吉林市城区大气污染物浓度演变特征及其与气象因素关系

高婵娟，曾 龙，孙天宇，赵启超

(吉林化工学院 资源与环境工程学院，吉林 吉林 132022)

吉林市位于吉林省东部，东北腹地长白山脉，长白山向松嫩平原过渡地带的松花江畔，吉林市地形复杂，四面环山，属于中山山区—低山丘陵区—峡谷湖泊区—河谷平原区地形地貌.吉林市是吉林省第二大地级市，重工业发达；另外，吉林市是以燃煤为主要供暖方式的北方城市，供暖期长达5个半月，重工业和长时间供暖会给该地区大气环境质量造成较大的影响.近年来吉林市加大对大气污染的治理强度，然而颗粒物仍未得到有效控制，同时臭氧浓度又呈现上升趋势，大气污染治理任务仍很艰巨.近年来，随着大气环境的恶化和人们对美好生活的期许，大气污染物的变化特征已成为各地区研究热点问题之一[1-11]，然而吉林市近年来在此方面的研究开展较少.吉林市已有相关研究主要集中在大气气溶胶和颗粒物中的有机物[12-15]和重金属[16]，而关于吉林市大气环境演变规律的研究很少[17]，没有关于大气污染物与气象因子关系的相关研究.鉴于此，本文以2014-2018年吉林市大气污染物浓度数据为基础，分析了6种污染物的分布特征，以及污染物浓度与气象因素之间的关系特征.研究该地区大气污染物分布特征，掌握大气环境现状对于估算吉林污染物大气环境容量具有重要意义，同时研究结果也能为吉林市大气污染防治与环境空气预测提供一定的数据支撑.

1 数据来源及分析方法

1.1 数据资料

(1)污染物浓度监测数据：2014-2018年吉林市大气污染物(CO、SO2、NO2、O3(O3-8 h)、PM2.5和PM10)逐日浓度数据和2018年吉林市大气污染物质量浓度的逐时观测数据均来源于生态环境部网站(http：//www.mee.gov.cn)和吉林市环境科学保护研究院.吉林市城区国控环境空气质量监测子站共7个，分别为：江南公园(文化区)、东局子(居民区)、电力学院(商业交通居民混合区)、哈达湾(工业区，该区域工业正在逐步搬迁)、九站(工业区)、江北(一般工业区)、丰满(背景点).

(2)气象数据：2018年吉林市逐时气象数据(温度、气压、湿度、风速、降水)来自吉林市气象站.

1.2 数据分析方法

采用Pearson相关系数法分析大气污染物浓度与气象因子之间的相关性.

Pearson相关系数函数如下：

(1)

绝对值|r|及相关特性如表1所示[18-19].

表1 |r|及相关特性

1.3 统计分析说明

分析污染物变化时，按以下时间段划分：全年(1-12月)、春季(3-5月)、夏季(6-8月)、秋季(9-11月)、冬季(12月-次年2月)、供暖期(10月25日-次年4月10日).

2 结果与讨论

2.1 年浓度演变规律

吉林市城区2014-2018年大气污染物逐日浓度和年均浓度变化见图1.

年份

由图1可知，吉林市2014-2018年来SO2、NO2、PM10和PM2.5年均浓度总体呈下降趋势，说明该地区在污染物治理方面取得一定的成效.2018年，SO2、NO2年均浓度满足了《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)一级标准，PM2.5超过二级年均标准值，超标倍数为0.0017倍.吉林市近年来采取了加强电力、钢铁、铁合金、水泥和化工等重点行业的工业污染防治，推进燃煤锅炉整治，整治“散乱污”企业，加强机动车治理等措施，使SO2、NO2、PM10、PM2.5浓度均有一定程度的下降，其中颗粒物浓度下降幅度最大，但依然未能改变PM2.5年均浓度值超过国家二级标准的现状.2014年到2018年吉林市O3浓度逐年升高，这与我国O3整体变化趋势相似[20].2018年较之前几年略有降低，可能主要是由于夏季降雨较多，平均气温低导致的.2017和2018年相关月份都出现了因O3浓度较高而造成的中度污染天气，说明研究区域的O3容量减少.

2014-2018年来，吉林市各污染物(除O3外)浓度一年内逐月变化趋势基本相同，都是从10月到次年2月偏高，3月到9月呈下降趋势，这主要与吉林市冬季供暖燃烧大量的化石燃料有关；而O3浓度月变化趋势则相反，这主要是由于夏季太阳辐射和温度较高，有利于O3的生成.

综上，以年均污染浓度值为约束条件，SO2和NO2具有较大的剩余环境容量，而PM10、PM2.5剩余容量不足.因此在考虑产业布局时，应主要考虑产业和项目排放的颗粒物和O3，包括O3的前体物质源强.

2.2 月浓度变化特征

不同月份污染物浓度差异较明显.图2为2014-2018年吉林市CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5月平均浓度的变化特征.

月份图2 吉林市城区2014-2018年大气污染物浓度月变化

由图2可知，吉林市2014-2018年环境空气中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5月平均浓度均呈“∪”型变化，而O3则呈“∩”型变化.冬季CO浓度居高主要与当地燃煤锅炉供暖有关.采暖季受燃煤锅炉的影响，CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5浓度较高；另外，冬季降水量与风速较夏季低，再加上逆温等不利气象条件，污染物聚积在空气中不易沉降和稀释扩散，导致SO2浓度明显高于其他季节.

吉林市大气环境中O3浓度的月变化呈现明显的单峰型变化特征.1-6月为上升期，O3浓度最大值出现在夏季的6月份，其均值为142.45 μg·m-3，远远高于年均浓度值(94.09 μg·m-3)；7-11月呈下降趋势且下降速率较快.O3最低浓度出现在11月，其均值为57.85 μg·m-3.春末夏初受到气温回升的影响，有利于NOx、HC和VOCs光化学反应生成O3，O3浓度上升速率较快.4-7月份O3污染严重，剩余环境容量不足，可以采取错峰生产的方式，同时也可以控制O3前体物的排放，切断O3前体物的生成途径[6].

2.3 小时浓度变化特征

将2018年吉林市城区污染物逐时浓度分季节进行统计计算，得到各污染物24 h变化特征，结果见图3.

时间/h(a) 春季

图3还可以看出，污染物24 h变化趋势比较稳定，但不同季节污染物浓度也存在差别.CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5春季和冬季污染较重，夏季污染最轻.受北方冬季燃煤量较大影响，PM2.5的污染程度为冬季>春季>秋季>夏季，春季受采暖和风沙扬尘大的共同影响，PM10的污染程度为春季>冬季>秋季>夏季.春季的O3浓度相对较高，其次为夏季，秋季和冬季较低；同时，春、夏和秋季O3浓度的日变化幅度比较大，冬季O3浓度的日变化幅度比较小，这与付晓燕[23]、姜峰[24]对大连O3浓度的分析结果相似.春季和夏季一天中O3浓度的增长期和衰减期所经历的时间比其他季节的都长，这是由于该时期光照时间长、气温高等因素使O3的生成速率快、生成量多，从而使O3的消耗时间延长.已有研究表明，北半球中高纬度地区在春季O3浓度稍微高于夏季是一个较普遍的现象，有研究者认为，这种现象与O3的前体物质如NOx，VOCs等在春季发生的局地光化学反应相关[24-25]；也有学者认为这与北方城市气候变化有关，冬季长，夏季气温的升高要明显滞后于传统四季划分时夏季气温的升高时间，从而影响了气温对O3生产的有利因素，使夏季的O3浓度日小时均值稍低于春季[23-24].

2.4 采暖期与非采暖期空气污染物特征

2014-2018年吉林市采暖期与非采暖期大气污染物浓度变化比较见表2.

表2 2014-2018年吉林市采暖期与非采暖期大气污染物浓度

续表2

由表2可以看出：(1)2014-2018年，吉林市采暖期大气环境空气中采暖季的CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5平均浓度均高于非采暖季，这与采暖季燃煤燃烧有关；(2)吉林市采暖期除了颗粒物(PM10和PM2.5)，其他大气污染物质排放均达标，说明吉林市采暖期的主要污染物为颗粒物，应继续加强对其排放的控制；(3)采暖季颗粒物、SO2和CO浓度增幅明显，说明供热采暖锅炉燃煤是采暖季颗粒物、SO2和CO的主要污染源，可通过政策和技术手段减少供热采暖锅炉燃煤颗粒物、SO2和CO的排放[26].

2014-2018年，大气污染物浓度基本呈下降趋势，说明吉林市大气污染治理成效较显著.2018年，CO采暖季浓度为0.93 mg·m-3，是非采暖期浓度的1.38倍；SO2采暖季浓度为18.00 μg·m-3，是非采暖期浓度的2.06倍；NO2采暖季浓度为26.07 μg·m-3，是非采暖期浓度的1.22倍；PM10采暖季浓度为70.04 μg·m-3，是非采暖期浓度的1.66倍，超过国家空气质量二级标准(70 μg/m3)；PM2.5采暖季浓度为45.47 μg·m-3，是非采暖期浓度的2.15倍，采暖季PM2.5平均浓度超过国家空气质量二级标准(35 μg·m-3)，超标1.30倍；O3采暖期平均浓度为58.85 μg·m-3，非采暖期浓度为64.56 μg·m-3.说明采暖季颗粒物、SO2仍是采暖季主要大气污染物.

以上所有研究表明，大气环境中的污染物浓度随着季节、月份和时刻发生变化，因此可采用错峰生产的方式调整和规划产业结构和布局，以期改善环境空气质量以及合理使用大气环境容量.

2.5 大气污染物浓度与温度、湿度、气压和风速的相关性

2018年气象因素(温度、湿度、气压和风速)与大气污染物浓度的相关系数见表3.

表3 大气污染物浓度与气象因素的相关系数r

由表3可以看出，气象因素与污染物浓度之间的有较好的相关性.温度与O3浓度高度正相关，与NO2浓度显著负相关，这主要是由于高温有利于促进NOx和VOC转换成O3[27]，这与毕丽玫[28]的研究结果一致.相对湿度与O3浓度高度负相关，与NO2浓度显著正相关，与CO、PM10、PM2.5浓度相关性一般，与SO2浓度不相关.大气中的水汽会影响太阳紫外辐射强度，湿度较高时，空气中水汽所含的H和OH自由基会使O3分解为氧分子，从而使O3的浓度降低[29]；另外也有学者认为较高的相对湿度可能会不利于有机污染物的挥发，从而不利于O3的生成[28].风速大小与O3浓度高度正相关，与NO2浓度高度负相关、与CO、PM10、PM2.5浓度显著负相关.这主要是由于风速有利于污染物的水平扩散，从而使污染物浓度降低.大气压对CO、SO2、NO2、O3和PM2.5浓度均显著相关；高压控制不利于污染物垂直扩散，从而使污染物浓度增加.

以Pearson相关系数表征大气污染物浓度与气象因素的相关性，其相关程度具有一定差异.气象因素对CO、NO2、O3、PM10和PM2.5的重要程度均为：风速>大气压>湿度>温度，而对O3来讲，温度、湿度、风速对其浓度均有重要影响.

2.6 降水对大气污染物的作用

本文选取吉林市2018年日降水量(P)大于等于1 mm，且连续降水时间大于3 h的降水过程进行统计，全年降水共32次.图4是2018年吉林市城区颗粒物(PM10和PM2.5)浓度在降水前一日(b1)和降水期间最后一个降水日(a1)的浓度对比.

图4 降水对空气污染物浓度的影响

由图4可以看出，PM10和PM2.5在a1的日均浓度值基本上小于在b1的日平均值，说明降水对大气污染物浓度具有一定的削减作用，削减率最高达73.94%.当1.0≤P<5.0 mm，PM10和PM2.5浓度减少的天数分别占总降水天数的62.5%和75%；当5.0≤P<10.0 mm，PM10和PM2.5浓度减少的天数分别占总降水天数的50%和75%；当P>10.0 mm，PM10和PM2.5浓度减少的天数分别占总降水天数的100%和80%.当降水量小于10 mm时，颗粒物在a1的日均浓度值大于在b1日均值的比例较高，说明降水量较小时，降水对污染物的清除作用不明显，有时甚至出现反作用，使污染物浓度不降反而上升，这主要是由于降水后，空气中水汽含量较多，相对湿度较高，从而吸附了更多的气溶胶粒子，使污染进一步加剧；当降水量大于10 mm时，降水对颗粒物的湿沉降作用占主导地位[30-31].

3 结 论

采用统计和相关性分析等方法研究分析了2014-2018年吉林市区大气污染物SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3浓度的分布特征，主要得出以下结论：

(1)吉林市2014-2018年来SO2、NO2、PM10、PM2.5年均浓度总体呈下降趋势，说明该地区在污染物治理取得一定的成效，但依然未能改变PM2.5年均浓度值超过国家二级年均值标准的现状.2014-2018年吉林市O3浓度有上升趋势，因此在考虑产业结构调整以及污染物治理时要重点考虑PM10、PM2.5、O3及其前质物质的排放.

(2)2018年吉林市大气中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5春季和冬季污染较重，夏季污染最轻；而O3-8h则春季最严重，夏季次之.CO、SO2、NO2、PM2.5和PM10浓度24 h变化均为双峰型分布，O3呈现出单峰型分布.2014-2018年吉林市环境空气中CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5月平均浓度均呈“∪”型变化，而O3则呈“∩”型变化.

(3)2014-2018年，吉林市采暖期大气环境空气中采暖季的CO、SO2、NO2、PM10和PM2.5平均浓度均高于非采暖季；采暖期除了颗粒物(PM10和PM2.5)，其他大气污染物质排放均达标，说明吉林市采暖期的主要污染物为颗粒物；采暖季颗粒物、SO2和CO浓度增幅明显，说明供热采暖锅炉燃煤是采暖季颗粒物、SO2和CO的主要污染源.

(4)气象因素与污染物浓度之间的有较好的相关性，其中O3浓度与温度、湿度、风速均呈现高度相关性，NO2浓度与风速高度负相关；气象因素对CO、NO2、O3、PM10和PM2.5的重要程度均为：风速>大气压>湿度>温度；降水对PM10和PM2.5浓度具有一定的削减作用，削减率最高达73.94%；降水量小于10 mm时，污染物浓度有时会不降反而上升，当降水量大于10 mm时，削减作用增强.