用再生铀生产低浓铀的一种离心法分离方案

曾 实

(清华大学 工程物理系，北京 100084)

作为一种重要的清洁能源，核能将在碳中和中发挥重要的作用。但核能发展产生的大量乏燃料的处置和利用是需关注的重要问题，涉及核能的可持续发展[1-2]。乏燃料基本来自于目前起主导作用的轻水堆。一方面，乏燃料铀中含有较天然铀(natural uranium,NU)更多的可裂变物质235U，是宝贵的铀资源，应加以利用；但另一方面，处理乏燃料铀得到的再生铀(regenerated uranium,RU)中含有天然铀中没有的232,233,236U等同位素成分，给利用带来了很大困难。232U具有强放射性，为保障辐射安全，在用再生铀生产燃料时需去除以满足安全标准。而236U则是中子毒物，与用天然铀生产的相同丰度235U的低浓铀(low-enriched uranium,LEU)相比，在用再生铀生产低浓铀时，必须提升235U的丰度，以弥补236U带来的反应活度下降来达到同样的燃耗。因此，如需获得与天然铀生产的低浓铀相同的性能，也须去除236U。

作为目前最先进的大规模浓缩铀生产方法，气体离心法能用再生铀来生产低浓铀。但由于232,233,236U这些人工产生的同位素组分和较多234U同位素的存在，再生铀的分离非常具有挑战性：1)232U的丰度并不大，需将其去除而不过多去除235U；2)235U处于234,236U之间，与相邻组分摩尔分子质量数之差仅为1，去除234,236U的同时需尽可能少损耗235U；3)234,235,236U均是中间组分，中间组分的贫化或浓缩较边缘组分困难得多。

实际上，单纯用再生铀来生产低浓缩是不现实的。一是由1单位量的乏燃料不可能生产1单位的低浓缩返回到反应堆形成完全闭合循环，因此生产中必须添加天然铀或贫铀(depleted uranium,DU)，使消耗1单位量的乏燃料基本能生产相当量的低浓铀[3]。二是从再生铀中去除232,234,236U这些同位素来生产合乎标准的低浓缩，虽然技术上可行，但生产中会出现235U丰度超过裂变产物中20%丰度限制的国际标准。为避免这种情况出现，必须使用不含232,236U的低浓铀、天然铀或贫铀在生产前或生产中稀释再生铀，或生产后稀释再生铀的浓缩产品，使获得的低浓铀产品中232,234,236U含量满足要求。

国际上，对通过离心法用再生铀来生产浓缩铀已开展了很多的研究，但这些研究基本上是由俄罗斯学者进行的[3-9]。鉴于再生铀分离的困难，开发了各种分离的级联方案，包括具有附加供料的级联、具有附加取料的级联、中间取料的级联、双级联、多级联等，从不同角度分析比较级联的优劣。用来分析的模型级联为丰度比率匹配级联(matched abundance ratio cascade,MARC)[10-11]、准理想级联(quasi-ideal cascade,QIC)[12-13]。文献[8]对很多分离方案进行了概述。理想的分离方案应具备：1)尽可能少消耗天然铀；2)生产单位量产品级联的总流量(相对总流量)尽可能小；3)原料利用率尽可能不低于分离天然铀时的原料利用率；4)尽可能满足乏燃料完全闭合循环的要求；5)235U丰度在级联任何位置不应超过20%；6)尽可能避免分离级联被232U污染。

这些要求使分离方案的设计更复杂化，同时也增加了实际分离任务的难度。文献[8]中概述的多种方案以及其他报告方案[14-18]均试图从一个或几个方面满足上面的这些要求。但这些方案均有各自的不足，不可能完全满足上述要求。这些要求带来的复杂性，使得双级联和多级联这样复杂的分离方案得到更多的关注，反而忽略了简单的分离方案。本文针对一种最简单的方案，根据上述要求进行分析，以展示其能满足大多数的要求。

1 分离方案

所研究的分离方案如图1所示。这是一种带附加供料的非常简单的普通级联。图1中，F1为NU供料，F2为RU供料，P为LEU产品取料，W则是贫料DRU。这里用DRU表示分离RU所得的贫料，以区别于分离NU的贫料DU。NU和RU中各组分的丰度[19]在表1中列出。238U的丰度为1减去表1中所列组分丰度之和，未列出。

图1 分离再生铀级联方案示意图Fig.1 Illustration of scheme for regenerated uranium separation

表1 供料F1和F2中各组分的丰度Table 1 Component concentration in feeds F1 and F2

表2 商用LEU产品中放射性核素限值Table 2 Limits for radionuclides in commercial grade UF6

有限制要求的同位素的原子序数为偶数，也称偶数同位素。根据对分离RU级联的要求中的1～5，结合对P和W中235U丰度的要求以及表2中对放射性核素的丰度限值要求，分离级联应当满足下面的要求：

min(GRT),wmin(F1)

s.t.

C5≤0.2(s∈S)

R≥0.752 475,Rf≥0.93

(1)

其中：w为权重因子；C5为235U在级联中第s级处的丰度；S为级联的所有级数；GRT为级联的相对总流量，定义为：

(2)

其中：ε0为单位质量差级的浓缩因子；GT为级联总流量。GRT公式的基本意义是生产单位产品所需的级联总流量。由于级联的机器数正比于总流量，生产单位量产品的机器数正比于相对总流量。在多组分分离中，由于不存在公认的价值函数和分离功率的定义，通常把相对总流量视为评价级联性能的类似于分离功率的指标。R为原料利用率，定义为供料中和产品中目标组分量之比：

(3)

Rf≡F2/P

(4)

采纳俄罗斯学者所给的Rf，取Rf的下限为0.93[3]。这个值是满足乏燃料完全闭合循环的最小Rf，即乏燃料完全闭合循环指数阈值，记为Rf,CFC。对应于Rf,CFC的某个量的值称为该量的乏燃料完全闭合循环阈值，在相应的量上用下标或上标CFC(closed fuel cycle)表示。

综上所述，方程(1)表示在消耗最小的NU情况下设计出能生产满足标准要求的产品且总流量最小的级联，即获得以最少的NU消耗和用最少的机器数生产满足标准要求的级联。

2 结果和讨论

表3 F1取不同值时的min GRT、R及RfTable 3 min GRT,R and Rf for different values of F1

图2 min GRT随F1的变化Fig.2 min GRT as a function of F1

图2所示为GRT随F1的变化，图2显示F1小到一定程度时不存在能满足要求的级联，因此F1存在1个下确界，记为infF1。当F1→infF1，级联的minGRT→∞。很难计算infF1的准确值，此处取图中最左边点的F1作为infF1的近似，即infF1～5.054 06。在F1=5.054 06时，所对应的minGRT=23.746 2。当F1→∞时，级联取最小的minGRT，min minGRT=3.892 10=GRT,NU，即F2已被充分稀释，级联分离的即NU。对给定的F1(>infF1)，可找到minGRT。显然，minGRT是F1的单调减函数，因此GRT和F1同时取最小是不可能的。但无论是增加F1或增加GRT均会增加成本。如何确定F1和GRT取值，一方面从经济性上考虑，另一方面，从铀资源的耗费上考虑。鉴于关注的主要是分离问题，本文不对F1和GRT的合适取值进行分析讨论。

图3所示为R随F1的变化，图3显示F1→infF1时，级联最大原料利用率maxR～0.773 794；当F1→∞，最小原料利用率趋近NU分离时的原料利用率R→minR=0.752 475=RNU，因为此时的级联即分离NU的级联。图3结果表明，分离方案的原料利用率总是优于对应的NU的级联。

图3 R随F1的变化Fig.3 R as a function of F1

图4所示为Rf随F1的变化，由图4可见，Rf也是F1的单调减函数。在F1=8.250 94处，Rf=0.930 000，minGRT=5.750 53。因此，要满足乏燃料的完全闭合循环，F1必须满足infF1

图4 Rf随F1的变化Fig.4 Rf as a function of F1

当Rf>Rf,CFC，1单位量的乏燃料生产的LEU少于1单位量。这缺少的部分可用从天然铀浓缩的LEU补上，即可通过将P与从天然铀浓缩的LEU混合，使Rf=Rf,CFC：

(5)

PNU为从天然铀浓缩的LEU量，不难得到：

(6)

(7)

其中，GRT,Mix为RU生产的LEU和NU生产的LEU相混合所要求的级联总流量。显然，Rf=Rf,CFC时，GRT,Mix=GRT。由图2、4可知，当Rf>Rf,CFC时，GRT,Mix>GRT。这说明方案取Rf>Rf,CFC不合适，即要满足乏燃料完全闭合循环，用RU生产的LEU和NU生产的LEU相混合的级联规模较用RU和NU在同一个级联中生产LEU的级联规模更大。因此，单从分离经济性上考虑，级联应运行在Rf=Rf,CFC这个点。

表4列出了图2、3、4中9个点的级联P、W中各组分的丰度。显然，235U的丰度在P、W中均满足要求时，对232U的丰度约束达到上限，对其他组分丰度的约束离上限还有一定距离。对图1的方案来说，232U的丰度约束是最严格的约束。

表4 不同F1取值时P、W中各组分的丰度Table 4 Component concentrations in P and W corresponding to different values of F1

与分离NU的级联相比，在Rf=Rf,CFC时，本方案分离RU的相对总流量高约50%，即(GRT-GRT,NU)/GRT,NU≈0.477 5，高出的50%就是去除和稀释偶数同位素以达标所付出的代价。在NU的耗费上，分离RU的级联较分离NU的级联节省10.55%，即(F1-FNU)/FNU≈-0.105 5。

考察组分丰度在级联中的分布发现，级联中不会出现235U丰度超过20%情况，本文不详述。

这个级联的唯一缺点是整个级联均涉及RU，使前面所述6个要求中的第6个要求未得到满足。事实上，分离RU中，总需合适的保护措施防范辐射，且总是有级联被RU污染。减少被RU污染级联的规模，需有相对总流量增加、NU耗费增加、分离方案复杂化等的代价，需从多方面折中权衡。

3 结论

基于Q-模型级联针对一种结构简单的分离RU的级联方案，从包含级联规模、原料利用率等6个角度进行了分析。

1)级联对NU资源的消耗，与级联相对总流量相关。降低消耗则需要增加相对总流量。因此，合理的消耗并不一定是NU的消耗越小越好，单纯从分离的角度难以确定，而需从整个核燃料循环的环节来综合考虑。NU的消耗存在一最小值，小于这个值时不存在能生产出满足丰度要求的级联。

2)对于大于下确界的任何NU供料，级联有最小的相对总流量。考虑到相对总流量与NU消耗的关系，以及对形成乏燃料完全闭环循环的要求，不是最小相对总流量越小越好。

3)级联的原料利用率总是大于分离天然铀级联的原料利用率。

4)级联的NU供料F1在一范围之内，级联均能满足乏燃料完全闭合循环的要求，但较小的F1取值所得的LEU需使用NU生产的LEU来混合。F1越小，混合所需的由NU生产的LEU量越大。

5)分离过程中，不存在235U丰度超过20%的可能。

6)级联均接触了RU，因此整个级联受RU的污染，这是该分离方案唯一的缺陷。

总体上看，所研究的分离方案虽简单，但其性能能满足绝大多数对分离RU级联的要求，值得在实际应用中考虑。能否改进级联，更好满足分离RU的要求，是下一步研究的课题。

感谢俄罗斯国立核研究大学的A.Yu.Smirnov博士对本研究涉及的部分疑问进行了详细答复。