海滨危废填埋场与水源缓冲距离要求及调控

吉栋梁，张鲁玉，黄兆琴，杜布云，徐 亚，杨 枫

1. 江苏开放大学环境生态学院，江苏 南京 210036

2. 中国环境科学研究院，北京 100012

3. 山东工商学院信息与电子工程学院，山东 烟台 264005

地下水污染是世界性的环境问题[1-2]，其中填埋场渗滤液是重要的地下水污染源. 填埋场产生的渗滤液通常含有多种有毒有害组分，包括持久性有机污染物、氨和重金属[3-6]. 地下水一旦被渗滤液污染，不仅会造成严重的生态环境问题(如水富营养化和土壤盐碱化)，还可能引起多种水传播疾病. 例如，渗滤液中的锰和砷等重金属会增加患癌症的风险和婴儿死亡率，并诱发儿童运动障碍和认知功能障碍[7-9]；填埋场常见的硝酸盐可能增加“蓝婴儿”[4]、孕妇自然流产和非霍奇金淋巴瘤等疾病的风险[10]. 近年来，在填埋场渗滤液中甚至发现了药品、个人护理产品和纳米颗粒等具有遗传毒性、生殖毒性和胚胎毒性的新污染物[11-15].

填埋场防渗层破损和渗滤液渗漏的可能性增加了在填埋场与敏感水源设置缓冲带以保证渗漏条件下用水安全的必要性. 现代工程填埋场通过合理防渗设计和严格的工程质量控制以尽可能减少渗滤液渗漏. 然而，由于填埋场工程建设和运行问题，防渗系统的破损以及由此导致的渗滤液渗漏和地下水污染总是难以避免. 美国环境保护局(US EPA)的统计数据表明，美国5.5 万个填埋场中有75%已导致周边浅层含水层不同程度的污染[16]. 填埋场下方周边的包气带和含水层介质是天然过滤器和吸附剂[17]，在渗滤液渗漏条件下可对渗滤液中有毒有害组分进行稀释衰减(DAF)，减轻对地下水等敏感水源的污染. 因此合理设置缓冲距离，可充分依托天然地质介质减少事故性渗漏条件下渗滤液中有毒有害组分对填埋场周边的敏感水源(如地下水开采井或其他作为保护目标且与地下水存在补给关系的河流、湖泊、海域等水体)的影响，保障安全用水[18].

针对填埋场等潜在水污染源的缓冲距离广受为关注，许多国家和地区以法规制度的形式明确了相关要求. 例如，US EPA 针对油罐、液体肥料贮存设施、农药和肥料存储点以及化粪池等不同潜在污染源分别提出了不同的缓冲距离设定和取值要求[19-20]；除水平缓冲距离外，美国部分州还针对地下水重点污染源提出了垂直缓冲距离的要求[20]. 在填埋场的缓冲距离方面，不同国家和地区的管理策略存在差异，欧美等发达国家几乎都明确要求填埋场需与周围敏感水源之间保持适当的缓冲距离，部分国家和地区进一步明确了缓冲距离的取值要求；我国GB 18598—2019《危险废物填埋污染控制标准》[21]也明确提出要重点考虑填埋场渗滤液渗漏的风险，确定与地表水体、地下水体等敏感目标之间的缓冲距离.

然而，进一步研究发现，尽管许多国家和地区提出了填埋场防护距离设定要求和基本原则，但缓冲距离设定的具体计算框架和方法及影响因素却鲜有研究. Blaschke 等[19]提出了基于风险的农村化粪池与分散式水源的缓冲距离计算框架，为填埋场缓冲距离的设定提供了借鉴；Xu 等[22]借鉴Blaschke 等[19]的计算框架，计算了危险废物填埋场的防护距离；向锐等[23]在此基础上考虑生活垃圾填埋场与危险废物填埋场特征污染组分及降解特性的差异，计算了生活垃圾填埋场的防护距离，并分析了与危废填埋场缓冲距离的差异. 然而，缓冲距离的设定取决于污染物在地下介质中的稀释衰减效果，而稀释衰减效果不仅与污染物类型有关，还与包气带和含水层介质特征等有关. 相同类型的污染物在不同包气带和含水层介质条件下可能发生完全不同的降解，导致所需缓冲距离存在差异. 已有针对填埋场缓冲距离的研究重点考虑了内陆区域水文地质条件下的缓冲距离，然而海滨场地的包气带和浅层含水层介质多以砂砾石等为主，渗透性能可能高于内陆地区浅层含水层的沙质黏土或黏质沙土等，同时区域水力坡度也可能与内陆平原地区存在差异. 与内陆地区的场地相比，海滨填埋场具有有利的稀释条件和污染物迁移扩散条件，二者综合作用下海滨填埋场的缓冲距离需求可能具有显著区别于内陆平原场地的特征.

因此，针对填埋场缓冲距离设定的科学需求，以及当前针对海滨地区填埋场特殊包气带和含水层介质和水力梯度等条件下缓冲距离研究较少、认识不足的问题，该文拟借鉴Xu 等[22-23]提出的计算框架，研究海滨地区危险废物填埋场的缓冲距离设定需求及影响因素；同时考虑到海滨地区填埋场地可能存在的缓冲距离过大所导致的实践中或经济上不可行的情况，提出缓冲距离优化调控策略和计算方法，以期为危险废物填埋场所有者或运营商确定和管理缓冲距离提供理论和方法支持.

1 研究方法

缓冲距离是指填埋场需维持的与区域水流下梯度方向的敏感水源最近的以保证渗滤液渗漏条件下敏感水源满足安全用水限值的距离. 因此，确定防护距离的关键，一是确定敏感水源的安全用水水质限值；二是预测防渗层事故性破损条件下的渗滤液渗漏量和污染物浓度，以及渗漏后在区域水流下梯度方向不同距离处的衰减特征.

1.1 基于风险的敏感水源安全用水水质限值的确定

许多国家和组织制定了饮用水的质量标准，但不同标准中地下水污染物指标数量和相应限值不同，其确定的科学依据也存在差异. 各标准中，部分是感官指标，部分是安全用水指标，这限制了基于饮用水标准确定安全用水的污染物限值的适用性. 为此，该研究采用世界卫生组织(WHO)推荐的基于风险的方法来确定敏感水体中污染物水质限值[19-20]. 该方法根据接触人群的习惯(如饮用频率和数量)和身体特征(如体质量、寿命和年龄)以及目标污染物的毒性，确定水质指标限值，具有通用性. 此外，WHO 等机构会对不同污染物毒理学参数进行动态更新，同时我国生态环境部也会对人群相关暴露参数数据库进行实行动态更新，这使得基于该方法的限值具有较好的时效性且具有持续改进的潜力.

根据渗滤液中污染物的类型，饮用受渗滤液污染的地下水可能造成致癌和(或)非致癌危害. 部分污染物仅具有致癌或非致癌危害中的一种，部分同时具备两种危害. 对于具体污染物，饮用含非致癌危害污染物的地下水的非致癌风险(HQcgw)计算方法如式(1)[20]所示.

式中：Cgw为地下水中的污染物浓度，mg/L；RfD0为经口摄入参考剂量，mg/(kg·d)；WAF 为暴露于地下水的参考剂量分配比例；CGWERnc为饮用受影响地下水时对应的地下水暴露量(非致癌效应)，L/(kg·d)，计算方法如式(2)所示.

式中：GWCRa为成人饮水量，L/d；EFa为成人暴露频率，d/a；EDa为成人暴露期，a；BWa为成人体质量，kg；ATnc为非致癌效应平均时间，d.

具有致癌危害污染物的致癌风险根据式(3)[20]计算：

式中：CR 为饮用地下水途径的致癌风险；SF 为目标污染物的癌症斜率因子，mg/(kg·d)；CGWERca为饮用受影响地下水对应的地下水的暴露量(致癌效应)，L/(kg·d).

一般来说，当HQcgw＜1 时或者CR＜10—6时，健康风险是可接受的. 因此，令HQcgw=1(或CR=10—6)并代入式(1)(2)或式(1)(3)，即可得到水体中特定污染物的限值浓度(CL).

1.2 填埋场渗滤液浓度和渗漏量预测

1.2.1 渗滤液渗漏量预测模型

防渗层破损条件下渗滤液的渗漏速率受防渗层结构、渗滤液水位、防渗层HDPE 膜漏洞特性及其膜上下介质的渗透系数、平整度等影响. 国内外学者开发了用于预测不同防渗层结构的渗滤液渗漏经验预测模型. 在我国，危险废物填埋场中的工程屏障通常由两层HDPE 膜和压实的黏土衬垫(CCL)组成. 对于这种防渗层结构，可根据Giroud 等[24]开发的经验模型来估计渗漏率：

式中：Q为渗漏量，m3/s；a为HDPE 膜中的缺陷面积，m2；ks为压实的黏土衬垫(CCL)的导水系数，m/s；Ls为CCL 的厚度，m；hw为HDPE 膜上的渗滤液深度，m；N为HDPE 膜中的漏洞密度，个/(104m2)；S为填埋场库底面积，104m2；βc是表征HDPE 膜和CCL 之间接触情况的系数，接触良好和接触较差时其值分别为0.21 和1.15. 上述各参数中，hw和N对渗漏速率影响最大.

该研究案例分析采用向锐等[7]对我国100 余家填埋场调查获得的漏洞密度数据. 另外，由于受降水、场地管理和废物特性的影响，hw通常在时空分布上不均匀，难以准确评估. 然而，许多国家和地区均要求在填埋场管理期内(包括运行期和封场维护期)控制渗滤液水位. 我国GB 18598—2019《危险废物填埋污染控制标准》[21]要求危废填埋场的最大深度不得超过0.3 m，因此该值被视为较不利情况的渗滤液水位高度，并用于式(4)中计算渗漏率.

1.2.2 渗滤液浓度预测模型

通常情况下，渗滤液的成分和浓度在填埋场的生命周期内会发生变化，主要原因是降水冲刷导致废物中污染物成分不断流失. 衰减源模型考虑了这一过程，并假设任意时刻淋溶液中污染物的浓度均与其初始浓度有关，污染物浓度根据式(5)(6)计算：

式中：Ct为t时渗滤液中污染物的浓度，mg/L；C0为该污染物的初始浓度，mg/L；t为时间，a；i为地表水入渗率，mm/a；Wd为废物层厚度，m；Wfc为该类型废物中占总库容的比例.

1.3 地下介质中衰减和稀释过程模拟

污染物在地下介质中的稀释衰减受地下水流动的稀释效应(即对流)和地下介质的衰减效应(即降解、分散和延迟)等过程控制[25]. 在均质和各向同性的土壤-水系统中，传输过程以及稀释和衰减效应可通过应用一维平流-弥散方程建模〔见式(7)(8)[26-27]〕.

式中：x为沿地下水流动方向的距离，m；c为距离x和时间t处的浓度，mg/L；v为地下水流速，m/s；n为有效孔隙度；R为阻滞因子；γ为一级衰减率，s—1；DL为水动力纵向弥散系数，m2/s；α为介质弥散系数，m；Dm为分子扩散系数，m2/s.

上述对流-弥散方程在不同边界条件下具有不同的解析解. 对于具有指数衰减性源强的情形，通过拉普拉斯变换方法可获得如下解析解：

式中，CGj(x,t)为任意时间t在水平位置x上污染物j的浓度. 式(7)(8)同时适用于包气带和含水层系统中的污染物迁移扩散，当应用于含水层流动模拟时，将包气带模型输出的边界浓度作为其输入，具体过程见文献[25].

1.4 缓冲距离确定

缓冲距离计算的框架和详细过程如图1 所示：①将剂量-效应方程与可接受的风险水平相结合，以获得特定污染物的限值浓度；②利用式(4)(6)计算包气带模型的上边界渗漏量(Q)和浓度(Ct)；③将第②步的参数和计算结果一起代入对流-弥散方程的解析解中，以获得渗滤液经过包气带到达地下水时的污染物浓度；④基于包气带输出的渗滤液中污染物浓度，计算地下水流动方向上给定距离处的污染物浓度. 最后，将通过计算得到的沿地下水流方向一定距离处的污染物浓度与第①步中获得的污染物的水质指标限值进行比较，以确定缓冲距离. 需要注意的是，由于渗滤液的不断注入，地下水中污染物的浓度在初期会逐渐升高，并达到峰值. 随着渗滤液中污染物浓度的降低，地下水中污染物浓度将随时间的延长而逐渐降低，在整个模拟过程中会出现峰值浓度. 笔者将该峰值浓度是否低于限值浓度作为确定缓冲距离的依据.

图 1 危废填埋场缓冲距离的计算框架和过程Fig.1 Framework and process of the buffer distance of a hazardous waste landfill

此外，在模拟缓冲距离的过程中，模型简化以及模型参数本身的随机性，将使模拟结果出现不确定性. 因此，该研究采用蒙特卡罗框架来量化评估模型参数的不确定性及其对缓冲距离模拟结果的影响. 主要不确定性参数包括包气带厚度、含水层厚度、水力坡度和渗透系数. 通过从分布函数中抽取随机输入变量来求解构造的积分模型. 按照蒙特卡罗框架，对每个模拟进行2 200 次迭代.

2 案例研究

2.1 填埋场概况

案例填埋场选择我国东部某沿海省份的危险废物填埋场(见图2). 填埋场毗邻黄海，黄海是太平洋西部最大的边缘海，海水与地下水的水力联系密切，且其补给径流关系根据潮汐情况会发生变化. 填埋场占地面积3.0×104m2，由两个150 m×100 m 的区域组成. 由于地下水与海水存在密切的水力联系[19]，且当地部分村民将地下水作为灌溉和畜牧用水水源，如果地下水受到渗滤液及其污染物的污染，则会造成海洋生态风险和人体健康风险.

图 2 我国东部某危险废物填埋场概况Fig.2 Profile of a hazardous waste landfill in East China

2.2 模型应用和参数设置

填埋场渗滤液样本中共检测出13 种有毒有害污染物，将检测浓度超过0.1 倍Ⅲ类标准(GB/T 14848—2017《地下水质量标准》)限值的污染物作为目标污染物[28]，重点针对具有致癌和非致癌效应的污染物，氨氨、酚类、COD 和硝酸盐等污染物致癌和非致癌效应不明确，未列入US EPA 的IRIS 毒性物质目录，故未予考虑. 该研究最终确定重金属Ni 和Zn 以及半挥发性有机化合物2,4-D 作为缓冲距离确定的关注污染物.

将上述污染物的毒性参数及人群暴露参数等(见表1)代入式(1)～(3)，得出Ni、Zn 和2,4-D 的限值浓度分别为5.92×10—2、8.89×10—1和8.89×10—3mg/L.

表 1 缓冲距离模拟的主要参数及取值Table 1 Main parameters and values of buffer distance simulation

3 结果与讨论

3.1 不同缓冲距离下污染物的稀释和衰减

渗滤液渗漏条件下不同污染物在地下水中不同缓冲距离处的稀释衰减倍数见图3. 由图3 可见，重金属污染物(如Zn 和Ni)浓度基本上经历相同或相似的衰减过程. 例如，当缓冲距离为2 000、1 500、1 000 和800 m 时，Zn 的DAF 分 别 为122.8、79.3、42.6 和35.61，而Ni 的DAF 分别为123.6、81.5、42.7和35.67. 这两种污染物之间的DAF 最大差值为2.2.相比之下，重金属和有机污染物的降解特性存在明显差异. 以Zn 和2,4-D 为例，当缓冲距离为1 000、800、600 和400 m 时，Zn 的DAF 分别为42.6、35.6、26.8和21.8，而2,4-D 的DAF 分别为6.92×1011、8.94×109、1.22×108和1.62×106，它们的DAF 值之间差异显著，并且随着缓冲距离的增加而变得越来越显著.

图 3 不同污染物在不同缓冲距离下的稀释衰减情况Fig.3 Dilution and attenuation of different contaminants at varying distances

总体上，地下介质对渗滤液中污染物的稀释和衰减效应随着缓冲距离的增加而增加，但不同污染物的稀释和衰减对缓冲距离的敏感性存在差异. 重金属污染物的稀释降解对缓冲距离相对不敏感，有机污染物更依赖于缓冲距离，其稀释能力随缓冲距离的增加而增加.

3.2 不同污染物所需的缓冲距离

不同距离处污染物模拟浓度(Cg)与浓度限值(CL)的比值(Cg/CL)见图4，在Cg/CL＜1 的距离处，地下水中的有害成分浓度已降至可接受水平，因此该距离可视为缓冲距离. 如图4 所示，Zn 的Cg/CL在监测井与填埋场距离为2 070 m 处降至1，这意味着Zn 的缓冲距离为2 070 m. 类似地，2,4-D 和Ni 的缓冲距离分别为92 和755 m. 为确保3 种污染物均衰减至风险可接受水平，需要2 070 m 的缓冲距离.

图 4 不同缓冲距离处2,4-D 和Ni、Zn 的预测浓度(Cg)与浓度限值(CL)之比Fig.4 Ratio of predicted concentrations (Cg) to concentration limits (CL) of 2,4-D, Ni and Zn at different distances

与实际填埋场周围各方向的敏感水源(见图2)相比，西北方向最近的村庄距离填埋场2.3 km，西南方向的村庄距离填埋场2.4 km，东南方向的村庄距离填埋场3.7 km. 显然，目前填埋场和村民取水井之间的距离均大于预测的缓冲距离(2 070 m).

案例模拟的海滨填埋场地的缓冲距离是2 070 m，大于加拿大亚伯达省环境与可持续资源开发(AESRD)要求的间距(400 m)[29]，同时也大于我国原环境保护部要求的间距(800 m). 可能原因是，笔者所选填埋场位于沿海地区，降水量比内陆地区大，地表入渗量大，因此填埋场底部流入地下水的渗滤液量大；同时，海滨地区水力坡度和含水层渗透系数更大，使得污染物迁移扩散距离更远，影响范围也更大. 所以，与内陆地区填埋场相比，海滨地区填埋场缓冲距离宜适当加大.

3.3 不同污染物所需的稀释衰减倍数(RDAF)

不同污染物所需的缓冲距离不仅与地下介质对污染物的稀释衰减有关，还与渗滤液中污染物初始浓度与敏感水源中水污染物限值浓度的比值〔见式(10)〕有关，该研究定义该比值为稀释衰减倍数(RDAF)，显然污染物初始浓度越高，限值浓度越低，则RDAF 要求越大，即在污染物降解特征相同的条件下，需要更大的缓冲距离.

案例填埋场渗滤液中Ni、Zn 和2,4-D 的初始浓度分别为2、120 和20 mg/L，其安全用水的限值分别为5.92×10—2、8.89×10—1和8.89×10—3mg/L. 因此，对于Ni、Zn 和2,4-D，地下介质必须提供的稀释衰减倍数(RDAF)分别为33.8、135 和2 250. 3 种污染物中，Ni的RDAF 为33.8，为达到该稀释衰减倍数，除需要4 m 的垂直缓冲距离外，还需要额外的755 m 水平缓冲距离；Zn 的RDAF 为135，因此，它需要的水平缓冲距离(2 070 m)比Ni 更大.

然而，2,4-D 需要比Zn 大15 倍的RDAF，但其缓冲距离仅为Zn 的1/22. 这主要是由于它们的降解特性不同，挥发性有机化合物在地下介质中更容易降解为无毒或低毒成分，因此在单位缓冲距离内2,4-D 的稀释降解速度大于Zn，这与Baun 等[26]的调查结果一致，Baun 等[26]的调查表明，在距离城市固体废物(MSW)填埋场80～140 m 处，地下水中有机物的毒性已降至背景水平. 在该研究中，Zn 的缓冲距离为2 070 m，约为2,4-D 的22 倍，这是因为重金属(如Zn)仅在地下介质中发生吸附-解析反应，且很难衰变. 例如，在Vilomet 等[27]的研究中，在距离填埋场边界4 000 m 处的多孔介质含水层中检测到Pb.

3.4 降低缓冲距离的附加措施

不同的缓冲距离将实现污染物不同程度的稀释和衰减. 在某些情况下，预测的缓冲距离可能既不实际也不经济可行. 因此，应采取其他措施来降低对缓冲距离的要求. 其中一种可能的方法是在填埋前对废物进行预处理，减弱其浸出行为，从而降低渗滤液中有害成分的初始浓度. 因此，针对不同污染物，分别模拟实际距离小于缓冲距离时所需要控制的渗滤液初始浓度. 如图5 所示，在敏感水源与填埋场的实际距离分别为2 000、1 600、1 200、800、400 m 时，需要通过废物预处理将Zn 的初始浓度依次降低12、48、71、89、101 mg/L，分别达到108、72、49、31、19 mg/L，以保证用水安全. 为保证Ni 的浓度达到安全用水标准，当实际距离分别为700、600、400、200、100 m 时，其初始浓度需额外依次降低0.07、0.39、0.7、0.97 和1.2 mg/L，分别达到1.93、1.61、1.3、1.03、0.8 mg/L；当实际距离分别为90、80、70、50、30 m 时，2,4-D 的初始浓度需额外依次降低3、6、9、13 和15.2 mg/L，分别达到17、14、11、7、4.8 mg/L.

图 5 敏感水源与填埋场不同距离条件下各污染物所需控制的渗滤液初始浓度Fig.5 The initial concentration of leachate to control for pollutants at various distances between sensitive water sources and landfill sites

3.5 不确定性分析

不确定参数值的概率分布根据实际场地值确定，结果见表2. 考虑到参数的不确定性，该研究计算得到了不同污染物在不同置信区间下的缓冲距离(见图6). 其中，95%置信区间可视为不利条件下所需的缓冲距离. 从图6 可以看出，在不利条件下，2,4-D 的缓冲距离从92 m 增至359 m，Ni 的缓冲距离从755 m增至1 400 m，Zn 的缓冲距离从2 070 m 增至3 150 m.为保证在不利条件下将所有污染物污染均降至风险可接受水平，需要3 150 m 的缓冲距离，远高于加拿大亚伯达省环境与可持续资源开发(400 m)[29]和我国原环境保护部(800 m)[30]的建议距离.

表 2 模型的不确定性参数及取值Table 2 Uncertain parameters and their values in the model

图 6 考虑到参数不确定性的2,4-D 和Ni、Zn 的缓冲距离Fig.6 Buffer distance of 2,4-D and Ni and Zn to allow for uncertainty

4 结论

a) 不同类型污染物所需要的稀释衰减倍数(RDAF)不同，渗滤液中初始浓度大且毒性强的污染物需稀释衰减更大倍数. 如该案例中2,4-D 需稀释衰减2 250 倍，比重金属Ni 和Zn 分别高出66 和16 倍.

b) 不同污染物稀释衰减倍数对缓冲距离的依赖程度不同，导致实现相同的稀释衰减倍数需要的缓冲距离也不同，有机物的稀释衰减倍数对缓冲距离更为敏感，如2,4-D，尽管RDAF 最大，但缓冲距离仅为重金属Ni 和Zn 的12%和4.4%.

c) 综合考虑各污染物，案例危废填埋场的缓冲距离需要达到2 070 m，若进一步考虑参数不确定性并保障95%置信水平下的安全用水要求，缓冲距离需在3 000 m 以上，远高于内陆平原型填埋场.

d) 当敏感水源与危废填埋场实际距离不能满足所需缓冲距离时，通过固化稳定化等预处理手段调节渗滤液的浸出浓度可以缩小对缓冲距离需求. 以Zn为例，通过预处理将废物中Zn 的浸出浓度从120 mg/L 依次降至108、72、49、31、19 mg/L 时，可将缓冲距离从2 070 m 依次调控至2 000、1 600、1 200、800、400 m.