基于中国聚变工程试验堆的双功能液态铅锂包层活化分析和废物处理

曾正魁 陈思泽 余慧莺 熊厚华 杜纪富 汪志伟

1（湖北科技学院核技术与化学生物学院 咸宁 437000）

2（中国科学院合肥物理科学研究院核能安全技术研究所 合肥 230031）

3（国家电投集团科学技术研究院有限公司 北京 102209）

氚增殖包层作为聚变堆的重要部件，同时具有产氚、能量转换、屏蔽的功能，是聚变堆的中子学设计分析需要重点考虑的关键部件之一［1］。在聚变堆实际运行过程中，氚增殖包层各部件受到高能中子的辐照后发生活化反应会产生多种放射性射线，如α、β 和γ 射线，这些射线会对聚变堆中的部件产生辐照影响，研究氚增殖包层材料受到中子辐照活化后的放射性水平，一方面可以为聚变堆设计和优化提供参考，另一方面为停堆后堆内部件进行检查、维护和更换提供安全保障。因此，国内针对聚变堆氚增殖包层开展了一系列的活化分析研究（表1）。可以看出，聚变堆氚增殖包层活化分析主要基于中国聚变工程试验堆（CFETR），但目前还未开展过基于CFETR 的液态铅锂包层活化分析研究。双功能液态铅锂（DFLL）包层是由中国科学院合肥物质科学研究院核能安全技术研究所提出的，具有氚增殖率高、可在线提氚和热效率高等优势，是国际上广受关注的聚变包层概念［2-3］。

表1 中国聚变堆氚增殖包层活化分析现状Table 1 Status of activation analysis of tritium breeder blanket of fusion reactors in China

为减少核废料的量，降低废料的放射性，欧洲聚变堆的安全和环境评估研究计划根据废料的衰变余热、停堆剂量率和活性的不同，将核废料分为永久性处置废料、可通过复杂程序回收废料、可通过简单程序回收废料和可以清除为无核污染的材料［8-9］。因此，本文首先采用蒙特卡罗软件，基于CFETR 模型［10］构建了DFLL 包层中子学模型，然后采用输运耦合计算方法分别对赤道面内、外包层中的各部件（第一壁钨护甲、第一壁、增殖区、氦气联箱、背板、屏蔽层）的活化特性进行计算，然后分析了包括停堆活度、衰变余热、停堆剂量率、停堆活性和潜在生物危害等相关结果。

1 计算软件、数据库和CFETR模型

1.1 软件与数据库

中子输运设计与安全评价软件系统（SuperMC）是以中子及其相关辐射输运计算为核心的大型一体化核设计软件，支持包含核素燃耗、辐射源项/剂量/生物危害、材料活化与嬗变等的全过程中子学计算，可实现燃耗输运的耦合计算，不需要通过先计算模型中各个待计算区域内的中子能谱后再求得活化特性，大大提高了计算效率［11-12］。目前，该软件以国际热核聚变实验堆（ITER）基准模型作为综合校验例题进行了大量正确性校验，以确保计算的准确性。经国际认证，已在70多个国家获规模化应用［13］。计算过程中采用的欧盟聚变裂变混合评价数据库JEFF-3.2［14］是目前聚变堆设计中使用最普遍的数据库之一。

1.2 CFETR中子学模型

我国于2011 年正式提出发展CFETR［15］。CFETR 借鉴了国际热核试验反应堆（ITER）和东方超环（EAST）［16］的研发经验，在ITER 的基础上，根据自身的发展水平和技术工艺，设计出了CFETR的目标参数。

2014 年，合肥物质研究院核能安全技术研究所根据CFETR设计参数，发布了2014版的CFETR中子学模型［17］，该模型从内往外依次为增殖包层、屏蔽层（SB）、真空腔（VV） 和超导线圈（TFC）。在环向将全堆划分为16 个扇段，并选取其中的1/16进行建模，每个扇段环向张角为22.5°，扇段内极向布置了10 个包层模块，其中内包层5个，外包层5 个模块，扇段两端切面设为全反射面，即无中子泄露，10 个增殖包层模块分别用阿拉伯数字编号，如图1（a）所示。

考虑到不同单位中子学模型不一致，计算结果没有可对比性。2015 年，国内发布了统一版的CFETR 中子学模型，即CFETR-2015。解决了CFETR-2014中包层没有考虑第一壁护甲、包层侧壁、上下盖板，包层间隙的简化结构和等离子体区中子源均匀分布描述而导致模型整体上不够精确的问题。CFETR-2015中子学模型在极向方向有10 个包层，在22.5°扇段环向上将内包层分为两个可移动的小包层，外包层分为3 个可移动的小包层，如图1（b）所示［18］。

图1 基于CFETR-2014(a)和CFETR-2015(b)的DFLL中子学模型[18]Fig.1 DFLL based neutronics model of CFETR-2014 baseline(a)and CFETR-2015 baseline(b)[18]

1.3 DFLL包层中子学模型

CFETR-2015 内、外氚增殖包层厚度分别为900 mm 和1 200 mm，DFLL 氚增殖包层由第一壁护甲（FW-amor）、第一壁（FW）、第一壁侧板（FWSW）、氚增殖区（TBZ）、液态LiPb、氦气联箱（HH）、背板（BP）和屏蔽层（SP）构成。

其中，第一壁分为3 层，分别为FW1、FW2和FW3，而氚增殖区被3个径-极隔板（RP-plate）、4 个环-极隔板（TP-plate）、1 个环-径隔板（TRplate）分成7 部分，氚增殖区中增殖材料为铅锂（6Li 富集度为90%），隔板厚度为10 mm，由内、外层为3 mm厚的SiC复合材料、中间为4 mm厚的带氦气孔道的CLAM 钢结构材料组成（图2）。包层各部件的详细参数可参考文献［19］。

图2 基于CFETR的DFLL包层精细结构的中子学模型[19]Fig.2 Detail neutronics model of DFLL blanket based on CFETR[19]

2 结果分析

本文以CFETR 第一阶段设计要求为基础，运行功率为200 MW，运行寿命为持续满功率运行10 a［15］。由于赤道面包层所处的中子环境最恶劣，内、外包层又具有一致的活化特性，所以活化分析只选择赤道面内包层进行分析，即2号包层。而在放射性废物处理分析时对赤道面内、外包层同时进行了分析，即2号和8号包层。中子学建模过程中，包层中各部件按照各自组成材料的体积份额进行了均匀混合建模，实际各部件的活化特性则是各自计算的一种平均结果。

2.1 停堆活度分析

由于增殖区产生的氚的放射性占总放射性活度的90%以上，而在实际情况下，可采用氦-氢鼓泡器的方式，从液态锂铅回路中连续提取氚，氚回收系统的具体设计详见［20］。初步研究表明：约5%的氚会滞留在包层系统内，其中氚增殖剂中有0.15%，结构材料中有0.6%［20］。

图3（a）为聚变堆DFLL包层各个部件停堆后的放射性活度随冷却时间的变化关系。可以看出，假如氚增殖区（TBZ）中产生的氚在每个部件中滞留0.1%，对于第一壁护甲影响最大，1 a后放射性活度由滞留氚主导，对于其他部件，10 a后由滞留氚主导。图3（b）为第一壁中各核素放射性活度随时间的变化。可以看出，在0.3 a 前主要由55Fe（T1/2=2.7 a）和54Mn（T1/2=312 d）主导，1～30 a 内由55Fe 主导，冷却30 a 后，总放射性活度下降了5个量级，30 a 之后由14C 主导（5 730 a）。图3（c）为第一壁W 护甲中各核素放射性活度随时间的变化。可以看出，3 a 前基本由185W（T1/2=75.1 d）主导，3 a 后下降了6 个数量级，主要由186mRe 主导。图3（d）为增殖区中各核素放射性活度随时间的变化。可以看出，其他核素产生的放射性活度只有氚的1/1 000，如果不考虑氚的贡献，此时放射性的来源主要为增殖区内部结构材料CLAM，与第一壁类似，主要由55Fe（T1/2=2.7 a）和54Mn（T1/2=312 d）贡献，如果考虑0.15%滞留氚的影响，10 a之后放射性活度也会由氚主导。

图3 包层中各部件放射性总活度(a)、第一壁放射性同位素活度(b)、W护甲放射性同位素活度(c)和增殖区中放射性同位素活度(d)随停堆时间的变化Fig.3 Components in the blanket variation of total radioactivity(a),radioisotope activity in the first wall(b),radioisotope activity in the W armor(c),and radioisotope activity with shutdown cooling time in the breeding zone(d)

2.2 停堆余热

停堆后，在一些长寿命放射性同位素的影响下，放热会持续相当长时间，如果不及时将热量导出，将会导致某些部件因高温失效甚至熔化，因此在聚变堆设计中也需要重点考虑。图4（a）为聚变堆DFLL包层各个部件经过辐照后功率密度随冷却时间的变化关系，根据滞留因子分析得到，滞留氚对其他部件和BZ的影响不大。经过50 a的冷却时间后，除了偏滤器和背板（处于程序简单回收和复杂程序回收边缘），其他部件都可以达到简单回收水平。对于第一壁，衰变热主要来源于54Mn，其次来源于182Ta。55Fe 虽然放射性活度占主要贡献，但是在衰变热上贡献很小，这是因为55Fe 释放的γ 射线的发射概率和平均能量都非常低，即发射概率最大为16.27%，平均能量只有6 keV，如图4（b）所示。对于W护甲，衰变热主要来源于185W，与放射性活度趋势相同，如图4（c）所示。对于增殖区，衰变热主要来源于54Mn和182Ta，即与第一壁趋势一致，这说明增殖区的衰变热也主要来源于结构材料。

图4 包层中各部件停堆余热(a)、第一壁中各同位素停堆余热(b)和W护甲中各同位素停堆余热随冷却时间的变化(c)Fig.4 Components in the blanket variation of shutdown residual heat(a),shutdown residual heat in the first wall(b),andshutdown residualheatwithcoolingtimeintheWarmor(c)

2.3 停堆剂量率

聚变堆停止运行后，在单位时间内，放射性同位素产生的衰变光子在装置的某一区域内产生的能量沉积定义为该区域的停堆剂量率（SDR）。图5为包层中各部件的停堆剂量率。可以看出，第一壁W护甲由于直面等离子体，初始剂量率最高，产生的活化产物187W因为半衰期很短（23.8 h），在前10 d衰减了3个数量级，随后主要由185W衰变贡献；由于第一壁W护甲只有2 mm，对高能中子的屏蔽效果有限，第一壁初始剂量率同样很高，产生的主要活化产物55Fe和54Mn半衰期很长，所以在第1 年停堆剂量率变化不大。各部件剂量率经过50 a 的冷却时间后，都能达到简单程序回收限值（2 mSv/h）以下，但是偏滤器仍然处于简单程序回收和复杂程序回收边缘。

图5 包层中各个部件停堆剂量率随冷却时间的变化关系Fig.5 Variation of shutdown dose rate with cooling time in each component of blanket

2.4 潜在生物危害

聚变堆停止运行后，厂房工作人员需要靠近CFETR或者进入CFETR的内部进行辐射测量或者检查和维修工作，运行过程中产生的放射性会对工作人员造成持续的外照射，导致严重的身体损伤。因此需要评估潜在的生物危害，危害的大小可通过生物摄入剂量当量来衡量，定义为单位质量的放射性废物释放出的射线被人体摄入后组织中某点处的吸收剂量、品质因素和其他一切修正因数的乘积。图6为包层各个部件停堆摄入剂量当量随冷却时间的变化关系。从图6可以看出，氚的影响与其他核素相当，因此其他部件中0.15%的氚滞留对潜在生物危害结果的影响可以忽略。摄入剂量当量的变化规律和停堆放射性活度基本上一致。在停堆后0.5 a 之前，如果不考虑氚的影响，第一壁护甲产生的摄入剂量当量最大；0.5 a之后，第一壁产生的摄入剂量当量最大。

图6 包层各个部件停堆摄入剂量当量随冷却时间的变化关系Fig.6 Variation of dose equivalent intake with cooling time in each component of blanket

2.5 放射性废料处理

聚变堆产生的放射性废料按照聚变电站的安全与环境评价策略（Safety and environment assessment of fusion power，SEAFP）的指标进行分类，如表2 所示，可分为复杂程序回收（CMR）（需要用复杂的化学过程，在远程和厚屏蔽体后进行的回收）、简单程序回收（SMR）（直接熔融或碾碎/铣削废物来进行的回收）、永久处置废物（PDW）和无放射性废物（NAW）。其中，简单程序回收又可分为远程操作回收（RHR）和手动操作回收（HOR）。通常，放射性废物需经50 a储存冷却，待放射性充分衰减至可接受水平后再进行处理，有时为进一步回收和清除核废物，也会考虑冷却100 a后再进行处理。

表2 SEAFP策略的聚变活化材料处理方法的分类[8]Table 2 Classification of treatment methods for fusion activated materials of SEAFP strategy[8]

停堆后，内、外包层各部件在冷却50 a和100 a 后产生的接触剂量率和衰变热分别列于表3 和表4。根据SEAFP废料管理评估标准可知，包层中各部件在经过50 a冷却后均可达到简单回收标准。

表3 赤道面内包层放射性废料管理评估Table 3 Evaluation of radioactive waste management in the equatorial inner blanket

表4 赤道面外包层放射性废料管理评估Table 4 Evaluation of radioactive waste management in the equatorial outer blanket

3 总结

本文对CFETR 系统中DFLL 包层在满功率运行10 a 后的活化特性进行了计算和分析，结果表明：停堆10 a后，包层各部件产生的活化产物的活度、衰变余热、剂量率和摄入剂量当量都有一个明显的下降，这表明产生的放射性废物几乎都属于短寿命低放射性核废物，对于个别长寿命活化产物（如14C、94Nb、95Ni、186mRe），由于活化量极低，可以忽略，因此环境危害不大。在考虑氚滞留情况下，1 a 后，第一壁钨护甲的放射性活度由氚主导，而其部件在10 a后由氚主导，因此在废物分类时需要重点考虑。参照SEAFP 策略中关于核废料回收和清除处理的标准，发现包层中各部件在经过50 a冷却后均可达到简单回收标准。另外关于更高功率和更长运行条件下的废物处理方法还有待进一步研究。