成渝地区中小型城市臭氧污染特征分析——以内江市为例

门强 汪沛霖 方小妮 王维 程灏旻

（四川省内江生态环境监测中心站，四川内江 641000）

1 引言

目前，影响环境空气质量的因素主要是细颗粒物（PM2.5）和O3，近地面O3是城市环境空气中重要的气态污染物，影响空气质量、大气氧化性和气候变化［1］。O3浓度上升会加剧温室效应和引发光化学污染。2015 年，我国开始在地级城市开展O3监测［2］。研究表明，城市O3污染问题突出，成为继PM2.5之后影响城市环境空气质量的另一种重要因素［3-6］，O3治理已逐渐成为大气污染防治的重要工作之一［7］。

国内对O3污染的研究主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区，对中小型城市O3污染的研究报道较少，四川盆地地区也成为O3污染高发区，内江市地处四川盆地腹心地带，为成渝地区的中心，是一个典型的中小型发展中的城市。本文利用内江市城区环境空气质量监测数据，对内江市城区O3污染时空分布特征进行分析，为成渝地区O3污染的防控提供科学依据。

2 方法

2.1 数据来源

本文使用的环境空气质量监测数据来源于四川省空气质量监测网络管理系统平台，包含2015—2022 年内江市国控空气质量自动监测数据，数据均按国家相关规范标准获得，真实有效。

2.2 评价标准

根据GB 3095—2012《环境空气质量标准》［8］、HJ 663—2013）《环境空气质量评价技术规范（试行）》［9］、HJ 633—2012《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》［10］中的方法进行评价。其中，O3日评价采用O3－8 h，年评价采用O3－8 h 第90 百分位数。O3－8 h 浓度超过160 μg/m3时超标，反之则达标。

3 内江市O3 污染变化趋势分析

3.1 年际变化

2015—2022 年，内江市空气质量自动监测数据显示（见表1），综合污染指数逐年下降，优良天数比例先升后降，表明空气质量整体呈改善趋势，但O3污染负荷呈增长趋势，2022 年O3首次成为主要污染物，对环境空气优良天数影响越来越大，成为制约内江市优良天数比率的关键因子。

表1 2015—2022 年内江市空气质量统计

2015—2022 年内江市6 项监测指标中（见图1），SO2，NO2，PM2.5，PM10浓度总体呈下降趋势，CO 浓度略有波动，变化幅度不大；2015—2021 年O3－8 h 第90 百分位浓度波动变化，变化幅度很小，2022 年O3浓度为160 μg/m3，较2015 年上升15.9%，O3是6 项监测指标中唯一呈现升高趋势的污染物。

图1 2015—2022 年内江市主要污染物浓度变化

3.2 季节变化

从2015—2022 年内江市O3浓度季节变化来看（见表2），O3污染的变化总体呈现“春夏高、秋冬低”的特点，表明该类型的影响因素可能主要是太阳辐射、温度季节变化。此外，2022 年夏季O3出现陡增的趋势，表明除了太阳辐射的原因［11］外，还可能是本地挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOX）的排放量在变化，导致O3污染的前体物浓度升高，加重了O3污染，2022 年春季和秋季O3浓度增加明显，说明O3污染的时间在提前、持续时间在增加。

表2 2015—2022 年内江市O3 浓度季节统计 μg/m3

3.3 月度变化

从2015—2022 年内江市O3月浓度变化来看（见图2），变化趋势总体呈现双峰型，高浓度值主要分布在4—8 月，1—2 月和11—12 月浓度较低。其中，3—4 月O3超标率和O3－8 h 平均浓度同步上升，表明春季O3污染形势呈加重趋势。各年度O3－8 h浓度峰值主要集中在7—8 月。同时，O3超标率分布的时间跨度逐渐增大，凸显O3污染时间在持续上升，污染形势严峻。

图2 2015—2022 年内江市O3 浓度及超标率月度变化

3.4 日浓度频数变化分析

2015—2022 年内江市O3－8 h 浓度在不同区间频数统计结果（见图3）表明，O3－8 h 浓度主要分布在20～200 μg/m3之间，其中在60～100 μg/m3浓度区间出现的频率最高。2015—2022 年高浓度（大于160 μg/m3）区间出现的频次分别为11，16，15，19，17，19，20，36 次，整体呈现增加趋势，表明O3－8 h 浓度在不断地向高值移动，O3污染有不断加重的趋势。

图3 2015—2022 年内江市O3 日浓度出现频次分布

3.5 小时浓度变化趋势

对内江市O3小时数据进行分析（见图4），内江市O3小时浓度峰值出现在16：00，最低值出现在08：00，均无明显变化。其中2016 年O3小时峰值浓度最高，其次为2022 年。2015—2019 年O3小时浓度整体有下降趋势，2019—2022 年小时浓度整体呈现升高的趋势；对O3小时浓度逐刻进行秩相关性分析，均未出现显著性趋势，内江市O3小时浓度不存在显著变化。

图4 2015—2022 年内江市O3 小时浓度变化

3.6 Spearman 秩相关分析

3.6.1 Spearman 秩相关系数计算方法

Spearman 秩相关系数计算公式为：

式中，γs为Spearman 秩相关系数；n 为时间周期的数量，n≥5；Xj为周期j 按时间排序的序号，1≤Xj≤n；Yj为周期j 内污染物浓度按数值升序排序的序号，1≤Yj≤n。

3.6.2 Spearman 秩相关系数计算结果

按照公式（1）对2015—2022 年内江市O3污染情况进行统计，结果见表3。

表3 2015—2022 年内江市O3 污染情况统计

由表3 可知，内江市环境空气质量综合指数显著下降，环境空气质量明显改善，O3的年均浓度无显著性变化趋势，表明O3的整体污染水平无显著性变化，但O3首次为首要污染物的时间显著提前，O3单项指数和O3污染负荷均呈现显著性增加趋势。2022年O3污染负荷超过PM2.5，成为内江市的主要污染物，O3对内江市环境空气质量优良天数和环境空气质量整体水平的影响越来越显著。

2015—2022 年内江市O3超标情况统计结果见表4。

表4 2015—2022 年内江市O3 超标情况统计

由表4 可见，内江市超标总天数、首要污染物总天数、年超标天数有增加趋势，其中首要污染物出现的总天数先降后升，整体无显著性趋势；O3超标的天数、O3贡献的年超标天数、O3贡献的超标天数比例和O3为首要污染物的比例均呈现有统计学意义的显著性升高，O3为首要污染物的比例显著增加且在2022 年超过50%，成为内江市主要的首要污染物。

3.7 O3 污染对内江市空气质量的影响

2015—2022 年O3对内江市空气质量的影响变化见图5。

图5 2015—2022 年O3 对内江市空气质量的影响变化

从图5 可知，2015—2022 年PM2.5超标天数总体呈下降趋势，同时污染负荷也呈下降趋势；O3超标天数呈上升趋势，2022 年相比2015 年增加25 d，2022年出现最高值，污染负荷同步上升，相比2015 年上升9.8%，在2022 年首次超过PM2.5成为内江市的主要污染物，可见内江市影响空气质量的关键因子已经从PM2.5转变成O3。

4 结论

（1）2015—2022 年内江市O3－8 h 第90 百分位浓度呈现上升趋势，夏季O3浓度最高，冬季O3浓度最低，春季和秋季污染有加重的趋势，O3月变化总体呈现双峰型，最高值主要集中在7—8 月，O3超标率跨越的月份逐渐增加。

（2）2015—2022 年内江市O3首次为首要污染物时间、O3污染负荷、综合指数、O3超标天数、O3为首要污染物比例均呈显著性变化。

（3）内江市O3污染的敏感时段为4—5 月和7—8 月，高值集中在16：00。

（4）2015—2022 年内江市O3超标天数总体呈增加趋势，2022 年O3首次成为内江市主要污染物，成为影响内江市优良天数比率的关键因子。