生物质基高阻隔复合膜的研究现状

王小英，唐淑玮，吴正国，方家威，覃筱茜，韦岚升

(华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室，广州 510000)

现代商业、物流产业的快速发展，促进了全球包装行业的进步。包装需要能够维持内部环境的稳定，保护被包装物的品质或性能并延长其保质期，这就要求包装材料具有良好的阻隔性能。特别是食品、药品、电子元器件、军用品等产品的包装材料，更是要求具有良好的高阻隔性能[1-2]。阻隔性是指材料对氧气、水蒸气、有机气体、光、热量等渗透对象由高浓度一侧通过阻隔材料渗透到达低浓度一侧的能力，一般材料的阻隔性主要包括阻氧性、阻湿性、阻光性、阻燃性等[3]，如图1所示。

图1 阻隔性种类及不同阻隔性示意图Fig. 1 Types of barrier properties and schematic diagrams of different barrier properties

目前，使用最广泛的高阻隔性包装膜材料主要来源于化石燃料资源的合成塑料。虽然这些塑料成本低、可加工性和机械性能良好、阻隔性能较强，但是它们的不可降解和广泛使用，造成了严重的环境污染和化石燃料资源日益枯竭等问题[6]；因此，高阻隔性包装膜的未来发展趋势是开发可再生、可降解、天然的生物聚合物材料，作为合成塑料的替代品。这将有利于包装行业绿色、健康的发展，也符合国家“限塑令”的整体布局。

生物质作为环境友好型的天然高分子材料，具有来源广泛、含量丰富、种类多样、生物相容好、可再生、可降解等优势，满足绿色可持续发展的要求[7]，已引起人们的广泛关注。生物质作为基质或者增强填料与其他聚合物复合成膜，可以显著改善复合膜的性能，包括阻隔性能、可降解性能、生物相容性等，因此，生物质是具有巨大发展潜力的高阻隔性包装膜的原材料。笔者综述了近5年来以各种生物质为基质或增强填料制备的高阻隔性复合膜的研究概况，主要从不同生物质原料(如纤维素、木质素、半纤维素、壳聚糖等)的角度出发，阐述不同生物质的资源优势、利用各种生物质与其他聚合物制备高阻隔复合膜的方法以及不同生物质基复合膜结构和性能优势(表1)，旨在为生物质基高阻隔复合膜的研究及其应用提供借鉴。

表1 不同生物质原料的优势及其对阻隔性能的影响Table 1 The advantages of different biomass raw materials and their influence on barrier performance

1 纤维素基复合阻隔膜

纤维素是世界上最丰富的生物高分子聚合物[8-9]，其具有低成本、无毒、可再生、生物相容性好和可生物降解的优势[10]，是一种拥有巨大发展潜力的包装膜材料。另外，从天然纤维中获得的纳米纤维素由于具有比表面积大、强度高、密度低、透明性好等特点，被广泛应用于包装膜领域[11]。

1.1 纤维素复合膜

纤维素通常作为基质与其他聚合物复合或添加增塑剂、增强填料[12]制备高阻隔包装膜。Cazón等[13]采用纤维素与其他聚合物复合制备包装膜：先制备纤维素膜，然后将其浸入壳聚糖和聚乙烯醇混合溶液中制备新型复合生物膜。该纤维素复合膜的水蒸气透过率为1.78×10-11～4.24×10-11g/(m·s·Pa)，显著低于纯纤维素膜，同时该复合膜具有良好的机械性能，所制备的纤维素-壳聚糖-聚乙烯醇复合膜可应用于食品包装。另外，该课题组还采用添加增塑剂的方式制备了复合膜。以纤维素为基质、甘油和聚乙烯醇为增塑剂，利用溶液浇铸法制备复合膜，并研究了该复合膜的机械性能和阻光性能。聚乙烯醇的加入显著改善了纤维素复合膜的韧性(44.30 MJ/m3)，同时，甘油的加入使复合膜具有紫外线阻隔能力，应用于食品包装时可有效防止食品氧化变质[14]。

但是，纤维素本身也存在不足。纤维素是β(1,4)糖苷键共价连接的脱水葡萄糖环的线性高分子，由于分子链构象中相对较高的持久长度及其大量氢键的紧密堆积，使得纤维素不溶于水，这极大地限制了其应用[8]。针对此问题，许多研究者将可溶性纤维素衍生物[如羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素(MC)等]用于开发可生物降解的阻隔膜[15]。Kanatt等[16]使用可溶性的CMC通过流延法制备CMC-聚乙烯醇(PVA)-芦荟凝胶(AV)包装膜。其中，CMC、PVA作为包装膜的基质，柠檬酸(CA)为交联剂，AV为防紫外线试剂，CA的添加有效地提高了包装膜的机械性能，降低了包装膜的水溶性、水分含量和水蒸气渗透性。该包装膜延缓了鸡肉末的脂质过氧化作用和微生物的生长，延长了碎肉的保质期。Liu等[7]以MC为基质，聚乙烯亚胺还原的氧化石墨烯(PEI-RGO)为水蒸气阻隔应用的有效填料，制备了新型MC复合薄膜。结果显示，PEI-RGO均匀地分散在MC基质中而没有聚集，并形成了定向的分散体。这不仅增强了MC复合膜的表面疏水性，还使水分子的扩散途径更曲折，显著提高了复合膜的水蒸气阻隔性能，水蒸气透过率低至5.98×10-11g·m/(m2·s·Pa)。利用可溶性的纤维素衍生物制备包装膜极大地扩展了纤维素的应用，也有利于纤维素高阻隔性膜的发展。

除作为基质成膜外，纤维素还可以作为增强填料与其他聚合物制备阻隔性复合膜。例如，Benito-González等[17]在不同相对湿度(53%和85%)预处理下，将纤维素作为填料加入淀粉中制备复合膜。纤维素的掺入能改善淀粉复合膜的机械性能和阻隔性能，此外，纤维素的存在限制了淀粉在储存时的回生程度，使这些膜在储存时更加稳定。该复合膜可应用于食品包装领域。

由于含量最丰富、可再生性和可降解性，纤维素受到人们越来越多的关注。近年来，纤维素多作为基质，与其他聚合物或增强填料复合制备高阻隔膜应用于各个领域。虽然纤维素成膜目前依然存在一些缺点(如阻隔性能仍不能满足包装的高需求、阻隔性能单一等)，但是随着越来越多深入的研究和改进，纤维素阻隔性膜的性能将得到极大改善。未来不管是作为基质还是填料，可降解的纤维素基高阻隔性膜有望广泛应用于各个领域。

1.2 纳米纤维素基复合膜

纳米纤维素主要是通过机械剪切、化学、生物等方法处理天然纤维获得的纤维素纳米纤维、纤维素纳米晶或细菌纳米纤维素，其去除了纤维中的无定形区并将纤维细化，使纤维素至少有一个维空间尺寸为纳米级(1～100 nm)[18-20]。纳米纤维素的小直径会形成更致密且均匀的微观结构，这极大地增加了纳米纤维素材料的机械强度、比表面积、透光率和阻隔性能[21]。纳米纤维素被认为是极具发展潜能的一种新型阻隔包装材料[11,22]。

1.2.1 纤维素纳米纤维复合膜

图2 纤维素纳米纤维复合膜的制备及阻隔性能[28]Fig. 2 Preparation and barrier properties of cellulose nanofiber composite films

但是，由于CNFs表面羟基的存在而使其具有高度亲水性，因此，在高湿度的情况下CNFs薄膜的水蒸气阻隔性能和机械性能会受到影响[29]。为了改善纤维素纳米纤丝复合膜的亲水性，提高CNFs膜的阻隔性能，Li等[30]将10-十一碳烯酰氯(10-undecylenoyl chloride)附着在CNFs上，然后真空过滤制备疏水性CNFs膜。与原始CNFs膜相比，所得CNFs膜的阻隔性能明显得到改善，水蒸气透过率降低了62.4%。同时，CNFs膜显示出较高的表面粗糙度和拉伸强度(47±4)MPa，有望应用于包装领域。此外，还可以通过添加增强填料或与其他聚合物复合提高CNFs膜的性能。Zheng等[31]将两种类型的膨润土(PGN和PGV)以不同的负载量(质量分数15%，30%和45%)掺入CNFs基质中制备生物纳米复合膜，结果表明，两种类型的膨润土都会导致水蒸气渗透率降低，但是过多的黏土负载又会对阻隔性能产生不利影响。另外，掺有PGN型黏土的薄膜能有效限制干燥状态和较高相对湿度下氧气的通过。该复合膜可以为包装材料提供一种环保的替代品，尤其是在需要避免水蒸气和氧气渗透的地方。Kim等[32]采用水相碰撞技术(ACC)产生了均质的琥珀酰化纤维素纳米纤维(SCNF)悬浮液，然后与含氟聚合物涂层(FP)复合制备在水中稳定的透明高氧阻隔膜，可应用于坚果等的包装材料。

1.2.2 纤维素纳米晶复合膜

纤维素纳米晶(cellulose nanocrystals，CNCs)主要是通过化学法获得，酸水解纤维素使其微纤维之间的无定形区域被破坏而形成纳米晶。CNCs作为可持续的纳米材料显示出高机械性能、高增强能力和低密度等优势，同时还具有高度结晶性，对水分的敏感性较低；因此，CNCs多用于生物聚合物膜的增强填料，以改善复合膜的阻隔性能[33]。Sun等[34]用不同浓度的纳米结晶纤维素(NCC)增强杜仲胶(EUG)作为基质制备的纳米复合薄膜。与对照膜相比，NCC明显改善了膜的机械性能，更重要的是，NCC/EUG纳米复合膜的水蒸气透过率(WVP)值较低，尤其NCC添加量为4%质量分数时WVP值最低。Yadav等[35]使用了不同含量的纤维素纳米晶(CNCs，0～9%质量分数)作为膜的增强剂，通过溶液浇铸κ-角叉菜胶、甘油和CNCs的混合物制备了κ-角叉菜胶的仿生复合膜。与κ-角叉菜胶薄膜相比，添加了CNCs的κ-角叉菜胶仿生复合膜具有更好的机械性能、阻隔性能(水和紫外线)和热稳定性能，该纳米复合膜在食品包装中具有潜在的应用前景。Cao等[36]利用羧化纤维素纳米晶须(C-CNCW)增强肉桂胶可食用膜的阻隔性能，C-CNCW的添加降低了可食用膜的油渗透性，在食用油包装中具有很好的前景。

虽然CNCs的添加可以增强复合膜的阻隔性能，但是与纤维素纳米纤维薄膜相比，含有大量CNCs的薄膜具有较低的氧气阻隔能力、高脆性、易断裂[22]。针对此问题，Satam等[37]利用阳离子几丁质纳米纤维(ChNF)和阴离子纤维素纳米晶CNCs制备多层膜。ChNF/CNC多层膜可使复合膜的O2渗透性降低73%，同时具有与PLA基材相似的水蒸气透过率，如图3所示。

a)ChNF/CNC多层膜阻隔性能示意图；b)ChNF/CNC多层膜的氧气透过率；c)ChNF/CNC多层膜的水蒸气透过率。图3 纤维素纳米晶复合膜的阻隔性能[37]Fig. 3 Barrier properties of cellulose nanocrystal composite films

1.2.3 细菌纳米纤维素复合膜

细菌纳米纤维素(bacterial cellulose nanofibers, BCNs)主要是通过生物法制备。与植物来源的纤维素不同，BCNs具有更高的纯度，没有半纤维素和木质素等植物残留。另外，BCNs具有出色的物理和化学特性，包括高吸水率、高结晶度、高机械强度、热稳定性，这些优势使BCNs可成为很有前景的阻隔性包装膜材料[38]。由于BCNs优异的性能，其多作为复合膜的增强剂使用，不仅有利于增强薄膜的机械性能，而且还可改善薄膜的阻隔性能和热稳定性[39]。Liu等[40]以细菌纤维素纳米纤维(BCNs)为增强剂制备了魔芋葡甘露聚糖(KGM)可食用膜，并研究了不同含量BCNs(0～4%质量分数)对KGM可食用薄膜性能的影响。研究发现，添加BCNs可以明显改善薄膜的阻隔性能。

虽然BCNs多作为增强剂改善复合膜的性能，但是由于其存在致密的3D网络结构，也有很多研究将其作为基质与其他聚合物复合成膜。例如：Wang等[41]将聚乙烯醇(PVA)和AgNPs掺入BCNs中制备AgNPs/PVA/BNCs环保抗菌膜，研究发现，BNCs纤维被PVA溶液水解并重新物理连接，使薄膜变得更加柔软。由于BCNs密集的3D网络结构限制了氧气的流动并降低了氧化速率，从而提高了复合膜的氧气阻隔能力。Cazón等[42]利用细菌纤维素、甘油和聚乙烯醇(PVOH)制备了复合膜，该复合膜具有优异的紫外阻隔性能以及水蒸气阻隔性能。

相较于纤维素，纳米纤维素的小直径更加适合高阻隔复合膜的制备。近5年来，针对纳米纤维素基高阻隔性复合膜的研究，一般主要以纤维素纳米纤维为主。在高阻隔膜制备过程中，纤维素纳米纤维多作为基质，纤维素纳米晶多用于增强填料，而细菌纳米纤维素既可以作为基质也可以作为增强填料。纳米纤维素作为一种被广泛研究的生物质纳米包装材料，不管是作为基质还是增强剂，均能提高包装材料的阻隔性能和机械性能。

2 木质素基复合阻隔膜

木质素是植物中含量丰富的可再生生物质资源，是一种特殊的具有两亲分子结构的天然芳香生物聚合物。木质素因其低成本、无毒、良好的热稳定性、可生物降解性、抗氧化性、紫外线阻隔性能和刚性引起了人们的广泛关注[43]，尤其受到关注的是木质素对紫外线的高阻隔性能。木质素结构中的酚类单元、酮和发色基团使其成为具有天然宽广紫外线的阻滞剂，几乎可以屏蔽所有紫外光[44]，可用于不同生物可降解聚合物薄膜的紫外线吸收剂和增强填料。有科研人员通过溶胶-凝胶法在水溶液中制备了TiO2修饰的木质素(TiO2@lignin)杂化物，并制成具有不同含量TiO2@lignin的聚碳酸亚丙酯(PPC)复合膜，结果表明，含有质量分数5%TiO2@lignin的PPC复合膜在整个UV波段(200～400 nm)内可以吸收约90%的紫外线[45]。

由于木质素链之间存在π-π堆积的芳环和氢键，使其在合成聚合物中具有较差的分散性，会对所得复合材料的性能产生不利影响[46]。针对此问题，Xing等[47]通过纳米沉淀法将聚多巴胺自发沉积在木质素纳米颗粒表面合成核壳木质素-黑色素纳米颗粒(LMNPs)，再与聚己二酸丁二酯-对苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)形成纳米膜。掺入的LMNPs均匀分散在PBAT中，改善了薄膜的拉伸性能和热稳定性。在纳米颗粒浓度为质量分数0.5%～5.0%时，纳米膜都具有显著的紫外线阻隔能力，几乎完全阻挡了UV-A(320～400 nm)和超过80%的UV-B(280～320 nm)光，同时还具有很好的透光率。该膜可用于对紫外线防护要求很高的农业或食品领域。

除了优异的紫外光阻隔性能外，木质素还具有良好的热稳定性，是制备高热稳定性材料的理想原料。据报道，木质素可以作为某些聚合物复合材料的阻燃剂，也对提高复合薄膜的导热性和柔性具有协同作用。通过真空过滤与交联相结合的方法，用木质素纳米颗粒(LNPs)、氮化硼(BN-OH)、聚乙烯醇(PVA)可制备复合膜。研究发现，BN-OH/PVA/LNPs复合膜有高达1.74 W/(m·K)的贯穿面热导率，同时煅烧实验证明LNPs提高了复合材料的阻燃性，如图4所示。另外，LNPs还改善了复合膜的柔韧性，可作为新一代热界面材料[48]。

a)BN-OH/PVA/LNPs复合膜的制备示意图；b)BN-OH/PVA/LNPs复合膜的阻燃性能。图4 木质素复合膜的阻隔性能[48]Fig. 4 Barrier properties of lignin composite film

木质素还富含亲水性官能团(羟基、羧基等)和疏水性结构单元(苯环、烷基链等)，这种两亲性结构允许木质素在水溶液中自组装成均匀的亲水纳米胶束[49]。木质素纳米胶束可以作为绿色填料，与其他聚合物复合制备高阻隔性复合膜。例如，Zhang等[50]用聚乙烯醇(PVA)和木质素纳米胶束(LNM)制备了可完全生物降解的纳米复合膜，LNM均匀分布在PVA基质中，并在两者界面间构建了强大的氢键，增加了气体渗透路径的曲折性，表现出更好的水蒸气阻隔性能。该复合膜可以用于食品或医疗器材的包装。

木质素作为具有紫外防护性能的天然化合物备受关注，其不需要额外添加紫外吸收物质就可以实现紫外阻隔性能，因此被广泛应用于紫外阻隔包装。另外，木质素还具有优异的热稳定性，可应用于阻燃包装领域。但是有关木质素应用于其他阻隔(氧气阻隔、水蒸气阻隔)包装的研究较少，未来应促进木质素多种阻隔功能的开发。木质素的优异特性使其成为非常有前景、有特色的阻隔包装材料，然而因其较差的分散性，阻隔功能的多样性有待进一步提高。

3 半纤维素基复合阻隔膜

半纤维素(hemicelluloses, HCs)是木质生物质中第二大类的生物聚合物，约占木质纤维素生物量的15%～30%(质量分数)，具有生物降解性、生物相容性等优点，被公认为是制造功能化材料大有前途的生物聚合物[51-52]。虽然半纤维素膜拥有致密的大分子网络、低迁移率和氧气阻隔性能，但天然的脆性严重限制了薄膜的实际应用。半纤维素是一种异质多糖，由各种糖基组成，分子链上有丰富的羟基和羧基，易被修饰，如羧甲基化、乙酰化和醚化改性等[53]，因此，对半纤维素进行化学修饰是解决半纤维素膜脆性问题的有效方法。Geng等[54]将从杨树中分离的半纤维素羧甲基化，与未改性的半纤维素相比，羧甲基半纤维素在水中的加工以及复合膜的制备更容易，且所制备的复合膜表现出显著的氧气阻隔特性。

另外，将半纤维素与其他聚合物复合也可以解决半纤维素膜脆性的问题。如Liu等[55]将半纤维素与聚丙烯酸接枝的丙烯酰基复合，制备了具有阻氧性能的薄膜。该复合膜具有致密的结构，增加了氧气扩散路径的曲折性，从而有效阻碍了氧气的通过，其在食品、药品和电子产品等包装领域具有广阔的应用前景。Zhang等[56]采用溶剂流延法制备半透明的月桂酸/半纤维素(LHs)薄膜，结果表明，LHs膜具有优异的疏水性、阻隔性能和机械性能。用LHs薄膜包装后，绿色辣椒的货架期得到了延长，表明其作为活性生物基薄膜应用时，可以延长生鲜产品的货架期。

半纤维素是目前公认的利用不足的可再生生物聚合物资源[55]。近几年，半纤维素应用于高阻隔性包装膜的研究也相对较少，其中最主要的原因可能是半纤维素的脆性较高。但因致密的结构和优良的氧气阻隔性能，半纤维素仍然被认为是有潜力的阻隔包装膜材料，有望广泛应用于食品和药品等的包装、涂层中。半纤维素高阻隔包装膜的研究不仅符合现阶段绿色发展的要求，也有利于提高半纤维素的高值化利用，还将进一步拓展生物质基高阻隔复合膜的原材料来源。

4 壳聚糖基复合阻隔膜

壳聚糖是世界上含量仅次于纤维素的第二大生物质资源，可以从甲壳类、贝类、微藻类中提取得到。壳聚糖是甲壳素脱乙酰化的产物，由于其良好的生物相容性、无毒、可生物降解和成膜能力，在生物降解的可食用薄膜领域得到了广泛研究[57-58]。然而，由于具有较差的机械性能、气体阻隔性能和耐水性能，纯壳聚糖膜在高阻隔膜领域的应用受到限制。目前，解决壳聚糖膜机械性能和阻隔性能最简单的方法是将壳聚糖与其他成分结合使用制备复合膜[59-60]。例如：Wu等[61]制备了掺杂锂皂石@纳米银的壳聚糖基复合膜，锂皂石和纳米颗粒的加入，使复合膜的结构更加致密，水分、气体不易穿过，从而改善了水蒸气透过率和氧气透过率。Zheng等[62]通过流延和溶剂蒸发法制备了含有橡子淀粉(AS)和丁香酚(Eu)的壳聚糖(CH)可食用膜，结果表明，适当比例AS可以改善薄膜的力学性能和阻隔性能，而Eu在薄膜中的掺入进一步改善了复合膜柔韧性、阻隔性、疏水性、抗菌性和抗氧化性能。这种可食用膜可以为包装工业开发活性包装材料提供新的途径，如图5a所示。

a)壳聚糖-橡子淀粉-丁香酚可食用膜：物理化学、阻隔、抗菌、抗氧化剂和结构特性[62]；b)基于聚电解质复合物的改良型环保屏障材料[63]。图5 壳聚糖复合膜的制备及阻隔性能Fig. 5 Preparation and barrier properties of chitosan composite film

另外，Chi等[63]通过高剪切共混方法成功地制备了基于纤维素纳米晶(CNC)、壳聚糖(CS)和羧甲基纤维素(CMC)的新型三元多糖聚电解质复合(PPC)膜，CS和CMC之间的高度离子络合，使PPC膜表现出较强的机械性能和高的水蒸气阻隔性。该复合材料被施加到多孔纸板基材的表面上，表现出优异的抗油脂性能，如图5b所示。Medina等[64]利用藜麦蛋白、壳聚糖百里酚纳米颗粒与壳聚糖复合制备可食用膜，研究发现，壳聚糖百里酚纳米颗粒的添加可以改善壳聚糖-藜麦蛋白质薄膜基质的阻水性，降低膜的水蒸气透过率。Luo等[65]将壳聚糖薄膜浸入含木聚糖的NaOH溶液中简单制备活性壳聚糖/木聚糖薄膜，结果表明：木聚糖的引入不仅使壳聚糖膜的结晶度更强、结构更致密，而且还提升了壳聚糖膜断裂伸长率和抗紫外线性能；壳聚糖/木聚糖复合薄膜的透湿率、吸水率和氧阻隔性能均高于壳聚糖膜。与纯壳聚糖薄膜相比，壳聚糖/木聚糖复合薄膜更具有用作食品包装的潜力。

壳聚糖的生物可相容性、无毒性、可生物降解性、抗菌性和优异的成膜能力，使其在食品、生物医学领域中的应用受到极大关注。但是壳聚糖应用于高阻隔复合膜的研究较少，主要是因为壳聚糖膜的机械和阻隔性能差。为了缓解该问题，壳聚糖多于与其他物质复合，改善复合膜的阻隔性能，同时还可以根据其所包装物品的需求来改变薄膜的性质。由于壳聚糖特有的抗菌性能，对未来智能阻隔包装膜的制备具有天然的优势。

5 结 语

纤维素，特别是纤维素纳米纤维因其高比表面积、高强度和一定的氧气阻隔性能，被广泛应用于高阻隔复合膜的制备。木质素作为天然的紫外吸收剂，因其特有的紫外阻隔性能和热稳定性，多被用于紫外阻隔包装以及阻燃包装。半纤维素应用于高阻隔包装膜的研究较少，主要是因为半纤维素存在的天然脆性问题，这也导致了半纤维素成为生物质中被公认的利用不足的原料之一。壳聚糖因其特有的抗菌性能以及优异的成膜能力，被广泛应用于包装膜领域，但是对于高阻隔包装膜，壳聚糖膜存在阻隔性能低的劣势，所以多与其他聚合物复合制备改善壳聚糖膜的阻隔性能。

目前，虽有很多研究人员致力于生物质基高阻隔复合膜的研发，但生物质高阻隔膜主要着重于阻隔性能尤其是单一阻隔性能的提升，其中的阻隔机理往往不明确，而且单一阻隔性能不能满足当下智能包装的多重功能的需求。此外，研究的生物质基高阻隔膜多停留于实验室阶段，仅有简单应用，在大规模制备工艺、实际应用等方面还存在诸多问题需要解决。针对上述问题，今后生物质基高阻隔复合膜的研究应聚焦于以下几方面：

1)在提升生物质高阻隔膜的性能的同时深入研究阻隔机理，以突出生物质在高阻隔复合膜中的优势；

2)开发制备工艺简单、材料少的多功能生物质基阻隔膜，以满足大规模生产和各种包装的不同需求；

3)拓展生物质基高阻隔复合膜的应用领域，而且在生物质基高阻隔性复合膜大规模应用方面还需要做更多的努力。