定制家具中典型板材VOCs的溯源及排放特征分析

田 娇,覃业霞*,杨帅俊,吕烨同,黄皓旻,叶代启

定制家具中典型板材VOCs的溯源及排放特征分析

田 娇1,2,覃业霞1,2*,杨帅俊1,吕烨同1,黄皓旻1,2,叶代启1,2

(1.华南理工大学环境与能源学院,广东 广州 510006；2.挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室,广东 广州 510006)

利用1m3的环境舱,探究5种典型定制家具板材在一定条件下的挥发性有机物(VOCs)的组分、浓度水平和排放规律.结果表明,5种板材中共检测出54种目标化合物,主要成分以含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃为主,OVOCs的占比分别为71.37%～85.77%,烷烃的占比分别为11.79%～24.84%.不同板材的总挥发性有机物(TVOCs)浓度水平差异较大,饰面中纤板的TVOCs浓度高达836.49µg/m3,远高于其他板材,实木生态板的TVOCs浓度最低,为最环保的板材.对5种板材VOCs的排放浓度进行逐时测量,发现甲醛的相对排放浓度比较为:饰面中纤板>防潮板>饰面颗粒板>实木生态板>PVC吸塑板,而TVOCs(除甲醛)的相对排放浓度比较为:饰面颗粒板>饰面中纤板>PVC吸塑板>防潮板>实木生态板.在这5种板材中,甲醛、正己烷和乙酸乙酯等化合物是主要成分,甲醛的浓度贡献占比为40.44%～82.59%.同时,在5种板材VOCs的排放特征基础上,对各类化合物进行了溯源分析,便于从VOCs产生源头对其进行污染控制.

家具板材；挥发性有机物(VOCs)；组分特征；溯源分析；排放浓度

随着经济的快速发展和生活水平的提高,室内场所的装修越来越精致,建筑材料挥发出的挥发性有机物(VOCs),使得室内的空气质量变差.研究表明,现在大多数年轻人有超过80%的时间在室内度过[1]. VOCs浓度过高或人们长期居于室内,会产生如头痛、头晕、干咳、恶心、疲劳、眼鼻喉刺痛、皮肤瘙痒以及注意力无法集中等严重症状,美国部署局将这些症状称为“病态建筑综合症”(SBS)、“建筑相关疾病”(BRI)和“化学物质过敏症”(MCS)[2-4].其中,苯和甲醛被国际癌症机构(IARC)定为有毒致癌物质,有相关研究显示,它们具有生殖毒性[5]、神经毒性[6]和免疫毒性[7]等不健康影响.同时,以光化学活性为特征的VOCs通过一系列光化学反应形成二次有机气溶胶(SOA),是大气颗粒物的主要组成部分之一[8],从而对环境空气造成污染.

为了更好的评估VOCs对空气质量和人体健康的影响,许多研究人员对室内空气污染来源进行了研究,发现家具板材是室内污染的主要来源[9-10].目前,对家具板材VOCs释放的研究主要集中在家具板材VOCs的检测方法、环境条件的影响和散发传质模型等方面.张瑞艳等[11]总结了检测家具中挥发性有机物的方法有环境舱法、气袋法和C-history法,环境舱可以模拟室内环境条件,检测数据更加真实[12],因此被广泛使用.Fechter等[13]研究表明,当环境温度升高,家具排放的VOCs的浓度也增大;当相对湿度增大时,极性较强的化合物浓度也增大,而非极性化合物的浓度不发生变化.家具板材中VOCs的释放是一个复杂的传质过程,可以用经验模型和基本传质模型去描述其释放过程[14-15],基本传质模型中有三个重要的参数:初始浓度0、扩散系数D和分配系数[16],用快速简便的方法测量出这三个参数,有助于丰富数据库,快速筛选家具VOCs排放[17-18].Ho等[19]测量了五种常见家具的排放速率,相对排放速率为:餐桌>皮革沙发>桌椅>床头柜>橱柜.许多研究测定了板材排放VOCs的组分和浓度,但对其长期排放规律的研究很少,因此,研究板材VOCs的溯源分析和排放特征是十分必要的.

本文利用1m3环境舱,对5种定制家具板材VOCs的排放特征进行分析,对比研究不同板材VOCs排放浓度和组分差异,对其差异进行原因分析,并找出其关键VOCs组分;同时,通过调查分析对板材VOCs的组分进行溯源.本文的目的是让人们清楚地了解室内家具板材排放VOCs的情况,能够从源头开始就找到绿色环保型定制家具原材料;同时,对板材释放的VOCs进行溯源分析,进而可以从板材产生VOCs的源头采取控制措施,以提高空气质量,尽可能降低挥发性有机物对人体健康的影响.

1 材料与方法

1.1 材料的选取

本研究使用的板材来自广州市某定制家具有限公司,根据板材的品种、共同性和受欢迎程度选取了5种典型的家具板材,分别为饰面颗粒板、饰面中纤板、防潮板、PVC吸塑板和实木生态板.这些样品在使用之前都是密封保存,防止受环境因素的影响.各种板材的详细信息如表1.

表1 试验家具板材的基本信息

1.2 试验仪器

HD-F801型环境舱是购自东莞市海达仪器有限公司,它是根据国家标准GB 18580-2017[20]、ASTM D6007-02[21]、EN 717-1:2004[22]、ANSI/ BIFMA M7.1-2007[23]和实验条件定制的一套专门针对板材总挥发性有机物(TVOCs)检测的1m3气候箱,其外型尺寸为长2160mm高2020mm宽1180mm(如图1).箱体采用夹套设计,为两层不锈钢内舱,中间空气层,内舱镜面不锈钢,不产生和不吸附甲醛,外层钢板喷塑.箱体包括工作室和设备室两个部分,工作室尺寸为深1000mm宽800mm高1250mm,它里面有风扇隔板、调速风机、湿度传感器、热交换器、进风口和出风口等,工作室内放有样品支架,主要用于放置测试样品.设备室由位于保温舱体左侧的露点温度水箱、水泵、制冷压缩机、活性炭过滤器和水阀等组成.

1.3 试验步骤

在测试之前,所有的板材用聚四氟薄膜密闭封装数日,使其内部双面扩散分布均匀,不会受到外部环境的影响.j用蒸馏水清洗环境舱内壁3次,晾干之后,启动环境舱以30℃运行,使得舱内的清洁空气均匀分布.k采集背景浓度,根据标准GBT 31107- 2014323[24],甲醛背景值应£6µg/m3,TVOCs的背景值应£50µg/m3,各个单体(主要是苯、甲苯、二甲苯)的背景值应£5µg/m3.l把两块试验板材垂直放在舱内中央,参数设置参照标准GB 18580-2017[20],温度设置为(23±0.5)℃,相对湿度为(45±3)%,风速为0.2m/s,置换率为1m3/h.m从放入板材开始计时,按照时间间隔为24小时进行采样,排放浓度趋于稳定就停止采样.n取出样品重复步骤j～m,继续测量新的板材.

图1 环境舱结构

Fig.1 Structural diagram of environment cabin

1.4 VOCs分析方法

表2 HPLC、TD和GCMS系统的操作条件

参照标准HJ 683-2014[25],甲醛采样使用EM- 500防爆个体恒流采样器(深圳国技仪器有限公司)和DNPH采样管(宁波环测实验器材有限公司),以流量500mL/min采样10L,分析使用高效液相色谱仪(日本岛津公司,型号LC-20AT),使用13种醛酮类化合物标准液体(上海安普实验科技股份有限公司)对样品进行定性和定量分析.

参照标准HJ 734-2014[26],VOCs(除甲醛)采样使用EM-500防爆个体恒流采样器和组合1不锈钢吸附管(美国Camsco公司),以流量250mL/min采样5L,吸附管分析用Turbo Matrix TD热脱附仪(美国Perkin Elmer公司)和GCMS气相色谱-质谱联用仪(日本岛津公司,型号QP2010Ultra),所得的数据用上海安普实验科技股份有限公司的24种混合标准物质和35种混合标准物质进行定性,用外标法定量,标准物质之外的VOCs用甲苯标线定量.HPLC、TD和GCMS系统的操作条件如表2.

1.5 质量保证/质量控制(QA/QC)

本研究中的QA/QC主要涉及到两个环节: VOCs采样和数据分析.采样过程中的QA/QC主要是环境舱的气密性测试,采用恒压采样法对环境舱的空气泄漏率进行测定[27];吸附管在使用前用高纯氮气进行活化,每种板材测试前都要选取一根吸附管和DNPH管做空白样;样品采集、样品保存均严格按照HJ 734-2014[26]的相关规定进行.数据分析过程中的QA/QC包括分析仪器的校准、调谐;定量的标准曲线的相关系数需达到0.999,以保证数据结果的准确性.

2 结果与讨论

2.1 板材排放VOCs的溯源分析

本研究选取的是广州市某定制家具有限公司的板材,有饰面颗粒板、防潮板、实木生态板、饰面中纤板和PVC吸塑板.对颗粒板进行实地考察,发现其生产的流程如图2.由图可知,会产生VOCs的环节有两个地方,一个是木材原料,这是产生VOCs的自然源,三种板主要用的木材原料为松木,而两种板主要用的木材原料是马尾松;另一个是胶黏剂的添加,甲醛的主要来源为胶黏剂[28].本文选取的板材有带贴面材料,它也会产生VOCs.PVC贴面材料是由PVC树脂、填充剂、增塑剂、着色剂和稳定剂组成;三聚氰胺贴面材料是将带有不同颜色或纹理的纸在树脂(三聚氰胺树脂和脲醛树脂)中浸泡后,干燥到一定固化程度,经热压在基板上.总结下来,木材原料、胶黏剂和贴面材料是产生VOCs的部件.

图2 颗粒板的生产流程

本研究共检测出54种VOCs,由表3可知,烷烃和醛类化合物最多,分别有18、12种,烷烃主要来源于木材原料和胶黏剂或其他添加剂,木屑和木材纤维中有大量烷烃[28];醛类主要来源为木材原料、贴面材料和胶黏剂溶剂,合成三聚氰胺贴面材料中的树脂会产生己醛;芳香烃和醇类化合物各有6种,芳香烃主要来源于贴面材料和胶黏剂溶剂,苯常作胶黏剂中的稀释剂和溶剂;醇类的主要来源为木材原料和贴面材料,2-乙基己醇常作胶黏剂的溶剂;再有卤代烃、酮类和脂类化合物各3种,卤代烃的主要来源是胶黏剂,酮类的主要来源为木材原料和贴面材料的胶黏剂溶剂,甲基乙基酮常用于多种树脂的润滑剂,脂类的主要来源为贴面材料和增塑剂;最后是烯烃和其他化合物,分别为2、1种,烯烃类物质主要来源为木材原料,大多数松科类植物都会产生-蒎烯[29],乙酸的主要来源是木材原料.

表3 54种目标化合物列表

续表3

2.2 5种板材VOCs的逐时排放浓度

图3为5种板材VOCs排放浓度随时间的变化曲线.由图3a可知,在96h之后,5种板材甲醛的排放浓度均随着时间的延长而呈下降趋势,下降幅度随时间增大越来越小;在96h之前,防潮板和PVC吸塑板随时间的增大甲醛的排放浓度也在增大,可能是其基板内的甲醛缓慢释放出来,到96h时,达到甲醛释放的峰值.5种板材的甲醛相对排放浓度比较为:饰面中纤板>防潮板>饰面颗粒板>实木生态板>PVC吸塑板.通过调研了解到,密度板中胶黏剂的含量通常在10%～12%,颗粒板中胶黏剂的含量在7%～8%左右,而多层板胶黏剂的含量最少,只有3%左右,因此,预测甲醛的排放浓度比较为:饰面中纤板>饰面颗粒板>实木生态板,这与实验结果完全吻合.防潮板和饰面颗粒板的基板都是颗粒板,但防潮板释放的甲醛浓度却比饰面颗粒板高,可能是因为两块板生产厂家的不同,基板中所添加的甲醛含量不同,防潮板中防潮剂甲醛含量高于两张正面三聚氰胺贴纸中的甲醛含量.对于PVC吸塑板,可能是因为密度板被贴面材料全覆盖,密度板中甲醛分子不易散发出来,所以其甲醛的排放浓度最低.

由图3b可知,在120h之后,5种板材TVOCs(除甲醛)的排放浓度随着时间的延长而呈下降趋势;而在120h内,其排放浓度无明显的上升或下降的规律,浓度在无规律波动.5种板材TVOCs(除甲醛)的相对排放浓度比较为:饰面颗粒板>饰面中纤板>PVC吸塑板>防潮板>实木生态板.饰面颗粒板的排放浓度最高,是因为它侧面没有贴纸,基板内的挥发性有机物可以从板内释放出来,并且它的两个正面都贴有三聚氰胺贴纸,增加了VOCs的产生来源.饰面中纤板侧面没有贴纸且一面贴有三聚氰胺贴纸而排放浓度居第二.在测试时间36h之前,防潮板的排放浓度比PVC吸塑板高,而36h之后,PVC吸塑板的排放浓度高于防潮板,可能是因为防潮板的四周没有封边,VOCs分子在36h之前从基板中快速释放出来,而后基材所含的VOCs浓度降低,导致排放浓度下降的趋势更明显,同时PVC吸塑板是被贴纸全覆盖,所以PVC吸塑板的排放浓度的下降趋势相对平缓.TVOCs(除甲醛)排放浓度最低的是实木生态板,验证了它是一种环保的板材.

2.3 5种板材的VOCs浓度及组分特征

从图3可知,5种板材TVOCs浓度趋于稳定的时间段为168h,选择各板材168h数据,对5种板材总挥发性有机物的浓度水平以及组成特征进行分析,按有机物类别将VOCs的组分分为烷烃、烯烃、卤代烃、芳香烃和含氧挥发性有机物(OVOCs),结果如图4所示.由图可知,不同板材的TVOCs浓度水平存在明显差异,饰面中纤板、防潮板、饰面颗粒板、PVC吸塑板和实木生态板的TVOCs浓度分别为836.49,578.24,449.26,190.65,161.87µg/m3,是因为每种板材的制作工艺不同.5种板材中,饰面中纤板对室内的空气质量影响最大,实木生态板对室内空气质量影响最小,对人的健康影响也会最小.

5种板材中VOCs浓度占比最高的组分都是OVOCs,分别为71.56%、73.15%、80.53%、71.37%和85.77%(图中从左到右,下同),一方面是因为含氧挥发性有机物的物种很多,另一方面是因为甲醛贡献了很高的浓度,后面会有详细说明.5种板材中浓度占比第二的组分均是烷烃,分别为19.19%、24.84%、14.06%、21.47%和11.79%,烷烃最主要的来源为木材原料,5种板材用的木材原料都是松科类植物.除了PVC吸塑板,其他的4种板材浓度占比第三的组分都是芳香烃,分别为9.02%、1.53%、5.19%和2.43%,而PVC吸塑板中浓度占比第三的组分是卤代烃,大小为6.39%,可能是因为其贴面材料和其他板材不一样,所以卤代烃含量有差异.饰面中纤板、饰面颗粒板和防潮板中烯烃和卤代烃的浓度占比太低可以忽略不计,实木生态板中不含烯烃和卤代烃, PVC吸塑板中不含烯烃,PVC吸塑板中芳香烃的浓度占比为0.77%.

本文数据与杜超[30]、李世杰等[31]的研究结果一致,颗粒板主要排放物种为烷烃和芳香烃,而陈峰[32]利用GC-MS气质联用仪测到颗粒板木材原料中排放的VOCs主要成分烷烃和芳香烃.沈隽等[33]利用小型环境舱测出中纤板的主要排放物种为芳香烃、烷烃和烯烃,而杜超[30]研究的纤维板的主要排放物种为烯烃、芳香烃和烷烃,这与本文的物种结果类似,但物种占比却有一些差异,表明不同板材的生产加工工艺不一样,使用的木材原料和贴面材料也不同,才会导致各板材的浓度和组分占比存在差异性.

图4 五种板材TVOCs的浓度水平及VOCs的组分特征

2.4 VOCs主要化合物及溯源分析

图5为不同板材中对TVOCs浓度贡献排名前5的VOCs组分.5种板材中对TVOCs浓度贡献占比最高的组分都是甲醛,贡献占比分别为58.34%、60.53%、72.19%、40.44%和82.59%.Kim等[34]利用小型环境舱,测出中密度板中甲醛浓度占比也很高.本文中板材所用的胶黏剂为脲醛树脂胶黏剂,它是由尿素与甲醛缩聚合成,其存在游离甲醛,木材原料也会产生甲醛,但其甲醛含量与脲醛树脂相比可以忽略不计[28].5种板材中对TVOCs浓度贡献占比第2的组分都是正己烷,贡献占比分别为15.59%、23.49%、11.11%、10.94%和9.32%,王启繁等[35]发现三聚氰胺贴面刨花板产生的VOCs中存在正己烷,李世杰等[31]研究的4种密度板中也产生了正己烷,Kozicki[36]在溶剂型胶黏剂中检测到了正己烷,在He等[28]的研究中,木屑和木材纤维中存在大量的烷烃,这与本文结果一致.饰面颗粒板、饰面中纤板和实木生态板中对TVOCs浓度贡献占比第3的组分都是乙酸乙酯,贡献占比分别为6.10%、8.64%和3.18%, Kozicki等[36]和Jiang等[37]分别在溶剂型胶黏剂和颗粒板中检测到乙酸乙酯的挥发,表明乙酸乙酯的主要来源为胶黏剂和贴面材料的制备中.除了以上化合物,甲苯、乙酸、异戊烷和丙酮也是5种板材中对TVOCs浓度贡献占比较高的化合物,乙酸和丙酮存在于马尾松原料中[38],在松木纤维干燥排气中发现了甲苯和丙酮[39],在He[28]的研究中,中密度板中含量最多的化合物是乙酸,半纤维素中乙酰基的水解可以形成乙酸,甲苯和异戊烷主要来自木材屑.浓度贡献排名前5的化合物分别贡献了饰面颗粒板VOCs的88.52%、饰面中纤板的95.62%、防潮板的92.44%、PVC吸塑板的81.31%和实木生态板的99.10%.

从表3可以看出,基本上所有的目标化合物都对人体有伤害,甲醛因其释放浓度高和有致癌性而被广泛关注,但除了甲醛,浓度贡献占比前5的化合物也值得关注.虽然正己烷的毒性是低毒,但当其浓度累积过高时,对人体还是有一定的伤害,而甲苯是3类致癌物,虽对人没有致癌性,但会对人的皮肤、粘膜有刺激性,对中枢神经系统有麻醉作用.为了提高室内的空气质量,减少挥发性有机物对人体的危害,可以从三个方面对板材源头污染进行控制:一是延长木材原料干燥蒸发时间,尽可能蒸发出更多的VOCs;二是使用甲醛含量更少的胶黏剂[40-41]三是在贴面材料制备过程中使用安全健康的添加剂.

3 结论

3.1 定制家具板材产生挥发性有机物的环节有:j基板所用的木材原料;k添加的胶黏剂;l三聚氰胺和PVC贴面材料.

3.2 对5种板材VOCs的排放浓度进行逐时测量,发现甲醛的相对排放浓度比较为:饰面中纤板>防潮板>饰面颗粒板>实木生态板>PVC吸塑板,而TVOCs(除甲醛)的相对排放浓度比较为:饰面颗粒板>饰面中纤板>PVC吸塑板>防潮板>实木生态板.

3.3 不同板材的TVOCs浓度水平差异较大,饰面中纤板的TVOCs浓度高达836.49µg/m3,远高于其它板材,实木生态板的TVOCs浓度最低,是5种板材中最环保的板材.不同板材的VOCs组成差异不大,都是以OVOCs和烷烃为主.烷烃的主要来源是木材原料和胶黏剂;芳香烃的主要来源是贴面材料和胶黏剂溶剂;卤代烃的主要来源是胶黏剂;OVOCs的主要来源是木材原料、胶黏剂和添加剂.

3.4 5种板材中TVOCs浓度贡献排名前5的组分差不多,其主要贡献者都是甲醛和正己烷.除此之外,在5种板材中贡献较高的组分是乙酸乙酯、乙酸、异戊烷和甲苯.这些化合物对人都会造成一定的伤害,可以从产生源头对其进行控制,提高人们生活的室内空气质量.

4 展望

4.1 室内环境中板材VOCs的释放是一个复杂的传质过程,需建立数学模型去描述其释放过程,而模型中表征材料VOCs散发的关键参数是初始可散发浓度0、扩散系数D和分配系数,之后的研究可以通过舱内逐时浓度来拟合确定这三个关键参数,以丰富家具板材排放数据库.

4.2 为了提高室内的空气质量,除了从板材制备方面采取控制措施,使用者对板材种类和装载率的选择也是至关重要的.

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Traceability and emission characteristics analysis of VOCs from typical plates in customized furniture.

TIAN Jiao1,2, QIN Ye-xia1,2*, YANG Shuai-jun1, Lü Ye-tong1, HUANG Hao-min1,2, YE Dai-qi1,2

(1.School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；2.National Engineering Laboratory for Volatile Organic Compounds Pollution Control Technology and Equipment, Guangzhou 510006, China)., 2022,42(7)：3058～3067

The composition, concentration and emission law of VOCs from five typical customized furniture plates were explored by using a 1m3small environmental chamber under certain conditions. The results showed that 54 target compounds were identified from the five plates, and the main components were OVOCs and alkanes, accounted for 71.37%～85.77% and 11.79%～24.84%, respectively. The TVOCs concentration of different plates were quite different. The TVOCs concentration of veneer -medium density fiberboard(MDF) was as high as 836.49µg/m3, which was much higher than other boards, while it was the lowest in solid wood ecological board, which was the most environmentally friendly. The emission concentrations of VOCs from five kinds of boards were measured hourly. It was found that the relative emission concentrations of formaldehyde were as follows: veneer MDF > moisture-proof board > veneer particle board > solid wood ecological board > PVC blister board; the emission concentration of TVOCs (except formaldehyde) was as follows: veneer particle board > veneer MDF > PVC blister board > moisture-proof board > solid wood ecological board. In these five plates, formaldehyde, n-hexane and ethyl acetate were the main substances, and the concentration contribution of formaldehyde accounts for 40.44%～82.59% of TVOC. At the same time, based on VOCs emission characteristics from five kinds of plates, the traceability analysis of various compounds is helpful for the source control of VOCs pollution.

furniture plates；volatile organic compounds (VOCs)；component and characteristics；source analysis；emission concentration

X502

A

1000-6923(2022)07-3058-10

田 娇(1997-),女,贵州铜仁人,华南理工大学硕士研究生,主要研究方向为大气环境与污染控制.

2021-12-20

广州市科技计划项目(202002020020)

* 责任作者, 副研究员, qinyexia@scut.edu.cn