APP下载

烧结成型的UO2陶瓷燃料微观力学性能研究进展

2022-05-16斯嘉轩吴璐滕常青辛虹阳王桢张伟方忠强温榜莫华均伍晓勇

精密成形工程 2022年5期
关键词:燃耗断裂韧性压痕

斯嘉轩,吴璐,2,滕常青,辛虹阳,王桢,张伟,方忠强,2,温榜,2,莫华均,伍晓勇,2

应用技术

烧结成型的UO2陶瓷燃料微观力学性能研究进展

斯嘉轩1,吴璐1,2,滕常青1,辛虹阳1,王桢1,张伟1,方忠强1,2,温榜1,2,莫华均1,伍晓勇1,2

(1.中国核动力研究设计院第一研究所,成都 610005;2.中国核动力研究设计院反应堆燃料及材料重点实验室,成都 610213)

作为反应堆的核心,UO2陶瓷燃料的力学性能与其安全可靠性、经济性紧密相关,一直是国内外的研究热点。当前学者已针对未辐照UO2燃料开展了大量研究,结果表明,UO2燃料的力学性能受晶粒尺寸、晶体取向、气孔率、O/U比、应变量、掺杂相类型及掺杂量等多种因素影响,并且还与测试温度密切相关,但这些影响因素对其力学性能的耦合作用尚不清楚。近年来国外研究者还通过先进的纳米力学测试技术,对辐照后的UO2陶瓷燃料进行了研究,为其设计制备和寿期内性能预测提供了关键数据支撑。首先介绍了UO2微观力学性能研究手段,并对未辐照以及辐照后UO2陶瓷燃料微观力学性能研究进展进行了综述,总结了现有的不足并提出了后续研究的建议:在服役温度以及事故温度下对不同燃耗的UO2燃料开展研究,获得实际工况和事故工况下UO2燃料微观力学性能随燃耗的演变规律及机制,为燃料元件持续优化改进提供支撑。

核燃料;UO2;纳米压痕;微观力学性能;辐照

核能是一种能量密度高、低碳清洁、可持续发展的能源,发展核能被认为是应对当前能源短缺、环境污染问题的有效途径之一,对促进国家经济发展、保障能源安全均具有重要意义[1]。核能的利用离不开核反应堆,作为其核心和关键,核燃料的服役性能直接关系到反应堆的安全性和经济性。UO2陶瓷燃料因其具有熔点高、化学惰性好等优点,已被广泛应用于各大商用核电站中,具有丰富的运行经验,被认为是最为成熟的核燃料。

研究表明,UO2燃料在寿期末高燃耗下,由于裂变气体迁移聚集,会出现显著肿胀,并将与包壳贴合产生强烈的芯块–包壳相互作用(PCI),易导致燃料元件破损失效[2]。服役期间UO2的强度和蠕变等关键力学性能不仅直接影响到其在裂变气体作用下的肿胀行为,还关系到燃料芯块能否通过塑性变形、蠕变以及产生微裂纹的方式释放掉PCI过程中的应力,进而一定程度上降低燃料元件破损失效的风险。此外,UO2燃料堆内服役期间,由于热应力以及裂变气体压力的影响,芯块内将不可避免地产生微裂纹甚至发生开裂。芯块开裂将严重危害燃料元件的热传导,还会引起大量裂变产物释放到自由空间,部分腐蚀性裂变产物(如碘、铯等)在包壳内壁沉积,势必会增加PCI过程中包壳应力腐蚀开裂的概率,而服役期间UO2燃料的力学性能则是影响其开裂行为的关键。综上所述,UO2燃料芯快的力学性能直接关系到燃料元件寿期长短并影响到反应堆的安全可靠性[3]。

为制得力学性能优异的UO2陶瓷燃料,需不断优化改进制备工艺,当前制备工艺主要包括制粉、造粒、压制成形、高温烧结和外缘磨削。制粉造粒的过程中需严格控制O/U比、杂质含量、比表面、粒度,避免硬团聚,若加入掺杂相还应使其混合均匀。烧结过程还应选用合适的方法和参数(如温度、压力、保温时间、升温速率等),以便控制芯块的密度、晶粒度、气孔尺寸,进而得到性能理想的芯块[4]。

近年来,随着核电的快速发展,对提高燃料元件燃耗、延长换料周期以及增强耐事故能力的需求日益增加[5-7],进而对UO2燃料的力学性能提出了更高要求,因此对辐照过程中UO2燃料力学性能演化规律及机制的研究已成为当前国内外的研究热点。文中首先介绍了UO2燃料微观力学性能的研究手段,然后对UO2微观力学性能研究现状进行了综述,在此基础上总结了现有的不足并提出了对未来研究的建议。

1 UO2微观力学性能研究手段

UO2燃料堆内服役期间往往会出现一定程度的开裂破碎[8],难以通过传统宏观测试手段获取其力学性能,并且辐照后核燃料具有极强的放射性,宏观力学测试手段要求样品尺寸大,大样品的放射性更强,这也给实验操作带来了困难。此外,辐照后核燃料样品极其珍贵,而宏观力学测试手段不仅对样品需求量大,测试过程还会破坏样品。综上所述,传统宏观力学测试方法不适用于辐照后强放射性核燃料研究。纳米压痕作为一种先进的表征手段,为核燃料力学性能的研究提供了新的思路,一方面纳米压痕所需样品尺寸小,样品放射性也相对较小[9];另一方面纳米压痕近乎无损检测,并可在同一样品内选取多个区域进行测试,既节约样品又能获得多组数据。此外,由于纳米压痕仪具有较高的力和位移分辨率,能在纳米尺度上对材料进行研究,结合扫描电镜(Scanning Electron Microscope,SEM)、电子探针(Electron Probe Microanalysis,EPMA)、电子背散射衍射仪(Electron Backscatter Diffraction System,EBSD)、聚焦离子束电镜(Focused Ion Beam,FIB)以及透射电镜(Transmission Electron Microscope,TEM),可深入分析服役过程中UO2燃料的显微组织、化学成分、微观结构对其微观力学性能的影响,探索揭示其变形开裂机制,因此纳米压痕被广泛应用于UO2燃料的微观力学性能研究领域。

纳米压痕测试是通过压头以一定载荷对样品表面进行加载、饱载和卸载,测得其载荷–位移曲线如图1所示[10],进而计算获得材料硬度、模量、断裂韧性、蠕变应力指数等微观力学性能数据[11]。

材料硬度(GPa)和弹性模量s(GPa)的计算见式(1)—(3)。

式中:max为最大压入载荷,μN;c为接触面积,nm2;r和s分别为样品的约化模量和泊松比;

i和i分别为压头的弹性模量和泊松比。纳米压痕测试断裂韧性IC的计算见式(4)。

式中:为压痕径向裂纹长度,μm;为与压头有关的经验常数。研究表明,对于未辐照UO2燃料,不同压入载荷max对断裂韧性测试结果的影响不明显[12-13]。

结合常规单轴蠕变方程即可计算得到材料的蠕变应力指数,其计算见式(6)。

纳米压痕仪还可通过对材料进行反复压痕以研究其在载荷循环作用下的疲劳过程。除了直接压痕外,结合FIB、EBSD在材料特定区域铣削出微悬臂梁,再对其进行弯曲测试,可研究材料特定取向晶粒以及晶界的断裂应力[17]和断裂韧性[18]。断裂应力R的计算见式(7)。

式中:c为断裂时的载荷,μN;为微悬臂梁断裂面与加载点之间的距离,μm;为微悬臂梁表面与其重心之间的距离,μm;G为转动惯量。断裂应力具有明显的尺寸效应。宏观方法测得的未辐照UO2断裂应力约100 MPa,而对含多个晶粒的UO2微悬臂梁进行弯曲测试,获得的断裂应力约为300~ 700 MPa,微悬臂梁弯曲测得的UO2单晶样品和单个UO2晶粒的断裂应力高达2~4 GPa[14,19]。此外研究表明,微悬臂梁弯曲测得的断裂应力与微悬臂梁断裂面上最大缺陷尺寸紧密相关[20]。

相较于断裂应力测试,微悬臂梁弯曲测试断裂韧性前需要在微悬臂梁靠近基底处通过FIB铣削出缺口,断裂韧性的计算见式(8)。

式中:R为断裂应力,GPa;为缺口的深度,μm;(/2)为与微悬臂梁尺寸相关的形状因子。对于UO2陶瓷燃料,通过微悬臂梁弯曲测得各类晶粒的断裂韧性与样品的宏观断裂韧性极为接近[21],一方面表明断裂韧性尺寸效应不明显,另一方面也显示出微悬臂梁铣削制备上的细微差别对断裂韧性测试结果的影响较小。但由于辐照后UO2燃料晶界处存在超压气泡、固体裂变产物沉淀等,具有潜在的残余应力场,制备辐照后含晶界且带缺口的微悬臂梁过程中,铣削切口将不可避免地降低微悬臂梁的刚度,引起残余应力释放,导致微悬臂梁发生不可逆的变形,因此尚不能通过该方法测试辐照后UO2燃料晶界的断裂韧性[22]。

2 未辐照UO2的微观力学性能研究现状

鉴于UO2燃料的显微组织与其微观力学性能紧密相关,国内外研究者针对UO2燃料的晶粒尺寸、晶体取向、O/U比、掺杂相类型及掺杂量等因素对其微观力学性能的影响开展了大量研究,并分析了其在不同应变程度以及温度下的力学性能。研究团队主要有美国加州大学伯克利分校、超铀元素研究所和中国核动力研究设计院等。

Gong等[27]还发现UO2燃料的微观力学性能与其O/U比紧密相关,相较于纳米晶UO2,超化学计量纳米晶样品(UO2.11)的硬度更高,此外过高的氧含量还会增加其断裂表面能[28-29],抑制裂纹的扩展延伸,进而提高其断裂韧性,如图2所示。

图2 7 μm晶粒、纳米晶和超化学计量纳米晶UO2燃料的硬度和断裂韧性[27]

Frazer等[14]针对UO2燃料应变程度对其微观力学性能的影响开展了研究。结果表明,各温度(25、100、300、500 ℃)下,预应变(0.6%)UO2的硬度均比未应变时低,但温度越高,预应变UO2硬度的降低幅度越小,而各温度下应变前后UO2样品的弹性模量相差不大。蠕变性能方面,各温度(300和500 ℃)下,预应变UO2的抗蠕变性能均比未应变的样品好,未应变UO2在300 ℃和500 ℃下的蠕变应力指数分别为(17.9±2.9)、(7.3±1.0),而预应变UO2在300 ℃和500 ℃下的蠕变应力指数仅为(8.8±0.2)、(4.7±0.1)。

过去几十年研究者们也尝试在UO2燃料内掺杂一系列物质以期改善其力学性能[30-31]。吴学志等[32]研究发现,掺杂碳纳米管能显著增强UO2的硬度、压缩强度和弯曲强度,增强效果与碳纳米管的掺杂量和长径比密切相关,当掺杂碳纳米管体积分数和长径比分别为12%和9×103时增强效果最佳,超过该值碳纳米管将在UO2晶界处团聚,影响UO2晶粒间的有效结合,进而导致增强效果降低。Xiao等[33]发现UO2中掺杂ZrO2会形成(U,Zr)O2固溶体,并导致样品晶粒细化。由于Zr‒O比U‒O的内在结合力更强,因此掺杂后样品硬度和弹性模量均出现了升高,但断裂韧性却呈现出一定程度的降低,随着ZrO2的掺杂量(质量分数)从0增加到20%,UO2的硬度增加了16.4%,弹性模量增加了14.5%,断裂韧性降低了17%。Kurosaki等[26]对掺杂CeO2的UO2燃料进行纳米压痕测试发现,掺杂CeO2后力学性能不但未得到提升,随着CeO2掺杂量的增加,其硬度和弹性模量还出现了一定程度的降低。掺杂虽然被认为是优化改善燃料力学性能的有效途径,但在掺杂相类型的筛选以及掺杂量的确定上还应当考虑其对燃料晶粒尺寸、烧结密度、热导率以及中子吸收截面等的影响。后续研究中尤其需要关注掺杂后燃料在辐照考验过程中微观组织结构的演化行为,并针对其辐照肿胀程度以及辐照过程中热/力学性能变化情况等进行评估,分析研究掺杂相类型及掺杂量对各关键服役性能的影响规律及机制。此外,还需考虑到掺杂将一定程度上降低燃料的铀装载量,进而对反应堆的经济性产生一定影响。可以看到当前含掺杂相的UO2燃料芯块的研发仍存在较多的问题,离工程应用还有较远的距离。

3 辐照后UO2的力学性能研究现状

UO2陶瓷燃料在反应堆内长期处于高温高压、强辐照等严酷的服役环境,其力学性能将不可避免地出现显著退降,主要原因如下:(1)受到高通量中子辐照损伤和裂变碎片慢化过程裂变峰的作用,燃料内将产生大量的空洞、位错环等辐照缺陷;(2)裂变产生的各类裂变产物将引起燃料化学组成显著改变;(3)析出的固体裂变产物颗粒和裂变气体迁移聚集形成的气泡还会影响到燃料内的应力场,并导致燃料出现一定的塑性变形;(4)当燃耗达到一定程度时,UO2燃料将形成高燃耗结构,气孔尺寸、气孔率增加的同时,晶粒也将明显细化[34-37]。由于辐照对UO2燃料力学性能影响机制极其复杂,当前针对辐照后UO2燃料微观力学性能的研究还处在起步阶段。

Spino等[38]针对燃耗对UO2硬度的影响开展了研究,结果显示低燃耗时随着燃耗升高UO2的硬度增加,但当燃耗达到70 GWd/tM后,随着燃耗继续增加,UO2硬度呈现出一定程度的降低,并最终区域平稳,如图3所示。分析认为辐照过程中UO2的硬化一方面归因于产生的辐照缺陷,另一方面来源于固溶和沉淀在其中的裂变产物。当燃耗达到70 GWd/tM时UO2形成高燃耗结构,由于重结晶,辐照缺陷开始愈合,因而硬化程度降低;当燃耗超过90 GWd/tM时硬化主要由裂变产物固溶沉淀导致。Kurt等[39]使用纳米压痕仪,通过浅表压痕(压入深度仅为20 nm)以及连续刚度法(CSM)对UO2高燃耗结构的硬度和模量进行了深入研究。结果表明,高燃耗结构亚晶粒间晶界的硬度和模量均明显低于亚晶粒内,究其原因,可能与裂变产物偏聚削弱有关[40]。不难看出辐照过程中UO2燃料的力学性能与裂变产物紧密相关,为了控制变量,更好地分析评估辐照过程中裂变产物对其力学性能的影响,研究者们对模拟燃耗燃料样品进行了研究。模拟燃耗燃料是一种特殊的含掺杂相的燃料,它是通过将无放射性的固态裂变元素掺杂进UO2内制成[40-43]。Kurosaki等[44]发现模拟燃耗为150 GWd/tU的UO2燃料(即固体裂变产物的质量分数为11.52%),其硬度为(10.9±1.5)GPa,相较于多晶UO2硬度(8.5±0.4)GPa更高,而其约化模量为(217±20)GPa,与多晶UO2约化模量(223±7)GPa相近。模拟燃料内还观察到Ba(U,Zr,Mo)O3氧化物相,其硬度为(8.2±0.5)GPa,约化模量为(197±17)GPa。Xiao等[45]的研究结果表明,掺杂有10% ZrO2(质量分数)的UO2燃料,随着裂变元素掺杂量增加(模拟燃耗从0增加至250 GWd/tU),其硬度降低了38.7%,弹性模量降低了29.5%,断裂韧性降低了13.5%。但也有结果表明,固体裂变产物的掺杂会使UO2的硬度升高,并最终趋于稳定[46-47]。针对固体裂变产物对UO2力学性能的影响研究目前还处于起步阶段,很多机制尚未得到有效解释,亟待针对裂变产物类型和分布、裂变产物在燃料内的存在形式(固溶还是析出),以及固体裂变产物的尺寸、结构和取向等对其力学性能的影响开展进一步研究。

图3 UO2的硬度随燃耗的变化规律[38]

UO2的硬度还与其气孔率密切相关,气孔率增加会使压痕的承载面积减小,进而导致硬度降低[38],如图4所示。

燃耗对UO2弹性模量的影响方面。Kurt等[39]通过纳米压痕仪对UO2芯块沿径向的弹性模量进行了测试,结果表明,随着燃耗的增加,UO2的弹性模量降低。Kurt等测得的UO2弹性模量随燃耗的变化结果相较于Marchetti等[48]通过声学显微镜测得的结果趋势一致,但数值上略低,如图5所示。究其原因,一方面可能与样品制备有关;另一方面,纳米压痕测试弹性模量需要泊松比,但燃耗对UO2泊松比的影响尚不清楚,Kurt等的计算过程中默认各燃耗下UO2的泊松比均为0.3。

图4 UO2的硬度随气孔率的变化规律[38]

燃耗对UO2断裂韧性的影响方面,Zacharie等[12]针对不同燃耗的UO2开展了压痕断裂韧性测试,结果表明,燃耗低于60 GWd/tM时,UO2的断裂韧性几乎保持恒定,而燃耗超过该值,UO2内的压痕裂纹扩展变短,断裂韧性呈现线性增加,如图6所示。他们认为这主要与一定燃耗下UO2形成高燃耗结构有关。高燃耗结构中较高的孔隙率、固体裂变产物以及随之产生的残余应力将阻碍裂纹的扩展,进而引起其断裂韧性增加。但也有观点认为,裂纹扩展较短主要与高燃耗结构中较高密度的弱晶界相关[49],这些弱晶界会偏转压痕产生的裂纹,但具体机制还有待进一步探索研究。

图5 UO2芯块弹性模量随半径和燃耗的变化规律[39,48]

图6 UO2的断裂韧性随燃耗的变化规律[12]

Henry等[20]通过对辐照后UO2燃料进行微悬臂梁弯曲测试(如图7所示)发现,低燃耗下UO2的断裂韧性与未辐照时相近,与Zacharie等的研究结果一致。此外他们还针对UO2的断裂应力进行了研究,辐照对UO2晶粒内的断裂应力影响不明显,但辐照后UO2晶界处由于大量固体裂变产物和气泡沉积,断裂应力明显降低。未辐照时晶界的断裂应力与晶内相近,约为(2.54±0.35)GPa,而辐照后晶界仅为1 GPa。

失效行为研究方面,由于实验条件和技术限制尚没有关于中子辐照后UO2的相关研究报道。但Frazer等[50]通过透射电镜原位观察研究了He离子辐照后UO2的微悬臂梁弯曲断裂过程,结果如图8所示。未辐照UO2微悬臂梁弯曲过程中没有观察到位错滑移,UO2薄片内部无塑性变形区,微悬臂梁以脆性断裂的方式失效。低注量He离子辐照的UO2微悬臂梁,其弯曲过程依然以单一裂纹脆性断裂的方式失效;而高注量时,UO2微悬臂梁呈现出一定程度的延展性,由于He泡形核使断裂过程中裂纹发生偏转,沿多条路径扩展延伸,呈蜘蛛网状。

燃料元件寿期末时,肿胀的UO2燃料将与锆合金包壳发生接触反应并形成燃料–包壳化学交互作用层(Fuel-Cladding Chemical Interaction,FCCI)。Kurt等[39]针对该FCCI层的微观力学性能进行了研究,结果如图9所示。该层的硬度约为15 GPa,弹性模量约为160 GPa,远高于燃料和包壳,并且压痕边角处未观察到裂纹萌生,暗示着该层可能具有较高的断裂韧性。FCCI层的弹性模量值与四方相ZrO2的值[51-53]极为接近,后来Lach等[54]通过TEM证实了靠近UO2燃料处的FCCI层为四方相ZrO2。

图7 UO2燃料的断裂应力及断裂韧性[20]

图8 微悬臂梁弯曲过程的TEM像[50]

图9 UO2芯块与包壳间FCCI层的硬度和弹性模量[39]

寿期末UO2燃料与包壳接触时,燃料边缘处U原子裂变产生的高能裂变碎片还会反冲损伤包壳内壁,影响该处的力学性能。Gunuar等[55]通过电子探针(Electron Probe Microanalysis,EPMA)在BWR燃料元件锆包壳内壁距燃料表面10 μm的范围内检测到了一系列反冲出的裂变产物,距燃料表面越远,裂变产物总量越低。硬度测试结果显示该区域呈现出明显的硬化现象,并且越靠近燃料表面,硬度越高(如图10所示)。反应堆瞬态运行后,还观察到包壳内壁产生了微裂纹,裂纹长度与硬化区厚度一致。分析认为,反冲出的裂变碎片在包壳内慢化的过程中将不可避免地激起离位峰和热峰,引起该区域产生大量空洞、位错环等辐照缺陷,甚至形成非晶态,并且热峰还易导致包壳局部区域瞬时熔化膨胀,产生极大的应力并引发塑性变形,此外滞留在包壳内的裂变产物还势必会改变该区域的化学组成,最终引起该区域硬化[56-57]。

图10 锆包壳内裂变元素浓度以及硬度随距燃料表面距离的变化[55]

4 待解决的问题和研究趋势

综上所述,虽然已取得了一定的研究成果,但针对UO2燃料服役过程中微观力学性能演变行为的研究还极为缺乏。规律方面,目前国内外仅针对少量特定燃耗的UO2样品进行了研究,初步获得了其微观力学性能随燃耗的变化规律,但尚未关注辐照温度、裂变速率等参数对其微观力学性能的影响。机制方面,服役过程中UO2燃料微观力学性能与其显微组织(晶粒、晶界、气孔)、微区成分(O/U比、裂变产物)、微观结构(团簇、位错环等典型辐照缺陷)以及热应力和塑性变形程度等多种因素紧密相关,而各影响因素对其微观力学性能的影响机制还尚不清楚。内容方面,目前国内外对辐照后UO2的微观力学性能的研究主要集中在硬度、模量、断裂应力和断裂韧性方面,还暂未涉及蠕变、疲劳以及强度等关键力学参数。

值得注意的是,当前UO2微观力学性能随燃耗的变化规律还需进一步完善,一方面由于样本量少,且不同样本的制造工艺、辐照温度和运行历史均有所差异,另一方面该规律是通过对不同平均燃耗的UO2样品进行测试获得的,不够精确。纳米压痕研究的是燃料微米尺度范围内的微观力学性能,而核燃料服役的过程中,由于中子自屏蔽效应等存在,中子通量很难达到均匀分布,燃料内各微区处的燃耗将有所差异,微观力学性能可能呈现出非均质的特点。因此亟待通过更为先进的燃耗测试手段对单个UO2样品内不同微区处的燃耗进行测试[58-59],同时表征各微区处的微观力学性能,避免不同样品间辐照温度、制造工艺、裂变速率等差异带来的干扰,更为精确地研究燃耗对UO2微观力学性能的影响。

目前针对辐照后UO2微观力学性能的研究均是在室温下进行,而对其在服役温度甚至事故温度下的微观力学性能认识还极为不足。高温微观力学性能研究,可以通过纳米压痕仪配备的加热台对UO2燃料样品升温后再进行原位力学测试,但仍面临着一些挑战。一方面辐照后核燃料加热会促进其内部裂变产物释放,并被电镜真空泵抽走,易损坏电镜设备甚至造成实验室污染,危害实验人员健康;另一方面高温力学测试对试样尺寸要求高,这也给样品制备带来了困难;此外高温微观力学测试过程中热漂移严重,如何提高测试精准度也成为亟待解决的问题。

当前UO2燃料微观力学性能研究方法主要集中在压痕和微悬臂梁弯曲,尚未获得燃料强度和塑性等关键力学指标。采用FIB在燃料内切取纳米线并将其黏附在PTP样品台上,再通过纳米压痕仪对其进行压缩,可有效测得燃料强度、伸长率等力学参数,同时结合TEM原位观察,还可获取燃料拉伸变形过程中微观结构的演变,进而深入研究燃料断裂失效行为。此外,通过FIB在燃料内铣削微柱并通过纳米压痕仪对微柱进行压缩,还可分析UO2燃料界面结合力以及晶体滑移行为。

由于辐照后核燃料具有强放射性,给样品的制备和测试均带来了极大的困难,存在较高的实验操作难度。由于实验条件的限制,国内在该领域尚处于起步阶段,暂未获得辐照后燃料微观力学性能的相关数据,不利于深入理解UO2燃料辐照效应及其失效机制。考虑到当下提高燃料元件耐事故能力、延长换料周期以及燃料元件全面国产化等重大任务需求的增加,亟待突破现有技术,采用先进的表征测试方法,针对服役温度和事故温度下UO2燃料微观力学性能随燃耗的演变规律及机制开展更为系统深入的研究工作。

5 结语

虽然当前国内外研究者已针对辐照前后UO2燃料的微观力学性能开展了大量研究,但对实际工况甚至事故工况下UO2燃料微观力学性能的认识还极为不足。因此需在服役温度及事故温度下,对UO2燃料微观力学性能随燃耗的演变规律及机制开展更为系统深入的工作。研究成果不仅可以用于分析、评估、预测燃料元件寿期内各阶段的安全可靠性,还可为后续缓解降低其服役过程中面临的开裂风险以及寿期末强烈的PCI作用提供关键的理论指导和数据支撑。

[1] 程亮. UO2-Mo事故容错燃料的微观结构设计、制备与性能研究[D]. 绵阳: 中国工程物理研究院, 2020: 1-2.

CHENG Liang. UO2-Mo Composite Pellets for Accident Tolerant Fuel: Microstructure Design, Fabrication and Performance[D]. Mianyang: China Academy of Engineering Physics, 2020: 1-2.

[2] CHUNG H M, KASSNER T F. Cladding Metallurgy and Fracture Behavior during Reactivity-Initiated Accidents at High Burnup[J]. Nuclear Engineering and Design, 1998, 186(3): 411-427.

[3] UFFELEN P V, SUZUKI M. Oxide Fuel Performance Modeling and Simulations[M]. Comprehensive Nuclear Materials, 2012, 3: 535-577.

[4] 尹邦跃. 陶瓷核燃料工艺[M]. 哈尔滨: 哈尔滨工程大学出版社, 2016: 241-272.

YIN Bang-yue. Ceramic Nuclear Fuel Process[M]. Harbin: Harbin University of Engineering Press, 2016: 241-272.

[5] GONG Xing, LI Rui, SUN Mao-zhou, et al. Opportunities for the LWR ATF Materials Development Program to Contribute to the LBE-Cooled ADS Materials Qualification Program[J]. Journal of Nuclear Materials, 2016, 482: 218-228.

[6] KAROUTAS Z, BROWN J, ATWOOD A, et al. The Maturing of Nuclear Fuel: Past to Accident Tolerant Fuel[J]. Progress in Nuclear Energy, 2018, 102: 68-78.

[7] 莫华均, 张伟, 吴璐, 等. 耐事故UO2基复合燃料芯块的研发进展[J]. 核动力工程, 2020, 41(2): 36-39.

MO Hua-jun, ZHANG Wei, WU Lu, et al. R & D Progress of Accident-Tolerant UO2-Based Composite Fuel Pellets[J]. Nuclear Power Engineering, 2020, 41(2): 36-39.

[8] BARON D D, HALLSTADIUS L. Fuel Performance of Light Water Reactors (Uranium Oxide and MOX)[J]. Comprehensive Nuclear Materials (Second Edition), 2020, 2: 35-71.

[9] HOSEMANN P, SHIN C, KIENER D. Small Scale Mechanical Testing of Irradiated Materials[J]. Journal of Nuclear Materials, 2015, 30(9): 1231-1245.

[10] 贾锁刚, 万有余, 王倩, 等. 页岩各向异性力学特性微观测试方法研究[J]. 地质力学学报, 2021, 27(1): 10-18.

JIA Suo-gang, WAN You-yu, WANG Qian, et al. Research on the Micro-Scale Method for Testing the Mechanical Anisotropy of Shale[J]. Journal of Geomechanics, 2021, 27(1): 10-18.

[11] 魏振伟, 刘昌奎, 周静怡, 等. 纳米压痕技术在工程材料研究中的应用[J]. 失效分析与预防, 2018, 13(4): 255-260.

WEI Zhen-wei, LIU Chang-kui, ZHOU Jing-yi, et al. Application of Nano-Indentation in Engineer Materials Research[J]. Failure Analysis and Prevention, 2018, 13(4): 255-260.

[12] ZACHARIE A I, HENRY R, TH B, et al. Effects of Irradiation on Mechanical Properties of Nuclear UO2Fuels Evaluated by Vickers Indentation at Room Temperat­ure[J]. Journal of Nuclear Materials, 2021, 547: 152821.

[13] KUTTY T R G, CHANDRASEKHARAN K N, PANAKKAL J P, et al. Fracture Toughness and Fracture Surface Energy of Sintered Uranium Dioxide Fuel Pellets[J]. Journal of Materials Science Letters, 1987, 6(3): 260-262.

[14] FRAZER D. Elevated Temperature Small Scale Mechanical Testing of Uranium Dioxide[D]. Berkeley: University of California, 2018: 5-10.

[15] LI Fu-cheng, XIE Ya, SONG Min, et al. A Detailed Appraisal of the Stress Exponent Used for Characterizing Creep Behavior in Metallic Glasses[J]. Materials Science & Engineering A, 2016, 654: 53-59.

[16] PHANI P S, OLIVER W C. A Direct Comparison of High Temperature Nanoindentation Creep and Uniaxial Creep Measurements for Commercial Purity Aluminum[J]. Acta Materialia, 2016, 111: 31-38.

[17] HENRY R, BLAY T, DOUILLARD T, et al. Local Fracture Toughness Measurements in Polycrystalline Cubic Zirconia Using Micro-Cantilever Bending Tests[J]. Mechanics of Materials, 2019, 136: 103086.

[18] CHAN H, ROBERTS S G, GONG J. Micro-Scale Fracture Experiments on Zirconium Hydrides and Phase Boundaries[J]. Journal of Nuclear Materials, 2016, 475: 105-112.

[19] GATT J M. Experimental and Numerical Study of Fracture Mechanisms in UO2Nuclear Fuel[J]. Engineering Failure Analysis, 2015, 47: 299-311.

[20] HENRY R, ZACHARIE-AUBRUN I, BLAY T, et al. Irradiation Effects on the Fracture Properties of UO2Fuels Studied by Micro-Mechanical Testing[J]. Journal of Nuclear Materials, 2020, 536: 152-179.

[21] EVANS A G, DAVIDGE R W. The Strength and Fracture of Stoichiometry Polycrystalline UO2[J]. Journal of Nuclear Materials, 1969, 33(3): 249-260.

[22] HENRY R, ZACHARIE-AUBRUN I, BLAY T, et al. Fracture Properties of an Irradiated PWR UO2Fuel Evaluated by Micro-Cantilever Bending Tests[J]. Journal of Nuclear Materials, 2020, 538(11):152-209.

[23] OVID'KO I A, SHEINERMAN A G, AIFANTIS E C. Stress-Driven Migration of Grain Boundaries and Fracture Processes in Nanocrystalline Ceramics and Metals[J]. Acta Materialia, 2008, 56(12): 2718-2727.

[24] BOBYLEV S V, MUKHERJEE A K, OVID¢KO I A. Emission of Partial Dislocations from Amorphous Intergranular Boundaries in Deformed Nanocrystalline Ceramics[J]. Scripta Materialia, 2008, 60(1): 36-39.

[25] 郁金南. 核材料科学与工程-材料辐照效应[M]. 北京: 化学工业出版社, 2007: 122-143.

YU Jin-nan. Nuclear Materials Science and Engineering-Irradiation Effects of Materials[M]. Beijing: Chemical Industry Press, 2007: 122-143.

[26] KUROSAKI K. Nanoindentation Studies of UO2and (U,Ce)O2[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2004, 381: 240-244.

[27] GONG Bo-wen, FRAZER D, YAO Tian-kai, et al. Nano- and Micro-Indentation Testing of Sintered UO2Fuel Pellets with Controlled Microstructure and Stoichiometry[J]. Journal of Nuclear Materials, 2019, 516: 169-177.

[28] TADASHI I, HANSJOACHIM M. Fracture Surface Energy of UO2and ThO2Containing Additives[J]. Journal of Nuclear Science and Technology, 2012, 17(12): 908-912.

[29] MATZKE H, INOUE T, WARREN R. The Surface Energy of UO2as Determined by Hertzian Indentation[J]. Journal of Nuclear Materials, 1980, 91(1): 205-220.

[30] BLEIBERG M L, BERMAN R M, LUSTMAN B. Effects of High Burn-up on Oxide Ceramic Fuel[J]. Radiation Damage in Reactor Materials, 1963, 43: 318-428.

[31] KULKARNI N K. Thermal Studies on Fluorite Type Thermal Studies on Fluorite Type ZrU1−O2Solid Solutions Solid Solutions[J]. Journal of Nuclear Materials, 2008, 384(2): 81-86.

[32] 吴学志, 尹邦跃, 郑新海. 碳纳米管增强UO2燃料力学性能研究[J]. 材料导报, 2020, 34(S1): 153-156.

WU Xue-zhi, YIN Bang-yue, ZHENG Xin-hai. Study on Mechanical Properties of CNTS Reinforced UO2Fuel[J]. Materials Reports, 2020, 34(S1): 153-156.

[33] XIAO Hong-xing, WANG Xiao-min, LONG Chong-sheng, et al. Investigation of the Mechanical Properties of ZrO2-Doped UO2Ceramic Pellets by Indentation Technique[J]. Journal of Nuclear Materials, 2018, 509: 482-487.

[34] WISS T, RONDINELLA V V, KONINGS R J M, et al. Properties of the High Burnup Structure in Nuclear Light Water Reactor Fuel[J]. Radiochimica Acta, 2017, 105(11): 893-906.

[35] RONDINELLA V V, WISS T. The High Burn-up Structure in Nuclear Fuel[J]. Materials Today, 2010, 13(12): 24-32.

[36] BARANOV V G, LUNEV A V, TENISHEV A V, et al. Interaction of Dislocations in UO2during High Burn-up Structure Formation[J]. Journal of Nuclear Materials, 2014, 444(1/2/3): 129-137.

[37] LEENAERS A. Surface-Engineered Low-Enriched Uranium-Molybdenum Fuel For Research Reactors: In- and Out-of-Pile Studies for the Conversion of Research Reactors from Using High-Enriched to Low-Enriched Nuclear Fuels[D]. US: Ghent University, 2014: 33-44.

[38] SPINO J, COBOS J. Room-Temperature Microindentation Behavior of LWR-Fuels, Part 1: Fuel Microhardness[J]. Journal of Nuclear Materials, 2003, 322(2/3): 204-216.

[39] KURT A. Young's Modulus Evaluation of High Burnup Structure in UO2with Nanometer Resolution[J]. Journal of Nuclear Materials, 2018, 508: 33-39.

[40] PARISH C M, GERCZAK T J, EDMONDSON P D, et al. A Challenge to Multivariate Statistical Analysis: Spent Nuclear Fuel[J]. Microscopy and Microanalysis, 2016, 22(S3): 330-331.

[41] LEE J W, JEON S C, KANG Sang-jun, et al. Effect of Sintering Aids on the Grain Growth of Simulated Dupic Fuel Pellets Using the Simfuel Technique[J]. Ceramics International, 2016, 42(1): 705-710.

[42] VERRALL R A, LUCUTA P G. Specific Heat Measurements of UO2and SIMFUEL[J]. Journal of Nuclear Materials, 1996, 228(2): 251-253.

[43] LUCUTA P G, MATZKE H, VERRALL R A. Thermal Conductivity of Hyperstoichiometric SIMFUEL[J]. Journal of Nuclear Materials, 1995, 223(1): 51-60.

[44] KUROSAKI K, SAITO Y, UNO M, et al. Characterization of Simulated Burnup Fuel by Nanoindentation[J]. Journal of Nuclear Materials, 2006, 350(3): 203-207.

[45] XIAO Hong-xing, WANG Xiao-min, LONG Chong-sheng, et al. Effect of Burnup on the Mechanical Properties of Doped UO2Ceramic Pellets Using the Simfuel Technique[J]. Journal of Nuclear Materials, 2019, 524(C): 247-255.

[46] COBOS J. Phase Characterization of Simulated High Burn-up UO2Fuel[J]. Journal of Alloys and Compounds, 1998, 271: 610-615

[47] SPINO J, PAPAIOANNOU D. Lattice Parameter Changes Associated with the Rim-Structure Formation in High Burn-up UO2Fuels by Micro X-Ray Diffraction[J]. Journal of Nuclear Materials, 2000, 281(2): 146-162.

[48] MARCHETTI M, LAUX D, FONGARO L, et al. Physical and Mechanical Characterization of Irradiated Uranium Dioxide with a Broad Burnup Range and Different Dopants Using Acoustic Microscopy[J]. Journal of Nuclear Materials, 2017, 494: 322-329.

[49] GERCZAK T J, PARISH C M, EDMONDSON P D, et al. Restructuring in High Burnup UO2Studied Using Modern Electron Microscopy[J]. Journal of Nuclear Materials. 2018, 509: 245-259.

[50] FRAZER D, SHAFFER B. In-Situ Transmission Electron Microscopy Microcantilever and Nanoindentation Testing of UO2[J]. JOM, 2020, 72(8): 3028-3036.

[51] SMITH C F, CRANDALL W B. Calculated High-Temperature Elastic Constants for Zero Porosity Monoclinic Zirconia[J]. Journal of the American Ceramic Society, 2010, 47(12): 624-627.

[52] INGEL R P. Elastic Anisotropy in Zirconia Single Crystals[J]. Journal of the American Ceramic Society, 2010, 71(4): 265-271.

[53] ERICH H. Elastic Constants of Tetragonal Zirconia Measured by a New Powder Diffraction Technique[J]. Journal of the American Ceramic Society, 1998, 81: 1682-1684.

[54] LACH T G, EDWARDS D J, BUCK E C, et al. Fission Recoil-Induced Microstructural Evolution of the Fuel-Cladding Interface [FCI] in High Burnup BWR Fuel[J]. Journal of Nuclear Materials, 2019, 521: 120-125.

[55] GUNUAR L. Pellet-clad Interaction in Water Reactor Fuels[C]// Seminar Proceedings Aix-en-Provence, France, 2004: 265-278.

[56] PIRO M, SUNDERLAND D. A Review of Pellet-Clad Interaction Behavior in Zirconium Alloy Fuel Cladding[J]. Comprehensive Nuclear Materials, 2017, 2: 248-306.

[57] 丁淑蓉, 龚辛, 赵云妹, 等. 弥散核燃料燃烧演化过程中的关键力学问题[J]. 力学季刊, 2018, 39(1): 1-21.

DING Shu-rong, GONG Xin, ZHAO Yun-mei, et al. Key Mechanical Problems in Dispersion Nuclear Fuels during Their Burning Evolution Process[J]. Chinese Quarterly of Mechanics, 2018, 39(1): 1-21.

[58] WALKER C T, STAICU D, SHEINDLIN M, et al. On the Thermal Conductivity of UO2Nuclear Fuel at a High Burn-up of around 100MWd/KGHM[J]. Journal of Nuclear Materials, 2005, 350(1): 19-39.

[59] MANZEL R, WALKER C T. EPMA and SEM of Fuel Samples from PWR Rods with an Average Burn-up of around 100 MWd/KGHM[J]. Journal of Nuclear Materials, 2002, 301(2): 170-182.

Research Progress on Micromechanical Properties of Sintered UO2Ceramic Fuel

SI Jia-xuan1, WU Lu1,2, TENG Chang-qing1, XIN Hong-yang1, WANG Zhen1, ZHANG Wei1, FANG Zhong-qiang1,2, WEN Bang1,2, MO Hua-jun1, WU Xiao-yong1,2

(1. The First Sub-institute, Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610005, China; 2. Science and Technology on Reactor Fuel and Materials Laboratory, Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610213, China)

As the core of the reactor, the mechanical performance of UO2ceramic fuel is closely related to its safety, reliability and economy, and has been a hot research topic at home and abroad. Numerous studies have been conducted by previous scholars on unirradiated UO2fuels. The results show that the mechanical properties of UO2fuels are affected by various factors such as grain size, crystal orientation, porosity, O/U ratio, strain, doping phase type and doping amount, and are also closely related to the test temperature, but the coupling effect of these influencing factors on their mechanical properties is not clear. In recent years, foreign researchers have also conducted studies on irradiated UO2ceramic fuels through advanced nanomechanical testing techniques, providing key data to support their design, preparation and lifetime performance prediction. Firstly, this paper introduces the research methods of UO2micromechanical properties, and reviews the progress of micromechanical properties of unirradiated and irradiated UO2ceramic fuels, summarizes the existing shortcomings, and proposes recommendations for follow-up research: research on UO2fuels with different burnups under service temperature and accident temperature, and obtain the evolution law and mechanism of UO2fuel micromechanical properties with burnup under actual working conditions and accident conditions, to provide support for the continuous optimization and improvement of fuel elements.

nuclear fuel; UO2; nanoindentation; micromechanical properties; irradiation

10.3969/j.issn.1674-6457.2022.05.020

TL349

A

1674-6457(2022)05-0143-10

2021–09–02

国防基础科研计划(JCKY2017201C016)

斯嘉轩(1996—),男,硕士,研究实习员,主要研究方向为核燃料及材料的辐照效应。

伍晓勇(1969—),男,硕士,研究员,主要研究方向为核燃料及材料的辐照效应。

责任编辑:蒋红晨

猜你喜欢

燃耗断裂韧性压痕
基于三维变分和神经网络算法的压水堆堆芯燃耗分布数据同化方法研究
燃耗信任制下燃耗计算对临界计算的偏差及不确定度的研究
燃耗数据库基准检验方法研究
牙科氧化锆陶瓷压痕尺寸效应模型评价*
管道环焊缝评估中离散断裂韧性数据的处理*
准静态纳米压痕的理论基础与数据分析
西南铝主编起草的国家标准《铝合金断裂韧性》通过审定
一种提高TC4-DT钛合金棒材两相区断裂韧性的方法
便携式里氏硬度计相邻压痕的影响
基于Cube压头压入识别Ti基涂层材料断裂韧性