环境阴离子与胡敏酸对铀在氧化石墨烯上的吸附影响研究

谭小丽，李建新，蔡雅文，方 明

(华北电力大学 环境科学与工程学院，北京 102206)

0 引言

1 材料与实验方法

GOs通过hummer方法制的[10,11]。吸附批实验在10 mL聚四氟乙烯离心管中进行，对于铀的吸附具体操作如下：移取一定量GOs分散悬浊液于离心管中，保持吸附剂GO溶液浓度为0.15 g/L，然后加入无机盐作为吸附体系的背景电解质离子溶液，并加入配制好的铀标准溶液为吸附质，最后用少量的1 mol/L NaOH或HNO3溶液调至所需pH值，将离心管放于恒温振荡器中调至所需温度振荡24 h并达到吸附平衡。为模拟实际环境，试管上空中少量的CO2参与反应。将吸附平衡后的离心管在8000 r/min的离心机中离心10 min，取出上层清液并使用滤膜过滤出上清液待用。使用紫外可见分光光度计，通过偶氮砷Ⅲ显色在波长650 nm下测量U(Ⅵ)溶液的吸光度，并根据标准曲线得到对应铀离子的浓度[8]。

2 实验结果与讨论

2.1 pH对U(Ⅵ)在GOs吸附的影响

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, C(NaNO3)=0.1 mol/L，T=25 ℃。图1 (a) pH对U(Ⅵ)在GOs上吸附的影响; (b) 标准大气压下，U(Ⅵ)在不同pH下的存在形态

注：C(U)initial=10 mg/L, t =24 h, T=25 ℃。图浓度与pH对U(Ⅵ)在GOs上吸附的影响

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。图3 (a) pH与浓度对U(Ⅵ)在GOs上吸附的影响; (b) U(Ⅵ)和共同存在时形态分布

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。图4 (a) pH与浓度对U(Ⅵ)在GOs上吸附的影响图；(b) 不同pH条件下U(Ⅵ)和共同存在时形态分布

(1)

(2)

(3)

2.5 Cl-对U(Ⅵ)离子吸附的影响

(4)

UO2Cl++Cl-→UO2Cl2。

(5)

但是反应产物浓度非常小，可以忽略不计，所以Cl-浓度与pH值的变化均不对吸附体系产生影响。

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。图5 pH与Cl-浓度对U(Ⅵ)在GOs上吸附的影响

注：C(U)initial=10 mg/L, t=24 h, T=25 ℃。图6 pH与HA浓度对U(Ⅵ)在GOs吸附的影响

2.6 腐殖酸与pH对U(Ⅵ)离子吸附的影响

(6)

注：图7 GOs吸附U(Ⅵ)前GO(a)与吸附后后(b)的透射电子显微镜(TEM)图

注：图8 GOs吸附U(Ⅵ)后的TEM-EDS元素面分布图

注：C(U)initial=20 mg/L, mol/L, pH=4.50, t=24 h, T=25 ℃。图9 GOs吸附前后的傅里叶变换红外(FTIR)谱图

2.7 GOs吸附U(Ⅵ)前后TEM与红外分析

3 结语

GOs对U(Ⅵ)具有较好的吸附，环境中存在各种阴离子与腐殖酸对U(Ⅵ)在GOs的吸附有不同程度的影响。总的来说，U(Ⅵ)与环境离子之间的络合程度，以及环境离子在GOs表面的吸附能力会影响U(Ⅵ)在GOs表面的吸附分配行为。实际的环境体系较为复杂，多种离子共存时，U(Ⅵ)在GOs上的吸附与体系的成分密切相关，从单个的阴离子或HA反应体系来看，不同的离子对U(Ⅵ)在GOs上的吸附影响与反应机理不同。多种离子存在应考虑单个离子与GOs和U(Ⅵ)之间的作用，并且要考虑离子与离子之间的相关作用，共存离子与U(Ⅵ)或GOs的作用。研究结果对环境中其他吸附剂对U(Ⅵ)吸附行为，以及U(Ⅵ)在环境中的吸附扩散行为具有指导和理论意义。