2)

与实验1相比，实验2对NO的减排效果有所降低，其原因在于：第一，为保证垃圾充分燃烧，一、二次风风量的增大导致空气中活性基元浓度相对降低，影响助燃效果；第二，由于二燃室维持850℃的高温，而在高温烟气中原本就存在相当数量的活性基元，因此活化空气中活性基元的加入对促进燃烧的效果不如低温工况下显著．其中工况4对NO的减排效果最差，因为工况4中的活化二次风在喷入后，仅停留极短时间便进入高温段二燃室，其助燃效果被高温所掩盖．

2.1.3 实验3

为进一步验证活化空气在高温段的助燃效果，实验3在固定床燃烧炉侧采用螺旋进料使垃圾进入高温炉膛立即焚烧，燃烧过程中烟气中各污染物组分的实时体积分数变化见图4．

由于在实验3各工况中，CO和NO2的体积分数均低于检测限，因此图4只列出O2和NO随时间的变化曲线．由图4可知，各工况下O2体积分数均高于零，且未检测到CO，因此各工况下垃圾样品均实现充分燃烧．O2和NO体积分数随时间出现波动的主要原因在于，虽然垃圾样品匀速送入燃烧炉进行燃烧，但垃圾样品无法保护均匀分布，且螺旋给料机进料速率无法保证绝对均匀．通过比较各工况下的体积分数曲线可知，在引入活化空气助燃后，燃烧反应进程仍得到加速，但活化工况下NO体积分数曲线仅在峰值时间上略有提前，数值未出现显著下降．

各污染物在整个燃烧时间内平均体积分数和比排放量列于表5．

由表5可知，实验3的工况下一次风活化助燃对NO减排效果仍为最佳，但NO比排放量减少仅9%，较实验1和2的效果明显降低，该结果验证了前文提出的在高温段空气活化助燃效果不明显的结论．同时螺旋匀速进料使得单位时间内仅有少量垃圾样品与活化空气中的活性基元进行接触，因此进一步影响了活化助燃效果．

图4 实验3燃烧过程中各污染物组分浓度变化

表5 实验3污染物平均排放浓度和比排放量

Tab.5　　Averaged concentration and specific emission of pollutants in the process of waste incineration (Exp. 3)

2.2 活化空气助燃及降低NOx的机理初步探索

为进一步探索活化风助燃以及降低烟气中NO排放的相关机理，采用化学反应动力学软件Chemkin对圆柱形反应器中进行的燃烧和污染物生成过程进行数值模拟，采用全混流反应器模型(perfectly stirred reactor，PSR)，对实验炉内的燃烧过程进行化学动力学模拟．其他假设还包括：反应过程保持恒温，忽略燃料与助燃空气的混合过程，认为燃烧反应开始时燃料与空气已处于混合均匀状态．计算均基于气相反应，即假设所有反应物均为气体．在本实验中，脉冲电晕放电等离子体(PCDP)是通过高压窄脉冲正极放电生成的，放电发生在PCDP反应器内，其电场强度为非均匀分布．由脉冲电晕放电生成的自由电子被反应器内的电场加速至较高能级．当放电电压在15～30kV的范围内变化时，生成自由电子的平均能级为5～10eV(1eV＝1.6×10-19J)[13]．高能电子与气体分子(O2、H2O、N2等)碰撞生成各种活性基元(自由基)[14-15]形成活化空气，由于电晕放电电场强度的非均匀性，导致PCDP反应器放电区域内各自由基同样无法实现均匀分布，因此在计算放电区域内各自由基OH、O、H、N的浓度时基于如下假设：假定所有自由基在放电区域内为均匀分布状态．各自由基在反应器放电区域内的平均浓度如式(1)所示：

式中：p为烟气接受的单次脉冲电晕放电能量；R为电晕放电反应器的容积，即脉冲放电区域的容积．其中c,OH、c,O表示基元OH和O的总产率，d,H、d,N表示基元H和N初始自由基产率．

由式(1)计算可得PCDP单次脉冲放电的自由基产率及本实验输入功率下各自由基在进入燃烧实验炉时对应的物质的量浓度，如表6所示，详细计算过程可见Hong等[16]的相关研究．

表6 放电阶段自由基产率及初始体积分数

Tab.6　　Initial concentration and generation rates of free radicals during the discharge stage

由图1(b)可知，文中所有实验工况的燃烧炉温度均在900℃以下，因此烟气中生成的NO以燃料型氮氧化物为主，热力型和快速型占比极小．由于垃圾中燃料N组分非常复杂，无法用其原生成分进行气相化学反应燃烧模拟，因此参考前人针对煤富氧燃烧的反应模型，将垃圾挥发分中所含有机N以HCN形式出现，并采用现有的GRI-Mech 3.0模型[17]，辅以燃烧过程中氮氧化物的转化和脱除相关机理模 型[18-19]，从理论上探讨活性自由基的存在对燃烧中燃料型NO生成的影响．

生活垃圾在燃烧之前的热解气化段，除生成HCN等含氮物质外，其中的含碳有机组分还会通过热解和气化生成CH4、C、CO等可燃成分进行燃烧，模拟过程引入具体的基元反应，通过对燃烧反应机理模型进行敏感性分析，得到在上述生活垃圾热解气化挥发分的燃烧过程中，占主导地位的基元反应列于表7中．

表7 燃烧过程中的主导基元反应

Tab.7　　Dominant elemental reactions in the process of combustion

由表7可知，在直燃工况下，CH4、C、HCN均需要首先与O、OH、H等活性基元发生活化反应生成活性中间产物后，方能进一步燃烧形成最终产物，活化反应包括：

在直燃工况下，O、OH、HO2等活性基元只能通过O2与CH4等发生的个别基元反应生成，如(R5)CH4＋O2＝CH3＋HO2，但由表7可知，此类基元反应活化能极高，反应速率较慢，会严重影响燃烧反应的速度；同时，在还原性气氛下，垃圾中有机组分会在热解和气化过程中生成大量单质C，C通过下列基元反应：

促进了NO在短时间内大量生成，因此在实验1的非活化燃烧工况(工况1)中，出现了NO集中大量生成的情况．

而在活化燃烧工况下，反应器内原本即存在一定浓度的O、OH和H等基元，不同工况下的自由基浓度如表6所示．上述基元可直接通过(R1)～(R4)等基元反应加速燃烧反应进程；同时，O原子可迅速与挥发分中的C结合生成CO，并通过下列基元反应

迅速降低烟气中CO浓度；此外，活性基元还可以通过基元反应(R12)～(R15)将烟气中已生成的NO及其前驱物还原为N2．因此，在3组实验的活化燃烧工况下，烟气中CO和NO浓度均出现了明显下降．

在过去的研究中已经发现，高温烟气中均存在一定浓度的活性基元粒子，烟气温度越高，活性基元浓度越大．Mungekar等[20]在甲烷对冲火焰中观测到OH基元的大量存在，其局部浓度最高可达10000×10-6．而随着燃烧温度的上升，烟气中各种活性基元浓度随之增高，由NTP活化空气带来的活性基元对燃烧过程的影响必然随之下降．因此，对助燃空气进行活化时必须选择合适的温度区域，一般而言，在温度较低的炉膛区域通入活化空气会有更好的助燃和NO减排效果，而实验中当燃烧炉温度从650℃上升至850℃时，由于烟气中本身存在的活性基元浓度上升，导致燃烧过程中NO的生成量减少，此时活化助燃空气增加的自由基相对很低，对减排NO的影响效果下降．

而随着二燃室的增加，燃烧由部分还原性气氛转化为全氧化性气氛，燃烧过程中C和CO均在二燃室内氧化性气氛下被全部燃尽．因此在实验2～3中的各工况下，均未检测到CO存在，且由于烟气中C的消除，使基元反应(R6)～(R8)得到极大抑制，导致实验2～3中NO浓度相比较于实验1均出现大幅度下降．因此可以推论，燃烧不完全可能会导致燃烧过程中以NO为主的NO大量生成．

3 结论和展望

本文提出了利用NTP活化空气助燃垃圾焚烧以降低烟气NO等污染物的新技术，通过实验研究与数值模拟相结合的方法，探索了在燃烧中降低NO原始浓度的可行性以及NTP活化空气助燃技术对NO污染物生成和脱除的反应机理．研究表明活化过程中产生的活性基元(如OH、O、H等)在燃烧室内参与反应使得燃烧反应进程加快，在较低燃烧温度阶段引入活化空气助燃并使之与垃圾充分接触可缩短燃烧时间最多约23.8%．在炉膛内温度较低区域通入活化空气助燃更能促进NO及其前驱物的还原和分解，从源头上控制NO生成，其烟气中NO排放量降低可达85%；而随着燃烧温度的上升，NTP活化空气对NO减排效果出现下降．同时，当燃烧不完全时，由于单质C的存在，有可能会导致燃烧中NO的大量生成．

综上所述，本研究提出使用NTP技术直接活化助燃空气的新理念，为NTP技术在垃圾焚烧过程供风段中的应用提供了有益的指导，对进一步降低垃圾焚烧的污染物排放、简化烟气净化系统有重要的意义.

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Investigation on De-NOEffect in Municipal Solid Waste Incineration Process by Supplying NTP Activated Combustion Air

He Jinglong1, 2，Hong Liu1, 2，Zhou Hongquan1, 2，Chen Dezhen1, 2

(1.Thermal and Environmental Engineering Institute，School of Mechanical Engineering，Tongji University，Shanghai 200092，China；2.Shanghai Engineering Research Center of Multi-Source Solid Wastes Co-Processing and Energy Utilization，Shanghai 200092，China)

In order to control the generation of gaseous pollutants such as NOin the combustion process，non-thermal plasma(NTP)is used to activate the air as combustion air for municipal solid waste incineration(MSWI).Different conditions are considered in this paper，including the activation of primary air，secondary air and all combustion air. The generation of gaseous pollutants such as NOunder these conditions is studied and compared with the conventional air combustion. The results show that under the combustion of the same material，with the introduction of activated primary air to assist combustion，the reaction process is sped up，especially at the stage when the waste heats up and starts to burn. The combustion time is shortened by about 23.8% and the total NOemissions are reduced by up to 85%.The mechanism and kinetic scheme of reducing the NOemission by combustion air activation with NTP are investigated in combination with chemical reaction kinetics. It is found that the introduction of active radicals such as O，OH and H can significantly accelerate the process of combustion，promote the decomposition of NO and its precursors，and inhibit the generation of NOpollutants from the beginning. In addition，the de-NOeffects of secondary air activation and supplying activated air in the high temperature zone are compared in this paper，and the addition section of activated air is recommended. This study provides a cost-effective，simple and feasible idea of NOremoval，which is of great significance for further reducing the generation of gaseous pollutants in waste incineration and simplifying the flue gas purification system.

municipal solid waste incineration(MSWI)；combustion air；activation；non-thermal plasma (NTP)；NO

X705

A

1006-8740(2023)01-0085-09

10.11715/rskxjs.R202110020

2021-12-05．

上海市科委国际合作项目(20230712900)；国家自然科学基金资助项目(51776141).

贺靖龙（1994—  ），男，硕士研究生，1932704@tongji.edu.cn.

洪 鎏，男，博士，工程师，96hongliu@tongji.edu.cn；陈德珍，女，博士，教授，chendezhen@tongji.edu.cn.

(责任编辑：梁 霞)