极化3He系统核磁共振FID信号的激光探测

王昶沣，兰 阳，闫海洋，彭 梅，陈思宇

中子物理重点实验室，核物理与化学研究所，中国工程物理研究院，四川 绵阳 621900

引 言

近年来，极化3He 被广泛地应用于多个研究领域，例如在医学中用于实现对肺部高灵敏度的磁共振成像[1-4]；在基础物理研究中通过核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）方法用于超出粒子物理标准模型的新物理探测[5-7]；以及在中子散射中用作中子自旋过滤器（Neutron Spin Filter，NSF）极化/分析中子[8-13]．基于极化3He 的NSF 因其良好的性能被广泛应用于国内外的很多中子源．

自旋交换光泵浦（Spin Exchange Optical Pumping，SEOP）技术是常用的极化3He 的方法，这也是本文采用的极化方法．该方法通过光泵浦极化碱金属Rb 的价电子，碱金属原子再通过超精细相互作用将角动量传递给3He 原子核，实现3He 的极化．极化率是极化3He 系统的核心指标之一，通常可以采用绝热快速（Adiabatic Fast Passage，AFP）NMR 和电子顺磁共振（Electron Paramagnetic Resonance，EPR）相结合的技术测量3He 的绝对极化率，也可以通过自由感应衰减（Free Induction Decay，FID）NMR 信号测量其相对极化率，其中后者常用作3He 原子极化状态的实时监测方法．3He极化磁矩和Rb 极化磁矩的相互作用可以用偶极磁场表示，如(1)式：

通过FID NMR 技术探测3He 相对极化率时，FID 信号的幅值与极化率呈线性正相关．目前常见的探测方式为利用磁感应效应通过拾波线圈探测FID NMR 信号，其探测对象为经典偶极磁场．在中国绵阳研究堆（China Mianyang Research Reactor，CMRR）[14,15]的首个用于中子极化的极化3He系统采用拾波线圈的方法实现了极化率的实时监测[16]，其3He 极化率可以达到72.7%±0.4%[17]．这种探测方式结构简单、成本较低、对极化率的损失较小．但由于其探测的经典偶极磁场以31/r（r为气室中心到线圈的距离）的速率迅速衰减，同时探测信号强度受线圈直径和匝数等多种因素的影响，所以拾波线圈探测的信号较弱，信噪比较差．为了提高极化率测量精度，本文使用了一种激光探测法，这种探测方法常用于无自旋交换弛豫（Spin Exchange Relaxation Free，SERF）原子自旋陀螺仪，利用电子自旋和核自旋发生的强耦合效应来间接探测磁场[18,19]．据我们的有限了解，在极化3He 原子的FID 信号测量中尚未见相关探测方式的报道．激光探测法基于法拉第旋光效应，探测对象主要为Rb 和3He 之间的费米接触势．此方法的优势主要体现在两个方面：①不同原子之间的相互作用将导致一个费米接触增强因子，Rb 和3He 原子的增强因子约为6[20]，该因子增强了由(1)式第二项描述的费米接触势；②探测光与磁矩间的距离为0，探测到的相互作用更加明显．所以采用激光探测的FID 信号的信噪比有望优于拾波线圈．根据Cramer-Rao Lower Bound（CRLB）公式[21]：

其中Bδ为磁场误差，δf为频率误差，fBW为采样带宽，A/σ为探测系统的信噪比，T2为3He 的横向弛豫时间．由(2)式可知，信噪比越大，频率误差越小，磁场的探测精度越高．因此使用激光探测法的测量装置理论上可提高精密测量实验的灵敏度，后续该方法可被用于基于极化3He 的精密测量实验中，例如：在中子电偶极矩检测中[22]，3He 磁力仪实现了对10−14T 量级的弱磁场的探测；在地磁场的探测中[23]，3He 磁力仪的灵敏度可达20 pT/√Hz．此类实验均通过对3He FID NMR 信号的频率f的高精度测量实现对磁场B的精密测量．

本文在法拉第旋光效应的基础上搭建了一套极化率激光探测装置，该装置被应用在一套基于SEOP 方法的极化3He 系统上，实验结果表明该方法实现了对3He 原子相对极化率的测量．

1 实验部分

1.1 实验原理

本文使用的激光探测方法基于法拉第旋光效应：一束线偏振光可分解为左旋和右旋圆偏振光，当光传播方向上有电子极化时，极化电子对左右旋分量的折射率不同，从而引起光偏振面的旋转，即圆双折射效应．因此当探测光通过3He 气室后，由左旋和右旋圆偏振光组成的线偏振光的偏振面会发生偏转，并且该偏转角度与极化率呈正比．

3He 极化之后对外表现为一宏观磁矩[图1(a)]．通过在x轴方向施加一射频脉冲使偏离z轴方向一个较小的角度[图1(b)]，之后会绕z轴进动并逐渐恢复到初始状态[图1(c)、(d)]．宏观磁矩在x方向产生的震荡衰减磁矩可以表示为：

图1 激光探测方法示意图.(a) 3He 极化后的自旋方向朝向主磁场方向；(b)在垂直于主磁场方向施加一射频场使3He 偏离主磁场一个较小的角度；(c) 3He 自旋弛豫过程；(d)极化3He 恢复到初始状态Fig.1 Illustration of the laser detection method.(a) The polarized 3He has spin aligned to the direction of the main magnetic field; (b) An radiofrequency electromagnetic field is applied in a direction perpendicular to the main magnetic field to tip the spin of the 3He a small angle away from the main magnetic field; (c) The process of 3He spin relaxation; (d) The polarized 3He is back to its original status

上式中，α为宏观磁矩偏离主磁场方向的夹角，α的大小与施加射频的频率、振幅和脉冲时间有关；f为3He 拉莫尔进动频率；φ为进动的初始相位；T2为系统横向弛豫时间．

沿着气室的x轴方向入射一束偏离Rb 的D1 线的线偏振光，根据法拉第旋光效应，其偏转角会随着Rb 原子感受到的磁场的变化而变化．探测过程中宏观磁矩与3He 的极化率Px成正比，在探测光传播方向周期性变化，从而导致线偏振光的偏振面的偏转角随之周期变换．该线偏振光穿过气室后的偏振面偏转角度θ的大小与3He 的极化率成正比，可以表示为[24]：

其中，l为探测光在气室中的光程，Px为3He 的极化率，v为探测光的频率，vΔ表示频率为v的光在D1 线的吸收谱线宽（Full Width at Half Maximum，FWHM），v0为Rb 的D1 线的中心频率（也可以为Rb 的D2 线）．

1.2 实验装置

为了实现3He 的极化，作者及所在团队搭建了如图2所示的极化3He 装置[16]，该装置也是国内首个用于中子极化的装置．装置可分为四个子系统：光泵系统、加热系统、磁场环境和3He 极化率检测系统．装置的核心是一个圆柱形气室，由GE180 玻璃制成，其直径为6.5 cm、长为6 cm．气室中封装了约1.16 bar（1 bar = 105Pa）的3He 气体（常温）、50 mbar 的N2（缓冲气体）和少量（<0.1 mg）自然丰度的Rb．由于常温下Rb 原子为固态，因此实验时需要对气室进行加热使其变成Rb 蒸汽．加热炉由三层聚二醚酮（Polyether-ether-ketone，PEEK）材料制成，其四周有四个双层透明的熔融石英玻璃，该玻璃对794.7 nm 激光的透过率为99.9%．气室放置于加热炉中心，使用热的压缩空气将其缓慢加热到170 ℃．加热炉的升温过程由自制温控箱控制，温度精度为0.1 ℃．主磁场线圈为方形四线圈构型的Merrit 线圈，该线圈可以沿z轴方向提供一个强度约为16 G（1 G = 10−4T）的恒定磁场，对应的3He 原子核的拉莫尔进动频率为52 kHz．本文采用半导体二极管阵列式激光器沿z轴方向提供波长为794.7 nm、线宽为0.15 nm、功率为100 W 的圆偏振光泵浦Rb 的D1 线，然后被极化的Rb 原子通过超精细相互作用将其电子的自旋传递给3He 原子核，从而实现3He 的极化．

图2 极化3He 装置Fig.2 The experimental setup of polarized 3He system

为验证本文所提的激光检测方法的有效性，选择了与拾波线圈测量方法进行对比．拾波线圈是一种可以实时监测3He 原子相对极化率的方法：一对拾波线圈沿x轴置于气室的两侧，其平均半径为5.2 cm、电阻值为614.4 Ω．该方法由于易于实现而被广泛使用，但其信噪比受到线圈参数、与气室的距离等多因素的影响，优化工作比较困难．

本文使用的激光探测方法使用一束线偏振光沿x轴经过气室从而探测FID NMR 信号，其探测光路如图3所示．分布布拉格反射镜（Distributed Bragg Reflector，DBR）激光器（Probe laser）沿x轴方向提供了一束功率为50 mW 的线偏振光，经非球面透镜（Lens，焦距f= 6 mm）准直后变成一束平行光．光路中的光隔离器（Optical Isolator）是为了防止其他杂散光反射从而影响激光的稳定性．光隔离器后分别是半波片和偏振分束镜（Polarizing Beam Splitter，PBS），它们组合使用可以对入射进气室的激光能量进行调节，同时在偏振分束镜之后加入了激光振幅稳定器（Laser Amplitude Stabilizer）可将激光器的功率稳定至±0.001 mW．激光经半波片调节偏振方向后进入气室．经过气室后的激光经PBS 分解成偏振态相互垂直的两束线偏振光，用平衡探测器（Balanced Detector）的两个光敏面分别将两束光信号直接转化为电信号，最后使用数据采集卡（Data Acquisition，DAQ）采集电信号到计算机内部进行处理．

图3 实验装置示意图Fig.3 Schematic diagram of the experimental setup

为了对结果进行对比，本文同时采用了拾波线圈探测和激光探测FID NMR 信号的方法，其中拾波线圈既作为发射线圈，也作为接收线圈，实验装置如图4所示．

图4 FID NMR 系统实物图Fig.4 The designed FID NMR system

1.3 实验过程

控制系统通过DAQ 给拾波线圈发送振幅为2.5 V、频率f为52.23 kHz、脉冲宽度为2.5 ms 的射频脉冲，方向为x轴方向，之后再通过DAQ 同时采集拾波线圈和平衡探测器得到的FID 原始数据．由于系统中存在各类电子噪声，为了得到高频小信号，本文采用相敏检测方法对FID 原始数据进行处理．

FID 信号可表示为：

其中信号振幅A与3He 极化率成正比，f0为信号频率，φ为相位，T2为横向弛豫时间．但实际上该信号幅值很小，很容易受到其它电子噪声的干扰，因此可将(5)式重新表示为：

其中N0表示系统噪声，现使用一对正交的参考信号与上式相乘，将被测信号的频率搬移至（f0−f）和（f0+f）处，此处f为参考信号频率，本文选取三角函数作为参考信号．

然后对数据进行积分实现信号提取：

其中N是被积信号周期的个数，T表示被积信号的周期．从(7)和(8)式可以看出，原信号与参考信号相乘之后，系统噪声的频谱也被搬移至f处，(9)式和(10)式表示的积分相当于对数据进行了低通滤波处理，滤除掉信号中的高频成分，仅留下差频部分，以此达到提取小信号的目的．本文使用了一个4 阶巴特沃斯滤波器滤除高频成分和噪声成分，最后得到差频信号，并采用(5)式对FID NMR 信号进行拟合．

2 结果与讨论

最终得到的拾波线圈和激光探测方法的输出信号的x分量分别如图5所示．拾波线圈探测的FID NMR 信号的初始振幅为88.180±0.64 μV，频率为149.670±0.036 Hz，横向弛豫时间T2为49.29±0.51 ms；激光探测的FID NMR 信号的初始振幅为1.370±0.007 mV，频率为151.923±0.024 Hz，横向弛豫时间T2为74.02±0.82 ms．

图5 (a)拾波线圈探测的FID NMR 信号，蓝色表示拾波线圈采集到的信号（放大倍数为100 倍），红色表示拟合曲线；(b)激光探测的FID NMR 信号，蓝色表示平衡探测器采集到的信号，红色表示拟合曲线Fig.5 (a) FID NMR signal acquired with pickup coil, the blue represents the signal collected by the pickup coil (the magnification is 100 times), and the red represents the fitting curve; (b) FID NMR signal acquired with laser detection method, the blue represents the signal collected by the balanced detector, and the red represents the fitting curve

从探测结果可以发现：（1）利用拾波线圈和激光同时探测FID NMR 信号，激光探测得到的FID NMR 信号具有更长的横向弛豫时间T2．这是因为T2主要与气室、压力、主磁场梯度等因素有关．使用拾波线圈探测的是整个气室宏观磁场的平均值，而激光探测的是探测光路上的平均磁场，探测光路上的磁场梯度小于整个气室的磁场梯度，所以激光探测的T2更长；（2）从拟合数据中还可以得到拾波线圈探测的频率为149.670±0.036 Hz，激光探测的频率为151.923±0.024 Hz．造成频差的原因可能有以下三点：①激光探测的磁场为费米接触式，对于球形气室，经典偶极磁场在气室中产生的磁场为0，但是在一般形状的气室中，经典偶极磁场在气室中的贡献不为0，由此导致激光探测的信号中存在经典偶极磁场的贡献；②拾波线圈探测的是整个3He 气室宏观磁场的平均值，探测的信号与线圈的几何形状、共振性质（电阻，感抗）、以及与气室远近（相对几何位置）有关，而激光探测的是探测光路上平均的磁场；③主磁场的不均匀性．

在频域下对FID NMR 信号进行信噪比分析（图6），图中红色虚线部分用于计算噪声．可以得到拾波线圈探测的信噪比为24.75，激光探测的信噪比为50.98．激光探测的信噪比约是拾波线圈的2 倍，这是因为拾波线圈探测的是整个气室宏观磁场的平均值，而探测光探测的是探测光路上Rb的磁场．探测光的直径为4 mm，气室直径为65 mm，相当于探测光只与气室中少量的Rb 原子相互作用，因此当增加探测光光束直径，光探测的信噪比有望进一步提高．

图6 (a)拾波线圈探测的FID NMR 信号频谱图；(b)激光探测的FID NMR 信号频谱图．图中红色虚线的部分用于计算噪声Fig.6 (a) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with pickup coil; (b) Power spectrum density of FID NMR signal acquired with laser detection method.The red dotted lines in the figures are used for calculating the noise

3 结论

本文对激光探测FID NMR 信号的原理进行了简要的介绍，并基于极化3He 系统搭建了一套极化率激光探测装置．最后对拾波线圈和激光探测FID NMR 信号进行了理论和实验上的比较，激光探测法的信噪比更高、3He 极化率测量更精确．激光探测法探测的FID NMR 信号也具有更长的横向弛豫时间T2，为之后的精密测量做下了铺垫．为了进一步优化激光探测装置，提高光探测的信噪比，可以采用提高加热炉的温度或对探测光进行扩束以增加与探测光相互作用的Rb 原子数的方式．

利益冲突

无