西太平洋巴特柔鱼放射性核素活度浓度测量与辐射剂量评估

李 佳，余 雯，何建华，曾 志

(1.四川大学物理学院，四川 成都 610065; 2.北京师范大学国家安全与应急管理学院，广东 珠海 519087; 3.自然资源部第三海洋研究所，海洋放射性技术与环境安全评估实验室，福建 厦门 361005; 4.四川大学华西医院，四川 成都 610041; 5.清华大学工程物理系，北京100091)

2011年3月11日，日本东北地区太平洋海域发生9.0级地震并引发巨大海啸，引发福岛第一核电站发生堆芯熔毁事故，导致大量放射性核素通过大气沉降、径流冲刷、直接排放等途径进入到海洋环境中，对海洋生物造成潜在辐射影响。事故发生后25 d内泄漏的高活度放射性污水总量约为516 m3，4月6日福岛第一核电站现场海水监测结果显示:131I、134Cs、137Cs活度分别为5.4×106、1.8×106、1.8×106Bq/cm3[1]。截止目前，事故产生的放射性物质仍通过地下水不断进入海洋环境。

福岛事故发生后，国际上多个国家相继开展大量的海洋放射性监测工作: 日本在近岸、北太平洋开展大量的海洋放射性监测工作[2-3]；美国联合日本、英国、西班牙等其他国家于2011年6月4日至18日在西太平洋开展放射性监测[4]；韩国于2011年3月28日起开展大量海洋放射性调查，主要区域为其近岸海域、黄海、东海及日本海[5]；俄罗斯于2011年4—5月、2012年8—9月在日本海和西太平洋附近开展海水放射性监测[6]；中国也开展了对近海、西太平洋的放射性监测工作[7]。上述这些调查监测的要素主要是3H、90Sr、134Cs、137Cs等，而本研究主要报道的为总α、总β的测量结果，是上述研究的补充。

电离辐射对非人类物种的影响日渐受到国际社会的关注，国际上一些机构已经建立了非人类物种辐射剂量评估方法及其配套工具。如美国能源部开发了DOE GRADED方法和相应的软件RESRAD-BIOTA，欧盟的ERICA项目建立了一套评价欧洲地区电离辐射对生物和生态系统影响的评价方法——ERICA方法和评估工具ERICA Tool。这些评估方法大多是通过将参考生物简化为圆柱、椭球和球形来进行的，是目前国际上较为通用的非人类物种辐射剂量评估工具。其中，ERICA Tool具有对物种的针对性强、可考虑场址具体特征、生物效应数据库较为全面、可根据需要添加新的生物和核素等诸多优点[8]，本研究使用ERICA Tool对巴特柔鱼(Ommastrephesbartrami)进行剂量评估。

本研究测量了巴特柔鱼体内各器官的总α、总β放射性活度，相对于只是把巴特柔鱼简单的分为可食部分与不可食部分的研究来说，更加精细，得到的结果也更加具有针对性。

1 材料与方法

本研究所用样品来自于国家海洋局第三海洋研究所西太平洋第二航次[7]，通过拉网或垂钓获取，捕捞时间为2012年11月8日至12月23日之间，捕捞位置在东经135°—155°，北纬21°—31°之间。为了测量巴特柔鱼各器官的总α、β放射性活度，需要将巴特柔鱼先进行解剖并分离各器官，对样品进行预处理(炭化和灰化)，然后将处理后的样品用低本底α/β计数器进行测量。最后根据标准源效率曲线和α、β活度浓度计算方法得到各器官的α、β活度浓度。

1.1 巴特柔鱼简介

巴特柔鱼属头足纲，枪形目，柔鱼科，柔鱼属(Ommastrephes)，俗名巴氏狭乌、巴氏柔鱼等，分布于鄂霍次克海、白令海、千岛群岛、日本群岛、小笠原群岛、夏威夷群岛等西北太平洋海域，是西北太平洋重要的渔业经济物种之一[9]。巴特柔鱼生命周期一般为1 a，雄性成熟个体胴长为30～35 cm,雌性胴长为40～55 cm[10]。巴特柔鱼通过摄入含核素的食物和直接吸收水中核素这两种途径在体内富集铯、银等核素[11]，研究其体内的放射性核素活度浓度有助于了解福岛核事故对海洋环境的影响。

1.2 巴特柔鱼样品解剖

本研究共选用3个巴特柔鱼样品，按照其胴长(25、20、17 cm)分别编号为1、2、3号，对这3条巴特柔鱼进行解剖并分离各器官，最终分别分离出它们的羽状壳、肝脏、墨囊、鳃、胃、其他腺体等器官，将其可食部分分为足、头、胴部三部分。由于2号巴特柔鱼处于饥饿状态，所以未分离出胃；3号巴特柔鱼体型较小，所以未将胃与墨囊分离开。根据样品胴长和巴特柔鱼性成熟时间可判断这3条巴特柔鱼均未性成熟，所以比较难以分辨出性腺。3条解剖后的巴特柔鱼共制成21个样品。

1.3 巴特柔鱼样品预处理

放射性核素主要通过浮游植物-浮游动物-鱼类这样的食物链在巴特柔鱼体内逐步浓集，为了富集目标核素并排除其他核素(如14C、3H)的干扰，需要对解剖后的样品进行预处理。这时，对生物样品进行炭化、灰化预处理是核素分析前的必要浓集步骤。

1.3.1 巴特柔鱼样品炭化 炭化是利用高温除去样品中的有机质，是灰化的前期步骤。将一定量的样品置于电热锅中加热，使其中的有机物脱水、分解、氧化、炭化。炭化在通风橱中进行，首先将样品切成约2 cm×2 cm的均匀小块，然后放入电热锅中加热，过程中需要对样品进行不断缓慢的搅拌和翻动，直至没有烟产生，此时样品变成像炭一样的黑色粉末。

1.3.2 巴特柔鱼样品灰化 将炭化样品置于高温炉中灼烧，使有机物质被氧化分解，以二氧化碳、氮的氧化物及水等形式逸出，而无机物质以硫酸盐、磷酸盐、碳酸盐、氯化物等无机盐和金属氧化物的形式残留下来，这些残留物即为灰分。

将炭化样置于坩埚中放入马弗炉用430 ℃高温加热直至样品变成白色或浅灰色；最后将样品放入干燥箱中，待其冷却后研磨并称重。

1.4 灰鲜比

灰鲜比(M)是指样品灰分重量与样品鲜重的比值，其定义如下:

(1)

式(1)中：ma为样品灰化后的灰分质量(g)，m0为样品鲜重(g)。巴特柔鱼各器官样品的具体信息见表1。

表1 巴特柔鱼各器官样品信息Tab. 1 Information of different organs of O. bartramii samples

续表

由表1可知，不同样品的同一组织器官灰鲜比不相同，同一样品的不同组织器官灰鲜比也有差异，说明巴特柔鱼不同部位的元素含量和密度各不相同，而且不同样品处于不同生长阶段也会使灰鲜比出现差异。

1.5 标准源效率校准

国家海洋局第三海洋研究所曾做过关于MPC6904低本底α/β计数器各通道效率标定曲线工作，每个通道都有对应不同的标准源质量的效率曲线。α的标准源为天然铀氧化物U3O8，β的标准源为KCl。标准源曲线横轴为标准源质量，纵轴为测量效率，根据这个曲线得到不同质量、不同通道的测量效率。

1.6 总α、β放射性活度浓度的测量

用电子分析天平(感量1 mg)称量100 mg左右经灰化、研细后的样品，平铺在测量盘中，滴入数滴无水乙醇，使得样品更均匀地铺平。随后，将样品放置于搪瓷盘中于红外线干燥灯下加速干燥。除巴特柔鱼-3的鳃灰化后仅60 mg，其余各样品源的重量均约100 mg。研究采用美国ORTEC公司生产的MPC9604低本底α/β流气式正比计数器，运用厚源法[12-13]对样品进行测量，使用的工作气体为P-10气体(90%氩气及10%甲烷气)，测量时间为500 min。

1.7 巴特柔鱼各器官总α、β活度浓度的计算

总α和总β活度浓度计算如下:

(2)

式(2)中:C为巴特柔鱼某器官样品中总α或总β活度浓度(Bq/Kg)；Rm为扣除本底后样品中总α或总β净计数率(cps,Rm=Rs-Rb；Rs为被测样品中总α或总β计数率；Rb为测量仪器的α或β本底计数率);εs为仪器的α或β标准源效率(%)；M为被测样品灰鲜比(g/kg)；ms为装入样品盘中的被测样品质量(g)。

2 结果与讨论

2.1 巴特柔鱼各器官总α/β活度浓度结果

根据公式(1、2)计算出巴特柔鱼各器官样品总α和总β活度浓度(Bq/kg)，如表2所示。

表2 巴特柔鱼各器官总α/β活度浓度Tab. 2 Total alpha/beta activity concentrations of different organs of O. bartramii

续表

2.2 巴特柔鱼的辐射剂量评估

本研究使用ERICA Tool的Tier 2对巴特柔鱼进行了辐射剂量评估，评估对象选取海洋中的巴特柔鱼，根据其形态将其建模为长、宽、高分别为0.25 m、0.08 m、0.06 m的椭球体，平均质量为0.618 kg，居留因子与ERICA Tool中的“pelagic fish”一致。海水核素数据均来源于IAEA官方网站，选取了日本近岸(30°39′—41°54′N ，130°57′—153°27′E)和西太某海区(21°—31°N，135°—155°E)两个海域中的3H、90Sr、238Pu、241Am的数据作为输入项，对其进行筛选并根据采样时间分类；巴特柔鱼的富集系数(CONCENTRATION FACTORS)取ICRP 66中头足纲(CEPHALOPODS)的值(3H的值借鉴了ERICA Tool中的“pelagic fish”的自带参考值)。各辐射粒子的权重系数取ERICA Tool中的默认值，具体信息见表3。

表3 辐射剂量评估输入项信息表Tab. 3 Information of input items for radiation dose assessment

本研究将评估阶段分成FNA(Fukushima-Daiichi Nuclear Accident)前, FNA和FNA后 3段，FNA前表示2011.3.15之前在该区域的采样数据，FNA表示2011.3.15—2013.1.1之间在该区域的采样数据，FNA后表示2013.1.1之后在该区域的采样数据，有的核素数据较多，因此在对数据进行类型筛选之后选取平均值进行评估；有的核素在不同阶段有数据缺乏现象，所以每个阶段的核素并不完全相同。评估结果如图1所示。

图1 日本及西太附近巴特柔鱼辐射剂量评估Fig. 1 Radiation dose assessment of O.bartramii in waters adjacent to Japan and the western Pacific Ocean外、内表示外照射、内照射，J、P表示日本近岸、西太某海区。

在日本附近区域，FNA前与FNA的评估结果相差最大可达4个数量级，FNA后相对于FNA有少许减少，这说明目前该区域虽然污染下降但仍受事故影响，事故发生后2 a内评估结果最为突出，以90Sr为例，FNA比FNA前的评估高4个数量级且FNA后期间下降了2个数量级；而在西太某区域的现象和日本附近很像，评估结果显示FNA前与FNA的评估结果相差4个数量级，FNA后相对于FNA有少许减少但是没有日本区域减少的多；我们可以看出虽然根据时段不同评估结果有较大的差异，但是都在安全限值内，说明事故对巴特柔鱼虽然有一定影响但是这种影响是可接受的。

3 结论

研究结果显示不同巴特柔鱼的总α、β的活度浓度相差不大，而同一样品不同器官的结果却相差较大，其中以肝脏最为突出；对巴特柔鱼的评估表明到目前为止福岛事故对日本仍有一定的影响。

本研究的结果将有助于评估福岛事故的影响范围和时限，从对非人类生物的辐射剂量评估结果可以侧面反映出事故的影响力，成为评估事故严重与否和影响范围的重要手段之一，填补关于非人类生物在辐射防护方面的空白。巴特柔鱼是人类喜爱食用的海产品之一，在事故之后对巴特柔鱼的研究可以有效检测出其受事故的影响并判断其是否可以被食用，以及评估其他区域类似海产品受事故影响程度及其环境安全性。同时，有关巴特柔鱼各器官总α、β放射性活度浓度测量，可以初步判断巴特柔鱼的污染水平，并且与福岛事故前的相关数据进行对比可以得出相关结论。

致谢：十分感谢厦门市海沧医院庄建民医生在本实验中做出的技术支持。