基于稳定同位素的混合瓦斯源识别技术研究与应用

梁文勖，李江涛，付 巍，张 阳

(1.中煤科工集团沈阳研究院有限公司，辽宁 抚顺 113122； 2.煤矿安全技术国家重点实验室，辽宁 抚顺 113122；3.鞍钢集团矿业有限公司教育培训中心，辽宁 鞍山 114031)

瓦斯治理需要形成一套相互联系、环环相扣的整体系统解决方案。首先需要确定工作面瓦斯的来源，判断是本煤层瓦斯涌出为主还是邻近煤层涌出为主[1-2]；其次需要研究瓦斯运移规律进而判断高浓度瓦斯富集区[3-5]；最后需要开展瓦斯抽采优化研究[6-10]，选择高效瓦斯抽采方法，通过提高封孔质量实现瓦斯抽采稳定。在实际研究过程中，多注重瓦斯富集规律与瓦斯抽采优化的研究，但对瓦斯分源的研究较少，对瓦斯来源及比例尚不明确。因此，瓦斯治理需要从源头做起，也是其首要目标。我国很多高瓦斯突出矿井为近距离煤层群开采，开采时采空区的瓦斯主要有本煤层煤壁和落煤涌出的瓦斯、邻近层通过裂隙涌入的瓦斯，判断其来源和比例有助于优化矿井瓦斯抽采设计。

采空区瓦斯涌入来源和瓦斯涌入量分析是矿井生产初期通风设计、瓦斯抽采工程设计，乃至高效安全生产的重要依据，对接替工作面的瓦斯治理等工作也有重要的参考作用。目前广泛应用的测定煤层瓦斯涌出来源的传统方法有矿山统计分析法和分源预测法[11-13]，计算过程中多采用经验系数，造成预测结果可靠性差；同时如果矿井地质条件变化，按照上述方法有时会有较大的误差，而且预测结果是固定不变的，这并不符合现场实际。一些研究人员[14-15]基于相关理论和现场数据，实现了矿井瓦斯涌出量的动态预测。国内外学者基于灰色预测法、神经网络预测法及组合预测法预测瓦斯涌出量，预测精度较高且具备动态预测能力，但由于考虑的因素过多，目前研究仅停留在学术层面。随着相关技术的不断发展与进步，同位素地球化学的测试技术也越来越先进，戴金星院士[16]利用同位素区分煤层并总结了煤层气成因；黄晖等[17]利用同位素测定及其他手段确定了潘二矿1煤层底板灰岩瓦斯异常喷出的原因；高宏等[18]基于碳氢同位素分析技术，确定了凤凰山煤矿15#煤层开采中某一点的煤层瓦斯来源及其比例；周伟等[19]利用稳定碳氢同位素对采空区瓦斯涌出来源进行量化，得到了采空区内各处瓦斯来源的动态演化规律。

山西西山矿区屯兰矿开采的2#煤层位于山西组中上部，上距02#煤层平均13.9 m，下距4#煤层平均7.8 m，开采时邻近煤层瓦斯很容易涌入采空区，需要判断采空区各处不同来源的瓦斯比例。通过测试02#、2#、4#煤层解吸气体及不同抽采方式下的混合气体的稳定同位素特征，结合气源判识的数学模型，判断随工作面推进混合气体的涌出规律，定量识别瓦斯的来源煤层及其比例，从而为瓦斯治理提供依据。

1 同位素判断采空区识别技术原理

煤的同位素与成煤植物、煤的组分和煤化程度、古环境因素(大气CO2含量、光照、古水盐度和压力、营养和季节变化)密切相关[20]，瓦斯在产生过程中受到生物降解或热解作用强弱不同，导致同位素分馏，从而造成各煤层解吸瓦斯碳氢同位素值产生差异。可以利用某些元素同位素差异较大气体作为端元气体，而采空区的瓦斯是各个端元气体(本煤层和邻近层气体源)按照一定比例混合而成，混合后瓦斯中不同标志物的同位素值与各个端元的混合比例密切相关。故可以通过同位素质谱仪分析测定端元气体碳氢同位素和不同地点混合后的同位素值，根据质量守恒原理，利用分源计算数学模型来精确计算混合煤层各瓦斯来源的比例。

2 地质背景

屯兰矿位于太原西山煤田的西北部、马兰向斜的东翼。地层倾向南南西，倾角为2°～15°，呈一走向NNE～NNW、倾向SSWE的波浪状单斜构造。井田内含煤地层主要为上石炭统太原组(C3t)和下二叠统山西组(P1s)，其中二叠系下统山西组称上组煤，其中的02#、2#和4#煤层为可采煤层。本次研究的12505综采工作面开采2#煤层，开采煤层厚度为3.3 m，2#煤层瓦斯含量为6.32～9.88 m3/t，4#煤层瓦斯含量为5.63～8.97 m3/t。该区域的煤层柱状图如图1所示。

图1 煤层柱状图

对工作面采取的瓦斯治理方式为本煤层预抽2#煤层瓦斯，上邻近层通过在顶板布置高抽巷和在轨道巷布置顶板走向钻孔进行瓦斯抽采，下邻近层通过在12505底抽巷预抽4#煤层瓦斯。在工作面回采期间通过在回风巷布置埋管对采空区瓦斯进行抽采，工作面采用“U”型通风系统。

3 采样与测试

3.1 样品采集与测试

首先采集母本气体(02#、2#、4#煤层解吸瓦斯气体)以测定碳氢同位素值，包括13C(CH4)、13C(C2H6)、2H(CH4)。由图1可以得出7#煤层距离2#煤层64.65 m。根据标准AQ 1018—2006《矿井瓦斯涌出量预测方法》[21]中层间距与邻近层排放率的关系曲线，可知7#煤层的瓦斯不会涌入至2#煤层，本次测定不采集7#煤层及其下方煤层样品。02#、2#、4#煤层取样位置依次为北三右翼回风石门、12507掘进工作面200 m处、14402回风巷巷口，利用取心钻头取煤层的上、中、下位置的煤样，每层煤层共测试9个样品，稍微粉碎后将煤样放入铝箔取样袋中并抽真空1次，以去除取样袋中混入的空气。在12505综采工作面推进过程中，分别在距离开切眼8(此时采空区顶板未垮落)、50、87、152、260 m的高抽巷、回风巷埋管、顶板走向钻孔及上隅角处取得采空区混合气体，利用高负压抽气筒在每处取2组气样，气样由聚乙烯取样袋充装。取50 μL气样，注入进样口，经过极性分离后将气体注入Delta plus XP稳定同位素质谱仪中进行检测，测定精度通过实验室工作标准进行控制，标准样品重复分析误差小于0.02%。

3.2 测试结果

屯兰矿各煤层解吸气体和混合气体的碳氢同位素测定值的中位值如表1和表2所示。各煤层解吸气体中甲烷的碳、氢同位素和乙烷的碳同位素箱式图如图2所示。

表1 解吸气体(母本气体)碳氢同位素值(中位值)

表2 混合气体碳同位素测定值

(a)甲烷的碳同位素

(b)甲烷的氢同位素

(c)乙烷的碳同位素值

由图2可以看出，屯兰矿各煤层甲烷和乙烷碳同位素值平均值(见图2(a)、图2(c))差异较大，重叠区域较小；甲烷氢同位素值(见图2(b))测试值有较大的重叠区域，差异较小，在计算瓦斯来源时会造成较大误差，不宜作为端元气体。从各同位素数值可以看出，各同位素平均值随煤层的埋深有变大的趋势。

4 三端元混合瓦斯源判识数学模型

高先志[22]根据质量守恒定律推导出了混合瓦斯气体中碳同位素值的计算公式。设定02#(上覆煤层)、2#(本煤层)、4#(下伏煤层)煤层三端元混合瓦斯气体所占的比例分别为x、y、z；由于本次测试3层煤甲烷氢同位素差异性较小，不宜作为端元气体，仅能用甲烷和乙烷的碳同位素值推导混合气体比例。设3层煤甲烷的碳同位素值分别为A1、B1、C1，乙烷的碳同位素值分别为A2、B2、C2，混合气体甲烷、乙烷碳同位素值分别为δ1、δ2，则有：

δ1=xA1+yB1+zC1

(1)

δ2=xA2+yB2+zC2

(2)

x+y+z=1

(3)

经过转化，得到：

x(A1-C1)+y(B1-C1)=δ1-C1

(4)

x(A2-C2)+y(B2-C2)=δ2-C2

(5)

建立图解示意图，如图3所示。

图3 三端元混合瓦斯气体比例计算图解

由图3可求得A、B端元所占的比例x、y，进而可计算出C端元所占的比例z。

5 采空区瓦斯来源分析

5.1 顶板裂隙带内瓦斯涌出分析

12505综采工作面高抽巷和顶板走向钻孔混合瓦斯(甲烷)来源比例如图4所示。

(a)高抽巷

(b)顶板走向钻孔

由图4可以看出，采用这2种方案抽采的瓦斯均来自采空区顶板裂隙带，其瓦斯分源构成基本相似，各煤层瓦斯涌入动态变化规律特征十分明显，能全面反映采空区裂隙带内各瓦斯来源涌入量占比动态变化情况，其主要变化规律和特征可归纳为3个阶段：

1)02#煤层瓦斯涌入阶段。由于高抽巷距离02#煤层较近，在煤层开采初期高抽巷瓦斯涌入来源以02#煤层为主，占比为80%～90%；2#煤层瓦斯涌入占比为10%～20%；此时4#煤层瓦斯暂未涌至。当工作面推进距离为8 m时，老顶还未出现初次来压，但是顶板已经出现裂隙，为瓦斯流动提供了通道，使2#煤层采空区遗煤瓦斯流动至高抽巷。

2)2#煤层瓦斯涌入阶段。随着工作面推进至50 m时，混合瓦斯仍以02#煤层释放的瓦斯为主，占比为72%；随着顶板裂隙逐渐增多，2#煤层瓦斯涌入的占比增大至23%，其上升趋势明显；由于采场裂隙的发展和下邻近层卸压裂隙通道逐渐形成，由4#煤层涌入的瓦斯开始出现，但是比例较小，其占比仅为5%。

3)瓦斯涌入稳定阶段。第3次取样(工作面推进87 m)至第5次取样(工作面推进260 m)时，老顶初次来压结束并进入周期来压，裂隙带内02#煤层瓦斯涌入的比例下降到最低，但仍占优势，其占比为60%；2#煤层瓦斯涌至裂隙带达到最高峰值并趋于平衡，占比在30%左右；4#煤层涌出的瓦斯比例也有所提高并达到稳定阶段，其占比为10%左右。

5.2 采空区上隅角附近瓦斯来源分析

上隅角附近包括上隅角和埋管管路中各煤层瓦斯的涌入比例如图5所示。

(a)上隅角

(b)埋管管路

由图5可以看出，在开采初期2个地点涌入的瓦斯以来自2#煤层为主，占比为70%以上，随着工作面的推进，占比降为50%左右；02#煤层瓦斯涌入量随着工作面的推进也呈波动状态，但总体呈下降趋势，在回采稳定期间，其瓦斯涌入量占比为10%～20%；4#煤层瓦斯涌入量占比随着工作面推进由0上升到15%，最后稳定在30%～40%。

综合来看，12505综采工作面采空区裂隙带内瓦斯来源方式为“上覆煤层+本煤层”，上隅角附近的瓦斯来源为“本煤层+下伏煤层”。

6 传统分源预测法对比分析

为了进一步研究传统分源预测法与稳定同位素示踪分源预测法的差异，对传统分源预测法与同位素示踪分源预测法(回采稳定期)预测值进行对比，传统分源预测法的具体实施和计算见文献[21]，结果如表3所示。

表3 传统分源预测法和稳定同位素预测法分源占比对比

由表3可以看出，传统分源预测法与稳定同位素示踪分源预测法测定结果差异较大，传统分源预测法仅能预测回采工作面的瓦斯来源比例，其结果是1个固定的值；稳定同位素示踪分源预测法能够动态分析工作面回采期间不同地点的瓦斯来源及占比。

7 结论

1)测定了屯兰矿上组煤煤层解吸气体的稳定碳氢同位素分布特征，结果表明各煤层稳定碳氢同位素值存在一定的差异，表现为瓦斯碳氢同位素值随煤层埋深增大出现偏大的特点，甲烷和乙烷的碳同位素值差异较大，甲烷的氢同位素值差异较小，在计算过程中不宜作为端元气体。

2)12505综采工作面采空区裂隙带内各煤层的瓦斯涌入量占比呈动态变化规律，分别为02#煤层瓦斯涌入阶段、2#煤层瓦斯涌入阶段和瓦斯稳定涌入阶段。在瓦斯稳定涌入阶段混合瓦斯来源于02#、2#和4#煤层的比例平均值分别为60%、30%和10%；在上隅角和埋管管路中瓦斯稳定涌入阶段混合瓦斯来源于02#、2#和4#煤层的比例约为13%、50%和37%，采空区各位置的不同瓦斯来源比例相差较大。12505综采工作面采空区裂隙带内瓦斯来源方式为“上覆煤层+本煤层”，上隅角附近的瓦斯来源为“本煤层+下伏煤层”。

3)相较于传统分源预测法，稳定同位素示踪分源预测法判别混合瓦斯来源更能准确反映瓦斯运移动态变化规律，为瓦斯精准治理提供更有效的依据。