AFM轻敲模式对Si基SiO2薄膜粗糙度的研究

贾 娟，姜爱峰，丁 慧，李继军，杨诗婷，郎风超

（内蒙古工业大学 理学院，内蒙古 呼和浩特 010051）

二氧化硅（SiO2）薄膜由于具有良好的硬度、耐磨和抗腐蚀性等特性，在光学和光电子学等领域有着广泛的应用前景，是具有前景的多功能材料［1-2］。在半导体器件中，利用其禁带宽度可变的特性，可作为非晶硅太阳能电池的薄膜光吸收层，以提高光吸收效率；在光学集成和光电集成器件方面，具有光放电、发光和光电集成等作用；在其他方面，其具有负电荷充电和存储能力，成为无机驻极体的代表性材料［3-5］。但是在实际生活中，对材料的表面平整度、光泽度等有一定的要求标准。介于人眼以及显微镜等的分辨率较低，如何确定材料表面是否光滑就变成了研究材料表面微纳米观结构以及力学性能等的一大难题。

目前，对于材料的表面粗糙度检测已有样块比较法、显微镜比较法和电动轮廓仪比较法等测量手段。但都是局限于0.25~2.50μm，在纳米级别的材料表面粗糙度的研究还相对较少［6］。原子力显微镜（Atomic force microscopy，简记为AFM）是由计算机控制系统、第二显示器、探头、光学显微镜系统和控制机箱组成的测试装置，可以实现在纳米尺度上对材料表面粗糙度的测量，已被广泛应用于生物、医疗和物理等领域中［7-9］。BLASCO等［9］利用AFM分别测试了热氧化和环境中生长的Si基SiO2薄膜，发现了其表面的粗糙度约为0.9 nm；张剑［10］利用原子力显微镜研究了直流磁控溅射制备的厚度为0.8~2.0 mm的氧化硅薄膜的压电特性；刘壮等［11］利用原子力显微镜观察分析了射频功率，工作压强等参数对SiOx薄膜性能的影响，得到最佳工艺参数；FRAMMELSBERGER等［12］利用原子力显微镜的不同探针尖端类型，探究其对氧化硅薄膜厚度的影响。但是目前研究都只局限于对其制备以及光电性能的研究，而通过原子力显微镜得出的表面形貌的后处理分析较少。

笔者将基于AFM轻敲模式下在Si基SiO2薄膜表面进行测试，主要从表面形貌、粒径累积分布、二维傅里叶分析、栅格分析和层次分析等角度研究薄膜表面的粗糙度，二维表面粗糙度是了解材料结构以及检测其实用价值比较重要的特征参数。因此，笔者着重结合后处理软件Imige Pro Plus对Si基SiO2薄膜表面粗糙度进行分析。

1 试验

试样购自浙江立晶光电科技有限公司，热氧化工艺生长的氧化层SiO2薄膜的厚度是500±10 nm，基底是500μm厚度的p型<100>Si单晶圆片，直径是100 mm。试样时切成6×6 mm的小片。

试样仪器选用CSPM4000扫描探针显微镜，将样品放置在扫描器上方，扫描器中的压电陶瓷管在外加电压作用下可以沿着X、Y和Z方向上独立运动。扫描频率设置为1.32 Hz，通过探头发出的激光照射到尖端背面被反射的光斑落到上下两部分的光强差对应照射区域上下部分的电压差，故可以根据压差分析样品表面的粗糙度。笔者主要研究的是轻敲模式，探针型号为Tap300Al（Budget Sensors），设置扫描范围500 nm，扫描时的积分增益和比例增益为200。

2 结果与分析

2.1 AFM对Si基SiO 2薄膜形貌图原子力显微镜（AFM）是通过探针与被测样品之间微弱的相互作用力（范德华力）来获得物质表面形貌的信息［13］。其轻敲模式是通过探针微悬臂针尖与样品表面接触，微悬臂随样品表面的形貌而上下起伏运动，进入探测器中的反射光线发生偏移，电压差也会随着改变，反馈回路测量出这个差值，改变加在扫描器上Z方向的电压以保持差值的恒定，通过电压值来反应样品的表面形貌［14］。Si基SiO2薄膜在微悬臂探针原子力显微镜作用下的二维和三维表面形貌分别如图1（a）和图1（b）。选用图像尺寸为500.00×500.00 nm。图1（a）中得出Si基SiO2薄膜表面形貌分布在0~2.50 nm之间，粒径在1.50 nm处的分布较为密集；图1（b）中可以看出其表面的纵向分布均匀，没有明显的突出现象，突出高度为3.20 nm，粗糙度相对较小。

图1 Si基SiO2薄膜表面形貌图Fig.1 Surface morphology diagram of Si-based SiO2 film

2.2 Si基SiO 2薄膜粒径分布AFM测量的是探针顶端原子与样品原子间的相互作用力——即当两个原子离得很近使电子云发生重叠时产生的泡利（Pauli）排斥力。工作时计算机控制探针在样品表面进行扫描，根据探针与样品表面物质的原子间的作用力强弱成像。应用原子力显微镜可以实现对纵向尺寸的观察，能够实现对不同规则形状的颗粒进行分析，从AFM图像中可以观察到样品表面的真实表面形貌（表面起伏情况微观结构等）［15］，确定样品中颗粒的大小，并结合离散数据处理软件如Imige Pro Plus分析计算，可以实现对图像中颗粒的尺度自动识别、测量和统计。AFM对500 nm厚度Si基SiO2薄膜的在观察区域内所有颗粒的表面粒径统计见图2。

图2 Si基SiO2薄膜表面粒径分布图Fig.2 Surface particle size distribution diagram of Si-based SiO2 film

可以看出：在该试样表面存在421 6个颗粒数，平均直径是4.20 nm。在表面的平均面积是55.50 nm2，最大面积为278.00 nm2，最小面积为2.91 nm2。发现表面的粒度较小，膜层表面有更多的空隙。粒子数可以根据n（d）=23.4e（-（84.26-d）2/2778.4）计算其分布函数。可以看出，实验值分布或多或少都偏离轴对称，通常是小直径粒子偏多，SiO2薄膜分布比较平坦。将全部颗粒的累积占比统计于表1。

表1 Si基SiO2薄膜粒径分布表Tab.1 Particle size distribution table of Si-based SiO2 film

续表1

从表1可以看出，Si基SiO2薄膜表面颗粒的平均粒径是3.85 nm。粒径在0.80~2.60 nm之间的累积占比为18.98%，粒径在2.60~5.20 nm之间的累积占比为61.21%，在5.20~9.50 nm之间累积占比为19.81%。从图3可以看出，粒度累计分布基本呈正态分布，在边缘两侧的颗粒分布较小，粒径在2.60~5.20 nm之间分布较为突出，且相对均匀。AFM测量数据均在纳米量级，这可能与所使用的测试仪器的测量范围和样品制备过程中对样品的分散程度有关［16-18］。作为表面测量技术的AFM，高度起伏变化明显处原子会在二维表面发生堆积或滑移，在测量表面的粒径分布时，出现高度投影区域则引入不可避免的误差；但对于表面粗糙度较小的试样通过粒径分布进行表面粗糙度分析是可靠的。

图3 Si基SiO2薄膜粒度累积分布图Fig.3 Particle size cumulative distribution diagram of Si-based SiO2 film

2.3 Si基SiO 2薄膜二维傅里叶分析一级傅里叶变化指的是单变量连续函数f（x）由（j=±i）得出的表达形式。根据频率反应灰度在空间变化范围下的梯度得出频率越大，能量越低［19-21］。傅里叶变换是将图像从空间域转为频率域，将薄膜的二维表面进行傅里叶变化是将表面形貌的灰度函数变换为形貌的频率分布函数，对Si基SiO2薄膜的二维傅里叶变换分析见图4，也即薄膜表面的梯度分布图。可以看出，在傅里叶频谱图上是明暗不一的亮点，其相互之间的差异即梯度的大小与频率的大小。暗的地方代表梯度值小，表面相对平缓；亮的地方代表梯度值大，表面存在尖锐峰［22］。对Si基SiO2薄膜的二维傅里叶变换可以分离出有周期性的正弦干扰信号，更好地对Si基SiO2薄膜的粗糙度进行完善分析。

图4 Si基SiO2薄膜二维傅里叶变换 Fig.4 Two-dimensional Fourier transform of Si-based SiO2 film

2.4 Si基SiO 2薄膜的栅格分析栅格分析是指用带有一定周期特征的栅格信号来表征试样表面特定方向上的分布情况。AFM测试下的Si基SiO2薄膜的表面栅格处理后结果如图5。分析可得栅格夹角是45°，也即测量与试样表面呈45°方向的表面情况；节点距离是14.15 nm（实线之间）。分析得出其表面均匀度较好，粗糙度较小，也可作为对薄膜材料粗糙度分析的一个依据［23-25］。

图5 Si基SiO2薄膜的栅格处理图Fig.5 Grid processing diagram of Si-based SiO2 film

2.5 Si基SiO 2薄膜的层次分析对于轻敲模式加工后的表面，采用平均粗糙度分析，根据图像中每个像素的高度计算统计值，由最小二乘法得到所有高度点的最佳拟合图，分析Si基SiO2薄膜表面的层次，也即高度来确定其表面粗糙度［26］。选取总面积为2.5×105nm2的高度直方图和比例图见图6。从高度直方图可以看出：表面高度分布呈现规则的开口向下的抛物线形状，可以选用函数y=（h-1.36）2+0.9/nm来进行拟合。从高度比例图可以看出：Si基SiO2薄膜的平均高度是1.36 nm，占比50%，表面高度分布区间在0.75~2.00 nm之间，与三维表面形貌的高度相差1.84 nm。可以看出三维高度信息对于表面粗糙度的测量的影响较小，数据可靠。

图6 Si基SiO 2薄膜高度直方图与比例图Fig.6 Height histogram and scale diagram of Si-based SiO2 film

2.6 Si基SiO2薄膜的粗糙度分析通过AFM测量可以得到Si基SiO2薄膜表面有17个粗糙度参数，粗糙度的测量在很大程度上取决于测量条件，尤其是扫描范围和样品密度，分为4个部分：振幅参数、混合参数、功能参数、空间参数。振幅参数提供有关统计平均特征，高度直方图的分布以及有关边界条件分布的信息。所有参数均基于二维标准，并扩展到三个维度；混合参数是基于纵向的坡度梯度和斜率的统计分析；功能参数是基于轴承和流体的稳定特性；空间参数是高度峰的密度，纹理方向和主要波长的统计分析［27-28］。表2列出了Si基SiO2薄膜的全部粗糙度参数，发现其表面的平均粗糙度为0.167 nm，均方根粗糙度为0.21 nm。

表2 Si基SiO2薄膜的粗糙度数据分析Tab.2 Roughness data analysis of Si-based SiO 2 film

3 结束语

AFM轻敲模式对于表面粗糙度的评价方法主要包括采用形貌观察、粒径累积分布、二维傅里叶分析、栅格分析和层次分析，得出结论：Si基SiO2薄膜二维与三维形貌分布相对平缓，少量突出尖端出现，突出峰的高度为3.20 nm；粗糙度与粒径累积正相关，粒径累积分布变化越集中和越均匀，表面粗糙度越小，其表面平均粒径是3.85 nm；二维傅里叶变换表示表面梯度变化，暗处较多说明表面梯度较低，粗糙度较小；同一划分标准下的栅格对比不明显的表面粗糙度较小；Si基SiO2薄膜的平均高度为1.36 nm，高度累积占比50%，高度相对较低的表面粗糙度较小。最后得出Si基SiO2薄膜的表面平均粗糙度为0.167 nm。从形貌观察、粒径累积分布、二维傅里叶分析、栅格分析和层次分析等角度可以辅助实现对表面粗糙度的测量，这也为研究材料的粗糙度作出有效的参考价值。