我国海洋放射性监测技术体系现状及展望

于 涛，倪甲林，黄德坤，林 静 ，纪建达

(1.自然资源部第三海洋研究所海洋生态环境预警监测研究室，福建 厦门 361005； 2.自然资源部北部湾滨海湿地生态系统野外科学观测研究站，广西 北海536015 )

1964年中国首次核试验开始不久，沿海各地就组织开展了近岸海域中海水、沉积物和海洋生物的常规检测。之后卫生部、环保部、国家海洋局均组织开展了海洋放射性水平监测调查[1]。经过半个多世纪发展，现在我国海洋放射性环境监测工作取得了较大的发展，并且其归口机构从先前的国家海洋局转隶至新组建的生态环境部。新时期，在我国沿海核电事业高速发展等背景下，构建完善的海洋放射性环境监测技术体系是指导我国海洋放射性环境监测工作法制化、标准化、规范化的根本途径，也是保证我国海洋辐射环境安全的重要举措。目前由各类海洋放射性监测技术规范、海洋放射性检测分析方法标准、海洋放射性质量评价标准、海洋放射性环境监测质量保证与质量控制标准等有序组合，初步构成了我国海洋放射性环境监测标准体系。但相对陆域环境中的放射性监测技术体系的发展，海洋放射性监测技术体系还存在很多不足，如现有的监测技术规范对海洋放射性监测过程中采样仪器、采样方法、采集的样品量以及有关质保要求存在不一致现象，对相关核设施运行前的本底调查中需要开展的海洋放射性检测项目存在差异，以及部分放射性核素监测分析方法的缺失等一系列问题。

本文拟通过对现有海洋放射性监测技术体系进行梳理，总结现阶段海洋放射性监测技术体系的发展现状及问题，并提出完善建议，以期为 “十四五”时期我国海洋放射性监测技术体系建设规划提供参考。

1 海洋放射性监测技术规范/规定现状

目前，我国颁布实施的有关海洋放射性环境监测技术规范/规定共15项，包括6项国家标准(包括强制标准和推荐标准)和9项行业标准，涵盖样品的采集、保存和管理，常规和应急监测方案的制定，核素的检测分析方法，数据的处理与评价以及质量保证等内容，几乎涵盖了辐射环境调查/监测的全过程，用于指导有关单位开展辐射环境质量监测、建设项目本底调查、辐射污染源的监督性监测以及核应急监测等工作。本文按照海洋放射性监测调查的主要过程，对现有规范/规定中涉及到样品的采集、常规监测规范、应急监测规范、核素检测分析方法以及质量保证分别进行梳理总结，具体如下：

1.1 有关海洋放射性监测过程中样品采集的技术规范/规定

现行海洋放射性环境调查/监测的技术规范中涉及到海洋环境样品采集的有10项，包括①《核动力厂核事故环境应急监测技术规范》(HJ 1128—2020)[2]、②《海洋环境放射性核素监测技术规程》(HY/T 235—2018)[3]、③《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]、④《核电厂环境放射性本底调查技术规范》(NB/T 20139—2012)[5]、⑤《近岸海域环境监测规范》(HJ 442—2008)[6]、⑥《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》(GB 17378.3—2007)[7]、⑦《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]、⑧《气载放射性物质取样一般规定》(HJ/T 22—1998)[9]、⑨《环境核辐射监测规定》(GB 12379—90)[10]、⑩《环境辐射监测中生物采样的基本规定》(EJ 527—90)[11]等。上述规范/规定中涉及海水和沉积物采集的有7项，涉及海洋生物样品采集的有8项，各有关规范标准的详细情况详见表1。

表1 海洋放射性监测中样品采集相关标准规范(至2020年)Tab. 1 Standards and specifications concerning sample collection in marine radioactivity monitoring

虽然当前海洋放射性调查监测过程中对同一种调查项目或介质有多种技术规范/规定，但由于各种规范/规定编制单位、年代以及侧重点不同，使得这些规范/规定对相同环境中样品采集方法描述呈现一定程度上的差异，详细程度也不尽相同。如《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]是目前指导海洋放射性监测采样过程的主要依据，其对海水采样有详细规定与描述，但对海洋生物和沉积物采集的描述则相对较为简略，不能够有效指导样品的采集。而 《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》(GB 17378.3—2007)[7]作为目前指导常规海洋调查采样方面的重要技术规范，其对海水、沉积物和海洋生物采集虽然都有详细的规定，但涉及到的海水样品的采集、贮存的规定方法则不适合水样中的部分放射性核素的采集与储存。因此，在实际海洋放射性监测采样过程中往往是需要同时参考几种调查规范。

1.2 有关海洋放射性常规监测调查的规范/规定

现行的技术规范中涉及海洋放射性常规监测调查方案的有5项(表2)，包括①《核动力厂运行前辐射环境本底调查技术规范》(HJ 969—2018)[12]、②《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]、③《核电厂环境放射性本底调查技术规范》(NB/T 20139—2012)[5]、 ④《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]、⑤《气载放射性物质取样一般规定》(HJ/T 22—1998)[9]。各标准规范的适用范围和主要内容如表2所示，其中①、②、③、④作为指导目前指导海洋放射性常规监测调查的重要行业标准，都有对核动力厂运行前的本底调查和运行期间需要开展的海洋放射性检测项目有明确规定，但它们之间确存在明显差异。如有关核动力厂环境放射性本底调查中对海水介质中需要开展的监测项目中④规定的有γ谱和3H；②中则规定有γ谱、90Sr和3H；③中规定的则是γ谱、14C、3H、90Sr；而①中规定的种类最多，包括总α、总β、γ谱、90Sr、3H等。有关海洋生物的监测项目：④中规定的只有γ核素分析；②中则规定有γ谱和总β，③中规定的则是90Sr、134,137Cs、14C、3H等。对沉积物中的监测项目规定上，上述四种行业规范同样不一致，且均与《海洋工程环境影响评价技术导则》(GB/T 19485—2014)[13]中对环境与放射性现状(背景)调查要求不符，监测频次也不满足《海洋工程环境影响评价技术导则》(GB/T 19485—2014)[13]的技术要求。有关核电厂运行期间对海洋环境介质的辐射监测方案中规范③和规范④同样在监测项目上存在差异性，规范③中要求海水需要开展γ谱、90Sr和3H的监测，底泥中开展γ谱、90Sr监测，海洋生物中开展γ谱、总β监测；而规范④则要求开展的项目与运行前的环境辐射水平调查基本相同，即海水中开展的监测项目包括γ谱、3H，底泥中开展γ谱、90Sr监测分析项目，海洋生物只开展γ核素分析。

表2 有关海洋放射性常规监测的标准规范(至2020年)Tab. 2 Standards and specifications related to routine monitoring of marine radioactivity

《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]作为指导我国开展辐射环境监测的重要依据，距今制定实施已将近20年。近年来随着海洋放射性环境监测技术发展迅速，新形成了一系列的检测方法与标准，各地辐射环境监测技术的基础建设和技术能力有了很大的提升，现行的《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]中的部分要求，如监测项目、检测方法、质量保证措施已不适用于当前的监测需求。此外，《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]中有关海洋环境样品的采集、预处理等环节，缺少具体的采样仪器、采样方法、采集的样品量以及有关质保要求也与其他标准不一致现象。因此，不能有效指导辐射环境调查监测的实施，有必要对《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]内容进行修订完善。

1.3 有关海洋放射性应急监测方案的规范/规定

现行的标准规范中涉及到海洋放射性核应急监测的规范/规定有3项，分别为①《核动力厂核事故环境应急监测技术规范》(HJ 1128—2020)[2]、②《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]、③《气载放射性物质取样一般规定》(HJ/T 22—1998)[9]，其中《气载放射性物质取样一般规定》(HJ/T 22—1998)[9]针对的是气载放射性物质的检测，而不涉及海水、海洋生物、海洋沉积物的应急监测，而《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]中规定的应急监测内容较为简略。相对而言，《核动力厂核事故环境应急监测技术规范》(HJ 1128—2020)[2]是生态环境部2020年6月制定实施的行业标准，里面对应急监测的响应，应急状态下的监测范围和布点原则，应急状态下的监测内容以及样品采集、处理与管理，质量保证规定等都有全面、详细的规定，是目前指导制定海洋放射性应急监测方案的主要依据。

2 海洋放射性监测分析方法现状

根据海洋放射性监测目的不同，我国海洋放射性监测可分为辐射环境质量监测、辐射污染源监测、核与辐射事故应急监测以及建设项目本底调查监测等4种类型。根据《核动力厂核事故环境应急监测技术规范(HJ 1128—2020)[2]、《核动力厂运行前辐射环境本底调查技术规范》(HJ 969—2018)[12]、《海洋工程环境影响评价技术导则》(GB/T 19485—2014)[13]、《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[4]、《核电厂环境放射性本底调查技术规范》(NB/T 20139—2012)[5]、《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]等有关规范/规定中对不同类型监测项目中的介质和要素进行分类汇总见表3，涉及到需要开展的监测项目包括： ①海水中的总U、总α、总β(去K)、Th、3H、89Sr、90Sr、40K、14C、51Cr、54Mn、58Co、60Co、131I、134Cs、137Cs、110mAg、65Zn、106Rh、226Ra、106Ru等，共21项；②海洋沉积物中的总U、Th、总β、90Sr、40K、54Mn、58Co、60Co、134Cs、137Cs、226Ra、232Th、238U、110mAg、106Rh、106Ru、131I、238U、239Pu、240Pu等，共20项；③海洋生物体中的总U、总β、90Sr、58Co、60Co、65Zn、40K、54Mn、134Cs、137Cs、226Ra、232Th、110mAg、106Rn、106Ru、3H(有机氚、组织自由氚)、14C等，共17项。

表3 有关规范中涉及的海洋放射性检测项目(至2020年)Tab. 3 Marine radioactive detection items in relative specifications

为满足海洋放射性监测项目需要，现行可用于指导开展海洋放射性检测分析的方法、标准共22项，其中包括11项国家标准、6项环境保护标准、3项核行业标准、1项海洋行业标准和1项检验检疫行业标准(表4)[3,14-33]。但现有的海洋放射性核素监测的标准、方法还不能够覆盖相关规范/规定中海洋放射性放射性检测项目的要求。现阶段除了海洋沉积物环境中规定的检测项目有相应的标准方法满足检测需求外，水体中的总α、Th、14C、106Ru、106Rh以及海洋生物体中的3H等均缺乏相应的检测方法标准。

表4 海洋放射性核素分析测量相关标准方法(至2020年)Tab. 4 Related standard methods for analysis and measurement of marine radionuclides

此外，针对部分检测项目，如水体中总U、90Sr、γ核素、131I，沉积物中的总U、90Sr、γ核素、106Ru、钚同位素以及海洋生物体中的90Sr、γ核素等还同时存在多种不同的检测分析方法。如对海水中90Sr的现行分析方法就有二-(2-乙基己基)磷酸萃取色层法、发烟硝酸沉淀法和离子交换法等；沉积物中的钚同位素就有萃取色层法和离子交换法等。这些分析方法由于制定的年代不同，使用到的方法、仪器设备也不相同，导致对同一项目使用不同的检测分析方法往往会有不同的探测限和检测结果，不可避免的给国内有关单位开展辐射环境监测时带来了一定的困扰。

3 海洋放射性质量评价标准体系现状

一般情况下对海洋环境中的放射性水平调查主要是对海水、海洋沉积物和海洋生物中的放射性核素含量水平进行检测，但现有的有关海洋放射性质量评价标准体系中只有《海水水质标准》(GB3097—1997)[34]中对放射性核素含量限值做有规定。《海洋沉积物质量标准》(GB 18668—2002)[35]作为我国海洋沉积物评价的重要依据，但并没有涉及放射性核素的浓度限值标准值。此外，《土壤环境质量 农用土壤污染风险管控标准》(GB 15618—2018)[36]也没有放射性核素的评价标准。与此同时，目前我国还没有专门针对海洋生物体的放射性核素浓度限值标准，只有我国的《食品中放射性物质限制浓度标准》(GB14882—94)[37]对我国食品中12种人工、天然放射性限制浓度作出专门规定(表5)。

现行的《海水水质标准》(GB3097—1997)[34]中只涉及到5种放射性核素，分别是60Co、90Sr、106Ru、137Cs、134Cs，根本不满足有关海洋放射性调查监测技术规范中不同类型的海洋放射性环境调查中对监测项目的评价要求。而当前世界卫生组织(WHO)、世界粮农组织(FAO)、联合国原子辐射效应科学委员会(UNSCEAR)等国际组织对饮用水体和食品中有关推荐或指导关注的放射性核素种类多达28种(表5[38-40])。鉴于海洋渔获物是我国居民日常消费食品来源的重要组成部分，笔者认为有必要增加海水和海洋生物体中放射性核素种类指导标准。此外，由于滨海核设施周边海域海洋放射性水平往往有别于其他海域，建议针对性的制定不同的评价标准。

表5 海水水质标准放射性核素限值Tab. 5 Radionuclide limits of the Sea Water Quality Standard

4 海洋放射性监测质量管理体系现状

海洋放射性环境监测质量管理体系包括监测过程中的规章制度等程序文件、质量保证与质量控制技术与方法。现有海洋放射性监测全过程的质量管理体系有11项标准规范组成，包括5项国家标准和6项行业标准。5项国家标准分别为《海洋监测规范—第3部分：样品采集、贮存与运输》(GB 17378.3—2007)[7]、《环境地表γ辐射剂量率测定规范》(GB/T 14583—93)[41]、《环境核辐射监测规定》(GB 12379—90)[10]、《核设施流出物和环境放射性监测质量保证计划的一般要求》(GB 11216—89)[42]、《电离辐射监测质量保证一般规定》(GB 8999—1988)[43]；6项行业标准分别为《核电厂环境辐射监测规定》(NB/T 20246—2013)[44]、《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]、《核电厂环境放射性本底调查技术规范》(NB/T 20139—2012)[5]、《核动力厂运行前辐射环境本底调查技术规范》(HJ 969—2018)[12]、《核动力厂核事故环境应急监测技术规范》(HJ 1128—2020)[2]、《海洋环境放射性核素监测技术规程》(HY/T 235—2018)[3]。

《核设施流出物和环境放射性监测质量保证计划的一般要求》(GB 11216—89)[42]和《电离辐射监测质量保证一般规定》(GB 8999—1988)[43]相较于其他质量控制规范则是专门用于辐射环境监测质量控制的标准文件，其中《核设施流出物和环境放射性监测质量保证计划的一般要求》(GB 11216—89)[42]规定了样品的采集、运输、贮存中的质量控制，分析测量中的质量控制，数据记录处理和管理等具体内容。《电离辐射监测质量保证一般规定》(GB 8999—1988)[43]则从质量保证计划的制订、质量保证计划的实施(包括组织机构、人员选择和培训、测量装置和材料、计量标准、测量过程中的质量保证措施、质量控制方法、质量保证记录、质量保证核查)等内容。此外，《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]也从辐射环境监测质量保证机构、监测人员素质要求、测量仪器检定检验、检测方法的选用和验证、实验室内分析测量过程中的质量控制、实验室间的质量控制以及数据处理中的质量控制等全过程中规定了辐射环境监测过程中的质量控制方法。由于上述三者的制定年限距今已有二三十年的历史，有关标准颁布实施的时间过长，上述标准中的文字表述、格式及要求等方面与国内现行标准的编制存在一定的差距。同时，受到当时监测条件的限制，以及编制单位和人员的不同，不同标准中存在部分术语和方法不一致现象。此外，近年来海洋放射性监测技术的迅速发展，新建立了一些监测技术方法，但还缺少相关的技术规程用于规范监测分析过程，如海上在线监测系统的使用等。随着民众、管理部门对环境监测数据关注度和要求的不断提高，有必要对现有质量控制体系中的标准规范进行修订，以建立一套符合规范、统一要求，涵盖监测人员资质和培训、监测人员职责、现场采样、仪器校正与维护、样品分析、标准物质的使用、数据处理、报告编写等完整的质量保证体系，指导海洋放射性全过程和全要素的监测。

5 建议

建立一个统一、全面的海洋放射性监测技术体系可为新时期下开展海洋放射性环境监测提供重要支撑，也是保障我国海洋放射性环境安全的重要举措。因此，鉴于当前我国海洋放射性监测技术体系还存在诸多问题，笔者建议当前应当对现有的海洋放射性监测技术体系进行适当修订、补充和整合，包括①拟定海洋放射性调查过程中海水、海洋沉积物和海洋生物的采样基本规定；②修订《辐射环境监测技术规范》(HJ/T 61—2001)[8]，按照各类核设施和场所，分别制定监测技术规范和数据处理规范；对《核动力厂运行前辐射环境本底调查技术规范》(HJ 969—2018)[12]、《核电厂环境放射性本底调查技术规范》(NB/T 20139—2012)[5]、《海洋工程环境影响评价技术导则》(GB/T 19485—2014)[13]根据监测项目目的和监测介质类型，整合现有技术规范中的监测因子，构建统一的监测方案；③研究建立当前海洋放射性监测过程中所缺少的监测项目分析方法，针对目前存在多种分析方法的监测项目推荐使用统一的监测分析方法；④修订《中华人民共和国海水水质标准》(GB3097—1997)[34]中有关放射性核素的标准，研究建立海洋生物中放射性核素质量评价标准；⑤修订整合现有海洋放射性环境监测质量保证体系，建立符合当前监测技术规范的质量保证体系，具体见表6。

表6 海洋放射性监测技术体系发展规划建议Tab. 6 Suggestions for the development of marine radioactivity monitoring technology system

续表

6 总结

随着我国及周边国家滨海核设施和核技术利用项目的大力建设与发展，迫切需要建立一套统一、规范的海洋放射性监测技术体系，以保障和应对我国海洋放射性环境安全与风险。本文分别对当前海洋放射性样品采集规范、海洋放射性监测技术规范体系、海洋放射性监测分析方法体系、海洋放射性质量评价体系和质量保证体系进行梳理，提出海洋放射性监测技术体系的发展建议。当前正值国家“十四五规划”编制时期，通过提出海洋放射性监测技术体系优化方案，为海洋环境监测技术体系规划工作提供参考。