基于μCT表征的SLM成形GH3536高温合金缺陷特征

高祥熙，杨平华，乔海燕，张 帅

(1 中国航发北京航空材料研究院，北京 100095；2 航空材料检测与评价北京市重点实验室，北京 100095；3 中国航空发动机集团 材料检测与评价重点实验室，北京 100095)

GH3536合金作为一种经铬和钼元素固溶强化的铁含量较高的镍基高温合金，具有优异的抗氧化、抗热腐蚀以及高温组织稳定性，可在900 ℃以下的高温环境中长期工作，短时工作温度达到1080 ℃，适用于制造航空发动机的燃烧室部件和其他耐高温零部件[1]。但是，该合金熔点高、难变形、易开裂和难切削，导致传统制造工艺的加工周期长、能耗高、模具/刀具损耗快等，而采用基于离散—分层—叠加原理的激光选区熔化(selective laser melting，SLM)技术可以直接获得任意复杂形状、精度高和表面质量好的零部件，并且节省原材料、缩短加工周期，较好地解决了上述难题，应用激光选区熔化技术制造高温合金零部件已成为制造业研究的热点之一[2-5]。

目前，SLM技术在TC4钛合金、316L不锈钢、AlSi10Mg铝合金和IN718高温合金等材料方面的研究较为广泛，制造的铰链支架、燃油喷嘴和热交换器等零部件已经在航空航天领域获得了应用[6-9]。国外对成形工艺、热处理、表面质量、缺陷特征及力学性能等基础应用研究较为成熟，而国内在成形设备、制造工艺、过程控制及工艺稳定性等方面取得显著进展[10-11]。SLM技术自身存在着局限性，在成形过程中粉末质量、真空度、工艺参数和后处理等都会对成形零件的质量产生影响，导致零件中形成“致命”缺陷，降低了零件的力学性能[12-15]。有研究者[16-17]在SLM成形GH3536合金中发现了气孔、裂纹等，并且通过调整工艺参数改变了试样致密度，这表明工艺参数优化对改善成形质量至关重要；但是，单纯的工艺参数优化并不能完全消除缺陷，还需要通过后处理工艺(例如热等静压)进一步改善零件质量[18]。此外，SLM成形合金的微观组织也与成形工艺相关，调整工艺参数将改变材料的整体力学性能水平，有研究表明[19]SLM成形GH3536合金中形成了沿着沉积方向近似外延生长的柱状晶，导致了力学性能表现出一定的各向异性，虽然力学性能由微观组织决定，但也受到了熔池形貌的影响[16]。

将SLM成形合金力学性能与缺陷之间的关系作为研究重点，其中合金的孔隙率可采用排水法测量，但该方法测量精度低；缺陷特征可通过金相或试样断口观察，这种截面观察只能获得缺陷的二维形貌；工业CT技术具有分辨率与测量精确高以及可实现三维成像等优势，已经在SLM成形合金的孔隙率和缺陷分析中获得应用[20-21]，但是该技术对SLM成形GH3536合金的缺陷特征分析较少。考虑到GH3536合金粉末特性及SLM成形工艺的特殊性，仅仅通过二维截面的局部观察并不能全面、准确地获得缺陷特征及其变化规律，而应用工业CT技术获得缺陷的三维特征有利于后续建立缺陷与力学性能的定量关系；另外，熔池特征与缺陷的形成也存在一定的关系，需要对不同工艺参数下的熔池形貌开展研究。本工作采用SLM技术，通过选择激光功率和扫描速度的参数组合制备GH3536高温合金试样，基于工业CT获得的三维重建数据分析试样中的缺陷特征，同时采用光学显微镜和扫描电镜观察微观组织，获得缺陷特征与熔池形貌之间的关系。

1 实验过程与方法

1.1 成形材料及工艺

实验材料为气雾化GH3536粉末，根据激光衍射法(GB/T 19077—2016)测定的粉末粒经范围为21.4 ～53.8 μm (D10～D90)，其中中值粒径为43.0 μm (D50)，满足高斯分布；金属粉末流动性良好，根据标准(GB/T 1482—2010)获得的测定值为17 s/50 g；粉末的化学成分见表1。

表1 GH3536粉末的化学成分(质量分数/%)Table 1 Chemical compositions of GH3536 powder (mass fraction/%)

实验设备为易加三维公司的SLM系统，该系统具备400 W光纤激光器，激光波长为1064 nm，可提供高稳定性和高质量的激光光源。表2为六组不同的激光功率(P)和扫描速度(v)参数组合，其余工艺参数保持不变，其中扫描间距(s)为0.11 mm，铺层厚度(h)为0.04 mm，光斑直径(φ)为0.1 mm，根据Simchi等[22]提出的模型计算体积能量密度(volume energy density, VED)。扫描策略为之字形逐行扫描，相邻层间偏转角度为67°，每层扫描完成后采用单独工艺进行轮廓扫描。

表2 SLM成形工艺参数Table 2 Process parameters in the SLM procedure

图1(a)为不同参数组合所成形的GH3536试样，尺寸为26 mm (X)×30 mm (Y)×25 mm (Z)，其中XY面平行基板平面，Z为堆积方向。由于试样尺寸较大，所选用工业CT系统的射线能量难以穿透(可穿透高温合金最大尺寸约为15 mm)，分别在每个试样上采用线切割电火花加工(wire-cut electrical discharge machining, WEDM)尺寸为5 mm (X)×5 mm (Y)×25 mm (Z)的小型长方体试样以满足工业CT检测要求，见图1(b)。

图1 SLM成形GH3536试样及工业CT检测示意图(a)GH3536试样；(b)线切割小型试样的工业CT检测Fig.1 SLM GH3536 samples and schematic diagram of industry CT testing(a)GH3536 samples;(b)wire-cut small specimens detected by industry CT system

1.2 工业CT检测

实验设备选用m300型工业CT系统，该系统具有优异的空间分辨率(>50 LP/mm)和密度分辨率(优于0.3%)，其中纳米管最大管电压为180 kV，最小焦点尺寸为5 μm，探测器矩阵为2000×2000，每个探测器晶体尺寸为200 μm。本研究选用120 kV管电压和100 μA电流，紧贴X射线源放置1 mm厚铜片以减小射束硬化。试样放置在载物台中心，并靠近射线源，此时试样与射线源和探测器的距离分别为20 mm和780 mm，通过局部放大实现高灵敏度检测(5 μm/pixel)；X射线穿透试样后通过载物台的360°旋转在探测器上获得一系列放大的二维投影图像(图1(b))，投影幅数为1000，每间隔0.36°采集一幅图像，每幅图像的采集时间为0.5 s。采用系统软件进行数据重建，利用旋转中心矫正和射束硬化矫正改善图像质量，获得低噪声水平的三维图像。

1.3 数据分析

图2(a)为轮廓扫描后试样近表面(距表面0.1～0.2 mm)的线性缺陷，这种由表面工艺引入的近表面缺陷将影响缺陷评价的准确性。因此，在数据分析时建立感兴趣区域(region of interesting, ROI)，只统计分析试样内部的缺陷特征，消除粗糙表面和近表面缺陷的影响，见图2(b)。

图2 试样近表面线性缺陷(a)和感兴趣区域(b)Fig.2 Linear defects near the surface of samples (a) and region of interesting (b)

采用Avizo软件进行重建数据的预处理和缺陷的统计分析，首先通过软件中交互式阈值分割功能(interactive threshold)对感兴趣区域进行二值化(材料赋值为1，缺陷赋值为0)，利用闭合处理功能(closing)闭合二值化图像中小于3个像素的缺陷，消除图像噪声及伪影干扰；其次，采用预处理后的重建数据计算试样的三维体积孔隙率和二维面积孔隙率，采用球度(fsphericity)和长宽比(faspect)两个参数表征缺陷的形貌，采用各向异性值(fanisotropy)表征缺陷的方向性，同时分析沿堆积方向上缺陷数量的变化；最后，结合成形工艺和分析结果对缺陷进行分类。

1.4 金相组织观察

在每个小型试样上截取尺寸为5 mm (X)×5 mm (Y)×7 mm (Z)的试样，按照标准样品准备方法进行镶样(Citopress-30型镶样机)、抛光(SAPHIR 550型抛光机)及腐蚀(腐蚀剂CuSO4∶HCl∶H2O=10 g∶50 mL∶50 mL，时间10 s)，采用酒精清洗、烘干制备金相试样。采用光学显微镜(Leica GX_51)和扫描电镜(NanoSEM 450)观察试样XY面中解剖缺陷和熔池形貌。

2 结果与分析

2.1 缺陷的三维特征

图3为SLM成形GH3536试样(1#～6#)的重建数据分析结果，其中第一行为不同成形工艺试样中缺陷(被渲染成蓝色)的三维分布，第二行为试样中垂直Z向的典型CT切片。由图可知，不同参数组合成形的试样中都含有缺陷，且彼此之间缺陷数量差异较大，表明通过控制工艺参数可以获得不同致密度的试样；5#试样含有微量且随机分布的规则气孔，其形成与成形材料中存在一定比例的空心粉(≤0.1%)有关，此外，SLM成形过程中较高的冷却速率(103～107K/s)导致熔池中溶解的气体未及时逸出，也可能导致气孔的形成[23]；1#和2#试样的缺陷数量明显多于5#，出现了不规则、尺寸较大的孔洞，有些孔洞呈线性排列，这与工艺参数选择不当带来的熔池溅射效应、熔合不良等有关；3#,4#和6#试样的情况进一步恶化，缺陷数量不仅大幅度增加，还出现了更加不规则孔洞，在CT切片上线性孔洞呈一定规律排列成层状，这是由于试样整体熔合不良而导致材料未形成致密的冶金结合[24-25]，此外，试样中还含有极不规则、尺寸更大的未熔合(lack of fusion, LOF)。

实验采用单一变量法分别分析激光功率和扫描速度与成形质量的关系。由1#～4#试样可知，随着激光功率的减小(335 W→185 W)，试样中缺陷数量先减少再迅速增加，存在极值点，表明在成形过程中存在最优的激光功率值，但在2#试样中仍然存在线性孔洞，该类缺陷偶然出现在某一堆积层的扫描行内，这可能与扫描过程中某一行粉末熔化出现波动有关；值得注意的是，当激光功率大于最优值时，熔池温度升高、溅射效应增强，导致这种波动概率增加而形成较多的线性孔洞，但当激光功率小于最优值时，熔池温度不能使粉末充分熔化，导致整个试样中充满了层状孔洞，成形质量随着激光功率的减小逐渐恶化；由6#,2#和5#试样可知，随着扫描速度的减小(1700 mm/s→800 mm/s)，试样中缺陷数量迅速减少，表明成形质量对扫描速度较为敏感，适当选择较低的扫描速度有利于快速提高试样质量。但有研究表明[26]，过低的扫描速度导致熔池温度升高，使低熔点成分粉末或杂质发生汽化，甚至产生高温等离子体，最后在反应中未及时排出，降低了试样的致密度，严重时在试样边缘甚至出现翘曲现象。因此，激光功率与扫描速度的参数匹配对成形质量至关重要，除了控制形貌不规则的孔洞和未熔合外，还可以减少缺陷数量，只是不能完全消除气孔。

图4为试样中三维体积孔隙率与体积能量密度的关系。结合图3可知，不同工艺参数所成形的试样孔隙率差异较大，其范围约为0.00124%～0.325%(最大相差约262倍)；当孔隙率略大于0.01%时，试样中出现不规则的孔洞，随着孔隙率继续增大，随机分布或线性孔洞转变为层状孔洞，但当孔隙率小于0.01%并进一步减小时，试样中缺陷类型为规则气孔；体积能量密度作为工艺参数的综合指标，较高的体积能量密度有效地降低孔隙率，改善成形质量。但是，有研究表明[19,26]，体积能量密度也存在着最优值范围，随着该值的升高，SLM成形合金的孔隙率先降低后升高。本研究中体积能量密度并未达到最优值，可能与扫描速度较窄的选择范围有关。

图3 SLM成形GH3536试样中缺陷的三维分布及二维CT切片Fig.3 Three-dimensional distribution of defects and two-dimensional CT slices in SLM GH3536 samples

图4 三维体积孔隙率和体积能量密度之间的关系Fig.4 Relationship between 3D volume porosity and VED

图5为6#试样中缺陷体积与等效直径的统计结果，其中缺陷体积为三维重建数据中某一缺陷内体素体积之和，等效直径(deq)定义为与缺陷体积相同的等效球体的直径。由图可知，缺陷体积和等效直径的分布随着缺陷尺寸的减小而不断增加，大多数缺陷的等效直径小于54 μm，占比约为97%，这与文献[27-28]中结果一致。等效直径非线性拟合的结果表明，Weibull PDF函数(probability density function，PDF)符合试样中缺陷等效直径的分布规律，呈现出衰减性指数分布。式(1)为PDF函数，其中N为相对频数，d为等效直径，拟合后常数c为3.081，形状参数m为0.166。形状参数m值与文献[27](m=1.16)不同，这种差异与缺陷尺寸有关，文献[27]中SLM成形AlSi10Mg材料与本研究不同，并且成形试样中缺陷尺寸较大，同时数据分析时将一个像素的缺陷视为噪声。

(1)

图5 缺陷体积与等效直径的统计直方图Fig.5 Statistical histograms of volume and deq of defects

图6为5#，1#和6#试样中缺陷球度(fsphericity)和长宽比(faspect)的柱状图和累计频率。球度定义为：

(2)

其中V和A分别表示为缺陷的体积和表面积。因此，fsphericity取值范围为[0,1]，当fsphericity=1时，缺陷为球形。长宽比定义为：

(3)

其中dmin和dmax分别表示为缺陷最佳拟合椭球中正交的长轴和短轴，faspect取值范围为[0,1]。

上述分析中把SLM成形GH3536试样中的缺陷类型分为气孔、孔洞和未熔合，该缺陷类型的划分除了与缺陷的形成机理有关外，还与缺陷形貌有关。由图6(a)～(c)可知，球度作为缺陷表面光滑程度的指标，倾向于较高值分布，但实际上缺陷球度分布范围较宽，并且不同工艺参数成形的试样中球度范围各不相同：5#试样中形貌规则气孔的球度范围约为0.8～1；1#试样形貌不规则孔洞的球度范围降低至0.5～0.8；6#试样中形貌极不规则的未熔合球度范围小于0.5。三种类型缺陷的球度之间并没有明显的界线，划分范围与成形质量密切相关。图6(d)中缺陷长宽比的数值集中于中值附近，范围主要为0.4～0.8，考虑到缺陷的规则程度，气孔形貌倾向于球形或椭球形，孔洞形貌为细长的椭球形，而未熔合呈现出层状特征。

图6 缺陷球度和长宽比的柱状图及累计频率(a)～(c)球度；(d)长宽比Fig.6 Histograms and cumulative frequencies of sphericity and aspect ratio of defects(a)-(c)sphericity;(d)aspect ratio

2.2 沿堆积方向上缺陷特征

图7为二维面积孔隙率沿堆积方向的变化曲线,图8为二维CT切片的数据分析示意图。为了兼顾数据分析的代表性及计算效率，实验分别对6#试样上部、中部和下部的二维面积孔隙进行统计分析(图8(a)中黑色标注)，每部分统计300层CT切片，高度约为1.5 mm。由图可知，试样中不同部位的孔隙率范围主要为0.1%～0.3%，表明沿堆积方向缺陷数量无明显的规律性，这与文献[27]中SLM工艺中缺陷数量随堆积高度呈规律性变化的结论存在差异。此外，图8中曲线有三个特征：首先，曲线分布呈锯齿状，这是因为CT切片的厚度(5 μm)远小于缺陷尺寸，当切片上下连续移动的过程直至缺陷的最大截面处时，孔隙率才达到峰值(图8(b))，这种锯齿状曲线进一步证明了缺陷的层状分布，这与成形过程中层层堆积密切相关；其次，图7(b)中孔隙率的整体水平低于图7(a)和图7 (c)，这与图像阈值分割时人为设定阈值范围而引入的误差有关，这种误差无法避免，但通过最大灰度梯度值法自动确定材料与缺陷的边界可减小这种误差，只是这种方法硬件要求高、计算效率低；第三，试样上部出现了孔隙率异常偏高的现象(图7(a)中虚线标注)，表明在非固定位置上缺陷数量或尺寸偶然增加，也证明了SLM成形过程在非优化参数下的不稳定性。

图7 二维面积孔隙率沿Z向的变化曲线(a)上部；(b)中部；(c)下部Fig.7 Dynamic curves of two-dimensional area porosity along Z direction(a)top part;(b)middle part;(c)bottom part

图8 二维CT切片的数据分析示意图 (a)6#试样；(b)单个缺陷Fig.8 Data analysis schematic diagram of two-dimensional CT slice (a)sample 6#;(b)single defect

2.3 缺陷的各向异性

图9为6#试样中缺陷各向异性值(fanisotropy)的统计结果，该指标可表示缺陷沿某一轴的结构方向性，其中，fanisotropy取值范围为[0,1]，当fanisotropy=0时，缺陷为各向同性；当fanisotropy=1时，缺陷为完全各向异性。由图可知，试样中缺陷的各向异性值分布范围较宽，倾向于较高值分布，表明试样中的缺陷确实存在一定的方向性，主要体现在孔洞和未熔合。具体地，孔洞无明显尖端，XY面上的尺寸大于YZ面(图10(a-1),(a-2))，从三维形貌(图10(a-3))上可知，该缺陷倾向平行于扫描方向；未熔合一般存在明显的尖端，且含有未熔融粉末，XY面上的最大尺寸(图10(b-1))远大于Z向上尺寸(图10(b-2))，呈现出层状形貌，从三维形貌(图10(b-3))上可知，该缺陷平面倾向垂直于Z向，这种层状未熔合的出现正是导致图7(a)中二维面积孔隙率异常偏高的原因。

图9 缺陷各向异性的柱状图和累计频率Fig.9 Histogram and cumulative frequencies of defect anisotropy

图10 孔洞(a)和未熔合(b)的二维及三维形貌(1)XY面；(2)YZ面；(3)3DFig.10 Two-dimensional and three-dimensional morphologies of void (a) and LOF (b)(1)XY plane；(2)YZ plane；(3)3D

2.4 缺陷的二维形貌

图11为金相照片中缺陷的二维解剖形貌。由图可知，气孔的尺寸较小，约为20 μm，随机分布在熔池内部或边界上(图11(a))，有的为理想的圆形，由球形的空心粉形成，有的为非理想的椭圆形，与熔池内未及时逸出的气体有关；孔洞的尺寸较大，形貌不规则，多分布在熔池之间的界面上，倾向平行于熔池的长轴，即扫描方向(图11(b),(c))；未熔合在某一方向上尺寸较大，覆盖多个熔池，多含有未熔融粉末，其平面垂直于Z向(图11(d))。上述三种尺寸的缺陷均能被μCT检测及统计分析，该解剖结果进一步验证了经μCT统计分类的缺陷特征。

图11 金相照片中典型的缺陷形貌(a)气孔；(b),(c)孔洞；(d)未熔合Fig.11 Typical defect morphologies in the optical micrographs(a)pore;(b),(c)void;(d)LOF

图12为SEM图中微观缺陷的二维形貌。从微观尺度观察，试样中除了上述三种尺寸较大的缺陷外，还存在尺寸更小的微气孔(图12(a))，形貌接近完美球形，但此时缺陷尺寸(约5 μm)在CT图像上仅为一个像素尺寸，在后处理过程中被当作噪声而消除，并未参与到数据分析中；另外，试样中还发现小于μCT检测能力的微裂纹(图12(b))，这种面状缺陷在某个方向尺寸极小，并不能被μCT检测，进一步地，微裂纹沿着微区内微晶的界面扩展，这可能是由于熔池内局部的散热方向不同，形成了生长方向不一致的微晶，在接触的界面上存在较大内应力而导致的。

图12 微观缺陷形貌的SEM照片(a)微气孔；(b)微裂纹Fig.12 SEM images of micro-defect morphologies(a)micropore;(b)microcrack

2.5 缺陷特征与熔池形貌的关系

图13为SLM成形GH3536试样XY面的熔池形貌。由图可知，XY面上熔池呈交叉条状形貌，反映出相邻层间的交叉扫描方式。该扫描方式可在一定程度上减少应力集中，降低内部残余应力，与文献[29]结果一致；不同试样之间的熔池形貌存在明显差异，图13(a)中熔池紧密平行排列，具有较大的长宽比，表明熔池彼此之间搭接良好，只存在微量的气孔；当偏离优化工艺参数时，熔池的长宽比减小，并且熔池宽度出现波动，熔池边界上开始出现形貌不规则的孔洞(图13(b))，随着偏离程度增加，熔池的长宽比进一步减小，单道熔池不再连续，熔池彼此之间搭接较差，在界面上形成了数量较多、尺寸较大的孔洞(图13(c),(d))，但并未发现未熔合，该缺陷的形成可能与铺粉过程更加密切。因此，不同的工艺参数在成形过程中导致熔池形貌的差异化，进而形成了具有典型特征的缺陷。

图13 SLM成形GH3536试样中XY面的熔池形貌(a)2#试样；(b)3#试样；(c)4#试样；(d)6#试样Fig.13 Molten pool morphologies of XY planes in the SLM formed GH3536 samples(a)sample 2#;(b)sample 3#;(c)sample 4#;(d)sample 6#

3 结论

(1)SLM成形GH3536合金中缺陷类型有气孔、孔洞、未熔合和微裂纹，基于μCT检测及统计分类的缺陷(≥15 μm)中气孔尺寸小、数量多，呈球形或椭球形，球度范围约为0.8～1；孔洞尺寸较大，形貌不规则，球度范围约为0.5～0.8；未熔合在XY面上的尺寸较大，呈层状，且含有未熔融粉末，球度一般小于0.5。

(2)激光功率和扫描速度的优化组合下成形试样的孔隙率低于0.01%，此时控制了合金中的孔洞和未熔合，但不能完全闭合气孔，试样局部孔隙率的异常增加与未熔合有关。

(3)孔洞和未熔合具有一定的各向异性，孔洞多位于熔池间的界面，倾向平行于扫描方向，未熔合覆盖多个熔池，缺陷平面倾向垂直于Z向。

(4)工艺参数与熔池形貌密切相关，该合金中XY面上熔池呈交叉条状形貌，激光功率和扫描速度的优化组合下熔池彼此之间搭接良好，具有较大的长宽比，可获得优异的成形质量。