D 型光纤与微管耦合的微流控折射率传感器*

张伟 万静 蒙列 罗曜伟 郭明瑞

(南京邮电大学电子与光学工程学院和柔性电子(未来技术)学院,南京 210023)

基于D 型光纤与回音壁模式的微管谐振腔耦合,结合微流控技术,本文提出一种折射率传感器,其中耦合区采用全封装方式.此传感器所需液体样本很少(约5 nL),不易碎,抗环境干扰能力、可移植性和重复性优于一般光纤与微腔耦合的传感器.通过数值仿真,研究了微流控微管谐振腔的谐振特性,并分析了折射率传感的性能.研究结果表明,管壁厚度和液体折射率对传感性能影响比较大,谐振波长漂移量与液体折射率有良好的线性关系,折射率灵敏度高(510.5-852.7 nm/RIU),Q 值可达5.53×104,探测极限可达2.11×10-6.

1 引言

液体的折射率与液体的浓度、成分、黏度、纯度以及环境温度、压力等密切相关.各类光学传感器主要基于折射率传感,已广泛应用于工业、环保、化学、生物、医药、光通信等领域的各种检测中.相比其他折射率传感器,光纤折射率传感器具有结构紧凑、体积小、灵敏度髙、抗电磁干扰能力强、可远程操作等优点.

众多光纤折射率传感器中,近十几年来,光纤与回音壁模式(whispering gallery mode,WGM)微腔[1-3]耦合的传感器因耦合效率高、成本低、测量精度高而受到越来越多的关注,应用包括折射率[4-6]、温度[7]、磁场[8]、生物传感[9]等.其中锥形光纤与微腔耦合的传感器最常见,但是锥形光纤腰锥直径仅1-2 µm,易碎.此外,锥形光纤与微腔开放式耦合易受环境污染,且耦合距离不稳定,会改变耦合条件或降低耦合效率.2011 年,Yan 等[10]提出点封装法,将锥形光纤与微球耦合,品质因子Q值达107级别.2019 年Zhang 等[11]实现点封装法的锥形光纤与微球耦合的折射率传感器,其灵敏度为20.49 nm/RIU,检测极限为4.3×10-4.点封装法使耦合距离稳定,但是开放式耦合易受环境干扰.2013 年Monifi 等[12]提出全封装的实心微环与锥形光纤耦合的温度传感器,Q值也达107级别.全封装法提供了耦合稳定性,避免环境干扰(如污染物、振动等),可移植,可重复操作.然而,即便采用点封装或全封装方式,锥形光纤在加工和组装时仍然易碎.D 型光纤(D-type optical fiber,DTOF)又称侧抛光纤(side-polished fiber),一侧包层抛去,纤芯半露,另一部分纤芯仍植于包层中,因而相比锥形光纤不易碎.2013 年Duduś等[13]报道了一种D 型光纤沉浸于待测液体中并运用马赫-曾德尔(MZI)干涉法的折射率传感器,波长偏移量和折射率变化不具线性关系,且波长漂移量相比折射率变化很小.我们没有查到有关D 型光纤与微腔耦合的传感器报道.

常见的WGM 光学微腔有微球、微环、微管等.相比固体实心微腔,空心微腔可以充液体,能够实现液体样本传送通道与谐振腔合二为一.现代微流控光学可以提供微腔中液体输入、输出与替换技术,构建微流控光学传感系统,并且所需液体样本量少.集微流控光学与WGM 谐振腔卓越性能一体的传感器具有潜在的良好发展前景.万洪丹等[14]报道的锥形光纤与微管耦合的微流控生物传感器对应折射率灵敏度是23.36 nm/RIU,没有封装.

本文提出一种基于D 型光纤与微管谐振腔耦合的微流控折射率传感器,采用全封装方式,集微流控光学与WGM 谐振腔卓越性能一体.此折射率传感器所需液体样本量很少(约5 nL),不易碎,其鲁棒性、抗环境干扰能力、可移植性和可重复性优于一般光纤与微腔耦合的传感器,波长漂移量与液体样本折射率变化具有良好的线性关系,且折射率灵敏度高(510.5-852.7 nm/RIU).

2 结构与理论

如图1(a),D 型光纤与微管耦合的微流控折射率传感器主要由三部分组成: D 型光纤、微流控微管谐振腔、低折射率封装介质.其中D 型光纤采用标准单模光纤侧面半抛光成D 型,一侧去包层后,半露的纤芯由两端向中间逐渐抛光变细,纤芯中间最细段厚度d1=1.5 µm,长l1=100 µm,纤芯两端直径d2=8.3 µm,抛光区总长l2=700 µm,过渡区成半拉锥状.低折射率封装介质采用UV 固化剂,折射率为1.315.微管由中空的石英管制作,折射率为1.4446,内径r1=49 µm,外径r2=50 µm,壁厚d=1 µm.微管与D 型光纤的耦合距离d0=0.1 µm.微管内通过微流控技术输入、输出或更换液体.液体折射率设为n1,耦合区所需液体样本约5 nL.

图1 D 型光纤与微管耦合的微流控折射率传感器(a)结构;(b)微管内WGM 谐振光谱Fig.1.Microfluidic refractive index sensor based on D-type fiber and microtube coupling:(a)Structure;(b)WGM resonance spectrum in the microtube.

D 型光纤与微管耦合的微流控折射率传感器制作过程分为四大步骤.第一步,D 型光纤的制作[15-17].选取一根单模光纤,使用飞秒激光微加工的方法制作D 型光纤(侧抛光纤).在抛光区,先抛去光纤一侧的包层成传统D 型光纤,然后将半露的光纤芯由两端向中间逐渐抛光变细,至中间细纤芯的厚度为1.5 µm,长度为100 µm,两端过渡区纤芯呈半拉锥形状.第二步,薄壁微管的制作[18,19].首先,选取一根直径为100 mm 的中空石英微管,利用光纤拉丝塔的炉腔进行拉伸,至微管的直径到200 µm,然后,使用融合和拉伸技术进一步减小微管的直径.这种方法确保微管外表面的最佳光纤质量,避免使用化学刻蚀所造成的损耗.第三步,调节耦合距离.将制备好的D 型光纤和微管置于多维移动平台上,调整高精度光学显微镜的焦距和放大倍数,清晰地看到D 型光纤与微管.调整多维移动平台,达到所需耦合距离d0,同时保持微管的纵向与D 型光纤纵向垂直,并与光纤抛光面平行.第四步,使用UV 固化剂对微管-D 型光纤耦合区封装.将UV 固化剂滴满整个耦合区,同时进一步优化耦合距离,具体方法与上述第三步相同,再用紫外(UV)灯照射,使其完全固化.最后,通过微流控技术给微管中注入待测液体.

在D 型光纤与微管耦合区,入射光中那些波长满足微腔谐振条件的光以倏逝波耦合方式从D 型光纤进入微管谐振腔中,以回音壁模式在腔内形成稳定的振荡.结果使得光纤输出端的光谱中对应这些谐振波长处表现为强吸收,呈现凹陷峰.

回音壁模式通常形成于支持光循环的对称微腔中,如微环、微管、微球等,可显著增加光与物质相互作用的长度[20].回音壁模式谐振条件为

其中L=2πr2为谐振腔的周长;m为角模式数;λres为谐振波长;neff为谐振腔的有效折射率.neff表达式如下:

其中n1,n2和n3分别表示管芯内液体、管壁和周围介质的折射率;a1和a3分别是管芯和微管外围分布的光能量比例.

本文中的无源微腔内不存在自由电荷和传导电流,对应的Maxwell 方程如下:

由此可得无源介质波动方程:

对于轴向对称的微腔,柱坐标系(r,θ,z)下的折射率分布与θ无关,仅依赖于半径r.垂直于微管z轴横向激发 WGM 时,电磁场 TE 模在微管中的电场只有径向分量Er和轴向分量Eθ,由Maxwell方程可得[21]

其中ε0为真空中的介电常数,εr为介质中的介电常数.Hz分布如下[22]:

其中 Jm(·)是第一类 Bessel 函数; Nm(·)是第二类Bessel 函数;是第一类 Hankel 函数,k为波数,r1和r2分别表示薄壁微管的内径和外径.利用r1和r2两界面处的边界连续条件:

可得

进一步联立得到

根据上述公式可得到微管谐振腔内的WGM分布.其中,WGM 模式的角模式数m由(1)式和(2)式确定,径向模式数l由(15)式确定.对于选定的m,由(15)式可以计算出一系列k,分别对应不同的径向模式数l,相应的模式表示为.

根据以上理论,当管芯中液体折射率n1发生变化时,谐振腔的有效折射率neff随之变化,则各本征模谐振波长也随之发生偏移.根据输出光谱中各谐振波长的偏移量,可以测量液体折射率的变化.设谐振波长随管芯液体折射率变化而发生的偏移量为 Δλ,则折射率传感器的灵敏度S为

除灵敏度外,Q值和探测极限(DL)也是传感器的重要性能参数.由谐振波长λres和半高线宽(FWHM)可得Q值[23]为

探测极限[24]为

其中σ是线宽的标准差,通常取线宽的1/50.

3 分析与讨论

基于前面理论和时域有限差分法仿真软件FDTD Solutions,本节研究和讨论了D 型光纤与微管耦合的微流控折射率传感器的谐振特性与传感性能.

使用FDTD Solutions 仿真软件进行仿真时,网格的精细度为3,边界条件为理想匹配层(PML),空间背景折射率为1;光源为1520-1580 nm 波长范围的高斯激光,入射光功率为1 mW.

传感器的性能(如:Q值、探测极限、灵敏度等)主要取决于微管的直径、壁厚、折射率和管芯液体的折射率以及微管外封装介质的折射率.本文采用折射率为1.4446 的中空石英微管,封装介质的折射率为1.315.如果管芯中液体折射率n1小于1.4446(如: 1.330),那么,如图2(b)所示,大部分光能量被束缚在微管壁中,管芯中分布能量很少,光与管芯中待测液体的相互作用很弱.因而,液体折射率灵敏度低(89.5 nm/RIU),Q值低(939.59).如果管芯液体的折射率n1大于微管壁的折射率n2,则较多的光分布于管芯液体中,可提高传感器的灵敏度等性能.又由于大多数液体的折射率小于1.700,故本文选取1.450,1.500 和1.700 附近三段折射率区间进行折射率传感分析.

图2 管芯液体折射率n1 为1.330 时的传感特性(a)输出光谱,其中右上角是谐振波长λres 为1550.33 nm 时对应的半高线宽(FWHM)和Q 值;(b)微管谐振腔中光场径向分布,其中两条虚线所夹空间为微管壁;(c)折射率灵敏度曲线Fig.2.Sensing characteristics under the liquid refractive index n1 of 1.330:(a)Output spectrum,where there is the FWHM and Q-factor of the resonant wavelength(λres)of 1550.33 nm at the top-right corner;(b)radial distribution of optical field in the microtube resonator,and the space between two dotted lines is the microtube wall;(c)curve of the refractive index sensitivity.

图3 是液体折射率n1在1.450 附近对应不同微管壁厚度的输出光谱.表1 列出了液体折射率n1在1.450 和1.500 附近对应不同微管壁厚度的传感器性能.由图3 和表1 可见,随着微管壁厚度由1.5 µm 减小到1 µm,折射率n1在1.450 附近的灵敏度由238.3 nm/RIU 增加到805.2 nm/RIU,Q值由2.42×103增加到3.86×103.折射率n1在1.500附近的灵敏度和Q值也相应增加.结果显示,微管壁越薄,传感器的折射率灵敏度和Q值越大.但是,管壁越薄对加工工艺要求越高.综合考虑,本文管壁厚度选为1 µm.

图3 微管壁厚度不同时的输出光谱,其中右上角是待测液体折射率n1 为1.450-1.458 时的灵敏度曲线,图(a)-(c)对应的微管壁厚度分别为(a)1.5 µm;(b)1 µm;(c)0.5 µmFig.3.Output spectra corresponding to different microtube-wall thicknesses,where there is the sensitivity curve corresponding to the liquid refractive index n1 of 1.450-1.458 at the top-right corner,and the microtube-wall thickness is(a)1.5 µm,(b)1 µm,(c)0.5 µm.

表1 不同微管壁厚度的传感器性能Table 1.Sensor properties of different microtubewall thicknesses.

微管谐振腔中径向光场分布和D 型光纤后端输出光谱如图4 和图5 所示.当微管芯液体折射率在1.450-1.700 区间时,微管谐振腔可以达到临界耦合状态,且在折射率传感过程中耦合率保持在98%以上,如图5 所示.表2 列出了传感器的输出特性.同一液体折射率下,越短的谐振波长,对应的半高线宽(FWHM)和相邻谐振峰之间的自由光谱范围(FSR)越小,而Q值则越大.随着液体折射率n1增大,FWHM 和FSR 减小,而Q值增大.当液体折射率n1为1.700 时,Q值为5.53×104.谐振模式与微管壁厚度、管壁及其内外的折射率有关.随着管芯液体折射率n1增大,管芯中分布的光能量逐渐增加,如图4 所示,使光与微管中液体的相互作用增强.同时,随着管芯液体折射率n1增大,微管谐振腔中激发的模式数增多,出现更高阶径向模式,如图5 所示.当管芯液体折射率n1为1.450时,可激发2 阶径向模式.当液体折射率n1为1.500时,激发了3 阶径向模式.当液体折射率n1为1.700时,最高径向模式是8 阶.

图5 液体折射率不同时的输出光谱,其中液体折射率n1 是(a)1.450,(b)1.500,(c)1.700Fig.5.Output spectra corresponding to different liquid refractive indices,where the liquid refractive index n1 is(a)1.450,(b)1.500,(c)1.700.

表2 传感器的输出特性Table 2.Output characteristics of the sensor.

图4 微管谐振腔中光场分布图,其中液体折射率n1 是(a),(b)1.450;(c),(d)1.500;(e),(f)1.700Fig.4.Distribution of optical field in the microtube resonantor,where the liquid refractive index n1 is:(a),(b)1.450;(c),(d)1.500;(e),(f)1.700.

如图6(a)、图6(c)和图6(e)所示,随着微管中待测液体的折射率n1增大,输出光谱中谐振波长向波长较长的方向红移.图6(b)、图6(d)和图6(f)为1540-1560 nm 波段三个相邻谐振波长随折射率n1变化的位移关系,谐振波长漂移量随液体折射率变化成线性关系,且线性度很高(R2≈1).当待测液体折射率n1在1.450-1.458 区间时,三个谐振模(图中凹陷峰)对应的折射率灵敏度分别为510.5 nm/RIU,513.5 nm/RIU 和515.3 nm/RIU;n1在1.500-1.504 区间时,三个谐振模对应的折射率灵敏度分别为813.1 nm/RIU,815.6 nm/RIU和818.3 nm/RIU;n1在1.696-1.700 区间时,三个谐振模对应折射率灵敏度分别为848.2 nm/RIU,850.4 nm/RIU 和852.7 nm/RIU.

如图6(b)、图6(d)和图6(f),同一折射率区间,谐振模的角模式数m越小,对应灵敏度越大.例如图6(b)中模对应的灵敏度:S3＞S2＞S1.这是因为当折射率变化很小时,灵敏度S=Δλ/Δn=L/m,因而角模式数m越小,灵敏度越大.此外,液体折射率n1在1.500 区间段的灵敏度比在1.450 区间段的灵敏度提高了约58.8%,而在1.700 区间段的灵敏度比在1.500区间段的仅仅提高约4.3%.随着液体折射率n1增大,折射率灵敏度增速逐渐变缓慢.主要原因在于:由前面理论公式(1)、(2)和(19)可知,管芯液体中光能量占比越大,待测液体折射率的变化对有效折射率的影响比重越大,从而折射率灵敏度越高.如图4 所示,液体折射率越大,管芯中分布的光能量越多.液体折射率n1分别为1.450,1.500,1.700时管芯中光能量占比分别为48.8%,76.2%,93.3%.因而,随着折射率n1增大,灵敏度提高.然而,折射率n1为1.500 时管芯中已分布了大部分光能量(76.2%),当折射率n1继续增大时,管芯中光能量占比增长变缓,故灵敏度随之增速变缓.

图6 折射率传感器的输出光谱(a),(c),(e)和灵敏度曲线(b),(d),(f)Fig.6.Output spectra(a),(c),(e)and sensitivity curves(b),(d),(f)of the refractive index sensor.

表3 显示了优化结构参数后传感器在三个液体折射率区间的性能.除了Q值、灵敏度外,探测极限也是传感器的重要性能参数,它表示传感器可以检测到的最小折射率变化.较小的探测极限值意味着传感器具有更好的性能.如表3,随着液体折射率n1增大,探测极限值变小.在液体折射率n1为1.700 时,探测极限约为2.11×10-6.

4 结论

本文提出一种基于D 型光纤与回音壁模式微管谐振腔耦合的微流控折射率传感器,其中,耦合区采用全封装方式.它可以用于折射率大于1.4446的液体折射率传感,液体采样量很少(约5 nL).所提折射率传感器集微流控光学与WGM 谐振腔卓越性能于一体,并且解决了常见锥形光纤与微腔耦合时易碎的问题,其鲁棒性、抗环境干扰能力、可移植性和重复性优于一般光纤与微腔耦合的传感器.结构优化后,通过微管WGM 谐振特性和折射率传感影响因素的研究,发现D 型光纤与微管谐振腔可以达到临界耦合(＞98%),管壁厚度和液体折射率对传感性能影响比较大.还讨论了灵敏度随液体折射率的变化规律.谐振波长漂移量与液体折射率有良好的线性关系.传感器的折射率灵敏度高(510.5-852.7 nm/RIU),Q值可达5.53×104,探测极限可达2.11×10-6.所提传感器不仅可用于折射率传感,还可应用于温度/压力传感、生物分子/化学检测、滤波器和激光器等,具有潜在的良好发展前景.