岩石、矿石样品中总α总β放射性测量方法探讨

岩石、矿石样品中总α总β放射性测量方法探讨

钟春明，张 鑫，柳金良，李 源

（核工业230研究所，湖南长沙 410007）

介绍了岩石、矿石样品中总α、总β放射性水平测定方法，同时介绍了测量总α时，选取241Am标准源和纯铀标准源对总α测量结果的影响。对比试验结果表明，选取241Am标准源和纯铀标准源对总α进行测量时，测量结果相差较大，纯铀标准源测得的样品总α结果更为准确。

岩石；矿石样品；总α；总β；测量方法

目前，各地实验室在总α测量时，没有统一的标准源，一般采用241Am标准源、纯铀标准源和239Pu标准源进行刻度。总β测量时，一般采用KCl标准源进行刻度。

根据最近几年中核地质实验室间能力比对，对比总α分析结果表明，不同实验室对同一样品总α分析结果相差高达1～8倍［1］；对比总β分析结果表明，不同实验室对同一样品总β分析结果相差0.4～2.5倍。相对来讲，总β分析结果比总α分析结果具有可比性。总α、总β放射性为生活饮用水四大指标之一［2］，如何控制和减小分析误差，提高数据的可比性，已成为环境放射性监测中急待解决的课题。而在分析过程中，样品成分的构成和标准源的选取对总α测量结果的准确性至关重要。

本文参照GB／T5750.13－2006《生活饮用水标准标准检验方法——放射性指标》和EJ／T900－94《水中总β放射性测定——蒸发法》［3］。这2个标准是针对水样品中总α、总β放射性测定方法，而本文是研究固体样品中总α、总β放射性活度测量，因此将标准中总α、总β放射性活度的计算公式进行修改后应用于固体中，建立了一种固体样品中总放射性活度水平的测定方法。总α测量选用241Am标准源、纯铀标准源，总β测量选用KCl标准源。对两种不同的标准源测得的结果进行对比分析。

1 试验部分

1.1 测量仪器及标准试剂

BH1216型低本底α、β测量仪、干燥器、分析天平、压样器、GBW04301纯铀标准源（总α26.29 Bq／g）、GBW04302a纯铀标准源（总α102.87 Bq／g）、241Am标准源（总α10.2 Bq／g）、KCl标准源（总β14.4 Bq／g）、GBW04327 K－40标准源（总β 1.37 Bq／g）。

其中GBW04301、GBW04302a纯铀粉末标准源、GBW04327纯钾粉末标准源为核工业北京地质研究院提供，241Am、K－40粉末标准源为中国计量科学研究院提供。

1.2 测量方法及步骤

1.2.1 本底测量

用一清洁的空白样品盘测量计数系统的总α、总β本底计数率n0。测量时间为14×60 min，以保证测定结果具有足够精度。

1.2.2 总α测量方法

1.2.2.1 总α标准曲线的测定

用已知质量活度的241Am和GBW04302a纯铀标准源粉末，制备成一系列不同质量厚度的标准源，在低本底α、β测量仪用α道测量α计数，由α净计数率和构成标准源的标准物质粉末的活度，计算给出测量系统的α计数效率εα，将εα与标准源质量厚度D的对应关系绘制α计数效率曲线。样品测量时，由样品源的质量厚度查出对应的α计数效率，计算样品的总α放射性活度。

1.2.2.2 总α标准源的制备与测量

分别称取0.02 g、0.04 g、0.06 g、0.08 g、0.10 g、0.12 g、0.14 g、0.16 g、0.18 g、0.20 g、0.30 g、0.50 g、0.70 g、1.0 g（样品盘面积为19.6 cm2）的GBW04302a纯铀标准源和241Am标准源，置于样品盘中，制备成一系列标准源。将制备好的一系列标准源分别置于低本底α、β测量仪的α道测量，每个标准源的测量时间不低于240 min。根据下列公式计算α计数效率εα。

式中：εα为计数系统的α计数效率；nα标值为标准源α计数率／s；n0为测量系统α本底计数率／s；A为样品盘中标准源粉末的α放射性活度／Bq。

由计数系统对标准源的计数效率εα（纵坐标）与对应的标准源的质量厚度D（mg／cm2）（横坐标）作图，绘制出测量系统的α计数效率曲线，如图1、图2所示。

图1 241Am标准源总α计数效率曲线

图2 GBW04302a纯铀标准源总α计数效率曲线

由图1和图2可看出，在样品达到饱和层厚度时（约为13 mg／cm2），241Am标准源总α计数效率比GBW 04302a纯铀标准源总α计数效率偏高。主要是因为样品α粒子能量的高低会影响仪器探测效率，而经过饱和层射出来的α粒子的平均能量，不同于样品所存在核素的α粒子平均能量。天然铀α粒子平均能量为4.54Mev，241Amα粒子平均能量为5.48Mev，当用241Am为标定仪器的标准时，其效率就会偏高，致使结果偏低。

1.2.2.3 粉末标准物质活度计算［4］

任何放射物质1 g的放射性活度C：

式中：M为放射性核素原子量；T1／2为放射性核素半衰期。

根据公式（2）可以算出1g u－238有多少Bq的α放射性：

C（u－238）＝4.18×1023／（238×1.41×1017）＝1.24×104（Bq）

当u－238和u－234处于平衡时，天然混合物中u同位素的α放射性活度的比例关系为：u－238∶u－235∶u－324＝1∶0.046∶1

所以1 g平衡的天然u每秒所发射α粒子为：

1.2.2.4 岩石样品总α理论推算值计算

在岩石、矿石样品中，α辐射体核素主要为少数几种天然存在的U、Ra、Th及其子体。当样品中238U、232Th辐射衰变系列未被破坏时，根据样品中238U、232Th、226Ra含量以及238U、232Th辐射衰变系列图［5］（235U含量过低，此处不予考虑），可推算出样品总α大致结果。理论上测量结果不应小于推算值。

式中：Cαu－238系列、CαTh－232系列分别为238U、232Th辐射衰变系列提供的α放射性比活度／Bq·g－1；C238U、C236Ra、C232Th分别为样品中238U、226Ra、232Th放射性比活度／Bq·g－1；η238U为238U辐射衰变系列氡射气系数；Cα推算值为岩石样品中总α推算值／Bq·g－1。

1.2.2.5 样品总α测量结果计算

样品总α测量结果可根据下式进行计算：

式中：Cα为样品总α放射性比活度／Bq·g－1；nX为样品α测量计数率／s；m为样品盘中样品质量／mg。

1.2.3 总β测量方法

在自然界中，只有铀、钍、镭子体及钾－40、碳－14等少量核素发射β粒子，其辐射贯穿物质的本领大致为α粒子的100倍。样品源的厚度对β射线的测量影响较小，为了实现对总α、总β的同时测量，样品源的厚度只需满足α计数测量的要求即可。

对EJ／T900－94《水中总β放射性测定——蒸发法》中总β计算公式进行修改后，可根据下式计算固体样品中总β测量结果：

式中：Cβ为样品总β放射性比活度／Bq·g－1；nβ为样品β计数率／s；nβ标值为β标准源β计数率／s；Cβ标值为β标准源总β放射性比活度／Bq·g－1。

2 样品总α、总β测量结果与讨论

本次选取的测量样品为2012年中核地质实验室间能力比对固体样品中的Albiug－1、Albiug－2，其主要为铀岩石、铀矿石、伴生放射性矿石等分析测试样品副样经组合并球磨混均后，制备成的样品。样品Albiug－1、Albiug－2主要天然放射性核素含量见表1。每个样品称取三份不同质量的平行样进行独立测量，测量总时间240min以上，最终测量结果为三份样品测量结果的平均值。同时在测量样品过程中，带入GBW04301纯铀标准源和GBW04327 K－40标准源。样品总α、总β测量结果见表2、表3。

表1 样品Albiug－1、Albiug－2主要放射性核素含量

表2 样品总α测量结果

表3 样品总β测量结果

由表2数据可知，以241Am标准粉末测得的样品总α测量值比总α推算值小，而以GBW04302a纯铀标准粉末测得的样品总α测量值比总α推算值大。相较而言，以GBW04302a纯铀标准粉末测得的样品总α测量值相对标准误差较小。在岩石、矿石样品中，α辐射体核素主要为少数几种天然存在的U、Ra、Th及其子体，选用天然铀为标定仪器的标准测得的岩石、矿石中总α结果将更接近推算值，结果更为准确。

由表2、表3数据可知，与总α测量值相比较，总β测量值相对标准误差较小，符合更好，说明方法比较合理、可靠、准确性较好。

3 结 论

1.对同一矿石样品总α测量时，分别采用241Am标准粉末和GBW04302a纯铀标准粉末进行仪器标定，总α测量值相差较大，其中以241Am标准粉末测得的样品总α结果偏低。以GBW04302a纯铀标准粉末测得的样品总α结果更接近推算值，准确性更高。

2.在作总α计数效率曲线时，当使用直径为5 cm的样品盘，尽量按照每个标样以1 mg／cm2递增称取标准样品，同时标样个数应不少于10组，以便更精确地绘制总α计数效率曲线图。

3.样品源的厚度对β射线的测量影响较小，样品源的厚度在满足总α测量条件下，同时测得的总β测量值符合好，准确性较高。

4.在实际工作中，为提高测量的灵敏度和测量结果的准确性，应该注意样品盘内的样品尽量铺得均匀，不可将样品沾污在样品盘边缘，以免污染测量仪器。

4 建 议

从BRIUG IC－2012铀矿地质样品成分分析实验室间比对结果报告中总α对比结果可以看出［1］，由于各个实验室使用的α标准源不统一，加上在样品制备和测量方法上也是多样化，造成了同一样品总α测量结果数据可比性较差。为了提高测量准确度的可比性，建议对比实验时可统一测量方法和总α标准源。

［1］ 核工业地质分析测试研究中心.BRIUG IC－2012铀矿地质样品成分分析实验室间比对结果报告［R］.成都：核工业地质分析测试研究中心，2012.

［2］ GB／T5750.13－2006，生活饮用水标准检验方法——放射性指标［S］.

［3］ EJ／T900－94.水中总β放射性测定——蒸发法［S］.

［4］ 徐春长，赵清，杨元第.全国环境样品中总α／β测量概况［J］.现代计量测试，2001，（4）：20－23.

［5］ 《矿石岩石中铀镭钍的物理测定》编写组.矿石岩石中铀镭钍的物理测定［M］.北京：原子能出版社，1978.11－28.

Investigation of G lobal-αand G lobal-βRadioactivity M easurements M ethod in Rock or O re Sam ples

ZHONG Chun-ming，ZHANG Xin，LIU Jin-liang，LIYuan
（Research Institute No.230，CNNC，Changsha 410007，China）

This paper introduced determination of global-αand global-βradioactivity levels in rock or ore samples，also introduced tomeasure the global-αwhen select241Am standard source and U standard source on the global-α measurement results.Comparison of experimental results indicate that the standard source selection241Am and U standard source on the global-αto be measured，the measurement results quite different，and the result of the U standard source samplemeasured global-αismore accurate.

rock；ore samples；global-α；global-β；measurement

TG115.22＋1

A

1003－5540（2016）02－0077－04

2015－12－28

钟春明（1986－），男，工程师，主要从事分析检测、辐射环境监测工作。