液-液两相体系特性与非水介质体系传质的研究进展

施文华 裴刘军 张红娟 王际平 朱斐超

摘要：

印染行业中，染料一般由水相传递至纤维固体相，而影响染料在两相中传递的因素很多。为了研究染料的传递过程，文章简化了较多的因素，采用理想化的模型进行研究。综述了微通道中液-液两相流的最新研究进展，识别流体在各种条件下运行的流型，并分析影响流型的因素。探究了液-液两相流中的传质，特别是液滴流中的传质。讨论了在非水介质染色体系中活性染料向棉纤维的扩散过程，提出了液-液两相流研究在非水介质染色体系中的未来应用。

关键词：

微通道;流型;液-液两相流动;传质;非水介质染色体系

中图分类号： TS193.1

文献标志码： A

文章编号： 10017003（2021）11001008

引用页码： 111103

DOI： 10.3969/j.issn.1001-7003.2021.11.003

Research progress on the characteristics of liquid-liquid two-phase system andmass transfer in non-aqueous media system

SHI Wenhua1，2， PEI Liujun1，2， ZHANG Hongjuan1，2， WANG Jiping1，2， ZHU Feichao3

（1.Engineering Research Center of Textile Chemistry and Clean Production， Shanghai 201620， China; 2.School of Textiles and Fashion， Shanghai Universityof Engineering Science， Shanghai 201620， China; 3.School of Textile Science and Engineering（International Institute of Silk），Zhejiang Sci-Tech University， Hangzhou 310018， China）

Abstract：

In the printing and dyeing industry， dyes are generally transferred from the aqueous phase to the fiber solid phase， and a lot of factors affect the transfer of dyes in the two phases. To investigate the transfer process of dyes， many factors are simplified in this paper for study using an idealized model. This paper reviewed the latest research progress in the liquid-liquid two-phase flow in microchannels， identified the flow patterns of fluids under various conditions， and analyzed the factors affecting the flow patterns. Then， this paper studied the mass transfer in liquid-liquid two-phase flow， especially the mass transfer in liquid droplet flow， discussed the diffusion process of reactive dyes to cotton fiber in non-aqueous media dyeing system， and proposed the future application of liquid-liquid two-phase flow in non-aqueous media dyeing system.

Key words：

microchannel; flow pattern; liquid-liquid two-phase flow; mass transfer; non-aqueous media dyeing system

基金項目： 国家自然科学基金项目（22072089）;“十三五”国家重点研发项目（2017YFB0309600）;新疆生产建设兵团重大科技项目（2019AAA001）

作者简介： 施文华（1997），男，硕士研究生，研究方向为物理化学。通信作者：裴刘军，副教授，peilj@sues.edu.cn。

近几十年来，由于微流体系统的突出特点，例如流体运行体积小、安全性高、易于控制及精确的传热和传质性能，引来研究者对微流体系统的关注日益增加。在微流体系统中，最常见的两相流是气-液流和液-液流。在微观尺度上，与惯性力和重力相比，微流体两相流的表面张力更为主要[1]。微流体两相间的流动特性与常规尺度下有较大差别，产生了多种界面现象，流动过程复杂[2]。不同的条件下，在气-液两相流和液-液两相流系统中观察到不同的流态，例如气-液两相中存在气泡流、泰勒流、弹状气泡流、弹状环形流、搅动流和环形流等，而液-液两相中存在液滴流、弹状流、界面流、环形流和平行流等[3]。为了精确地控制微通道两相流动，已经进行了许多研究以确定微流体系统的最佳参数。这些参数主要分为两个方面：微流体装置的参数优化，包括结构优化和尺寸优化;流体的参数优化，包括两相特性优化和两相速度优化[3]。液-液两相流在微流体系统中占有重要地位。本文综述了微通道中液-液两相流动的机理和传质过程，探讨了其在非水介质染色体系中的应用。首先，明确在不同条件下观察到的流型，并分析影响流型的原因。然后，讨论了液-液两相流中，特别是液滴流中的传质过程。最后，探讨了活性染料在非水介质染色体系微通道中的传质过程，提出了液-液两相流研究在非水介质染色体系中的未来应用。

1 液-液两相流中液滴的形成

流体的流动方式取决于环境中各种力的相互作用，包括惯性力、重力、黏性力和表面张力[1]。微通道中，连续相和分散相相互作用，其中表面张力的作用更占优势，使得微通道中的液-液两相流更加可控[1]。Xu等[4]将液滴的形成机制可以分为挤压、过渡和滴落三个区域，后来许多研究者也认可挤压与滴落这两种形成机制[5-8]。在挤压状态下，液滴的形成过程主要由新出现的液滴上游压力的积累决定。在这种情况下，液滴长度大于微通道宽度，流型主要是弹状流。在滴落状态下，液滴的形成过程主要受施加在液滴尖端的剪切应力支配。通常，在滴落状态下的液滴长度小于微通道宽度，流型是液滴流。弹状流和液滴流都比其他流型更稳定。图1是从微通道中观察到的微流体典型流型[9]。

2 不同条件下的流型

流型取决于微通道的特征、两相的物理特性和两相的流速。为了识别不同条件下的流型，研究者进行了大量的探索研究。

2.1 微通道特征对流型的影响

2.1.1 材料对流型的影响

材料对流型的影响主要是由于相对壁面润湿性能的不同，即相与壁面接触角的不同而造成的，接触角的大小由相的性质和微通道材料决定。Salim等[10]测量了油滴在石英和玻璃上的接触角分别为12°和3°，而水滴在石英和玻璃上的接触角分别为42°和38°。Xu等[11]研究了正辛烷-水体系的流动行为，在水中加入不同量的十二烷基硫酸钠（SDS），会改变油相的接触角。结果表明，随着十二烷基硫酸钠（SDS）的加入，共混物的接触角增大。当SDS质量分数超过临界胶束质量分数（0.05%）时，接触角增大到90°以上。当接触角大于90°时，可以形成有序的液滴。可以看出，相的性质和微通道材料的不同会造成相与壁面接触角的不同，接触角的改变使得所得到的流型也不同。

2.1.2 微通道入口结构对流型的影响

微通道最常见的入口结构有T形、Y形和十字形[12]。研究者采用格子Boltzmann伪势模型，模拟了T型微通道内液-液两相流动，不同工况下会出现弹状流、单液滴、液滴群、平整平行流和波状平行流等五种流型[9]。Dessimoz等[13]在水-甲苯体系中对Y形和T形微通道中的流型进行了实验，在实验所用的所有体积流速下，Y形总是导致平行流，而在T形微通道中则形成段塞流。为了识别具有不同截面和接触几何的微通道中的流型，Kashid等[14]设计了四种不同的微通道，分别命名为T方形、T梯形、Y矩形和同心形，如图2所示。在所有被测微通道中都观察到了弹状流、变形界面流和平行/环状流。此外，研究者还通过模拟，开发了一个液滴形成的非定常模型，设计了如图3所示的称为同向流动和聚焦流动的轴对称微通道[15]。在两个微通道中都观察到了液滴流和喷射流，发现同向流动微通道在产生单分散液滴方面具有很大的优势，而聚焦微通道在产生频率较高的液滴方面表现良好[16]。由此可见，微通道入口結构的不同也会对流型造成影响。

2.2 物理特性对流型的影响

两相的物理特性包括两相的密度、两相的黏度和界面张力。在微观尺度上，惯性力和重力的重要性较低，这意味着密度的影响可以忽略不计。为了研究两相黏度和界面张力对流型的影响，研究者进行了大量的实验与模拟。

2.2.1 黏度对流型的影响

液-液两相流中的黏度主要是指分散相黏度与连续相黏度。此外，牛顿流体和非牛顿流体的黏度对流型有不同的影响[17]。对于牛顿体系，Liu等[18]研究了两相黏度比对流型的影响。结果表明，对于某一临界毛细管数（Cac=0.018），只有当Ca>Cac时，黏度比（分散相比连续相）才会影响液滴尺寸，且液滴尺寸随黏度比的增大而减小。Gupta等[5]分析了连续相黏度对流型的影响。结果表明，在较大的流量比（Ф=1/5）下，随着连续相黏度的增加，液滴液面由平行液膜向液滴液膜转变。较高的连续相黏度对液滴流更有利。Feigl等[19]研究了分散相黏度对流型的影响，通过增加分散相黏度，实现了λ=6的恒黏比。分散相速度保持在0.011 m/s，随着分散相黏度的增加，流型由液滴流转变为喷射流。要保持液滴流，应将分散相速度降至0.001 1 m/s以下[7]。考虑到非牛顿流体同牛顿流体的差异，Kimura等[20]研究了连续相黏度对液滴尺寸的影响，同时兼顾了牛顿流体和非牛顿流体。结果发现在牛顿流体和幂律流体中，连续相黏度的增加减小了液滴尺寸，在宾汉流体中，连续相黏度的增加对液滴大小的影响较小，黏度变化960%仅使液滴大小变化4%。由此可见，较高的连续相黏度对液滴流更有利，而较高的分散相黏度对液滴流不利。此外，不同流体（牛顿与非牛顿流体）也会产生不同的流型。

2.2.2 界面张力与流速对流型的影响

界面张力与液-液两相流中两相的性质相关。研究者在水和甲苯中加入溶质，改变体系的界面张力[21]。结果发现，在较低的界面张力下，流型以平行流为主，随着界面张力的增加，观察到弹状流。结果表明，在界面张力最高的水/甲苯体系中，段塞流占主导地位，随着界面张力的降低，平行流现象更加明显。可以看出，随着界面张力的降低，流型由段塞流向平行流过渡。

流速是影响流型的一个重要参数，它可以很容易改变，以实现各种流型。通常，在两相的低流速下，更容易观察到段塞流。当连续相流速增加而分散相流速保持不变时，出现液滴流。相反，当分散相流速增加而连续相流速保持不变时，出现平行流[22]。

3 微通道中液-液两相流的传质

在不同流型下，影响液-液两相间溶质传质的主要因素有：两相间比截面面积的大小，两相间界面更新速率大小等[22]。在上述的所有流型中，液滴流和弹状流由于液滴/弹状流内部循环的存在和较大的比界面面积，在传质性能上具有很大的优势。现对这两个方面进行详细阐述，在下面的描述中，液滴用于表示液滴流和段塞流。

3.1 传质性能的提高

3.1.1 液滴中的内循环

液滴沿着微通道运动时，在径向和轴向都存在速度梯度。前者是由于壁面的剪切力，流体在微通道中弯曲时会产生径向速度梯度，速度从微通道的轴向到壁面逐渐减小;而后者是由于连续相的相互作用引起的[23]。因此，速度梯度会引起内部环流，内循环促进了表面更新，减小了相界面处的边界层厚度，从而提高了传质性能。

3.1.2 比界面面积

液滴的流动模式提供了一个均匀的界面区域，显著地促进了物质的传质过程。此外，均匀的界面面积使预测总体积传质系数成为可能。在液滴流中，比界面面积定义为液滴表面积与单位晶胞体积之比。确定特定界面面积的方法可分为物理法和化学法[24]。对于物理测量，最常用的方法是光诱导荧光结合照相，通过拍摄高分辨率的图像，可以计算出液滴的表面积和单位体积，并得到比界面面积。然而，主要的困难在于液滴形状的简化和液膜厚度的测量。图4为带和不带液膜的微通道中液滴流示意，其中Ld、LU、R、w和h表示液滴长度、液滴单位长度、液滴帽半径、微通道宽度和液膜厚度。一般来说，对于图4所示形状规则的液滴，可以被认为是立方体和半球形状的组合[25]。最常用的预测液膜厚度的方法是由Bretherton提出的，Bretherton定律认为毛细管数是决定薄膜厚度的重要因素。

3.2 不同条件下的传质效率

3.2.1 微通道尺寸对传质效率的影响

对于特定的两相体系，微通道尺寸对传质性能有着重要的影响。通常，小尺寸的微通道在提高物质的传质效率方面表现更好[26]。减小微通道尺寸有利于液滴形成更大的比界面面积，缩短传质长度。Ghaini等[24]用物理和化学方法研究了毛细管内径对传质系数的影响，结果表明，毛细管直径越小，传质系数越大。例如，在水相流速为70 mL/h的恒定条件下，毛细管直径为1 000、750 μm和500 μm时的总体积传质系数KLa分别为1.00、1.28 s-1和1.58 s-1。这是由于两相之间的比界面面积不同而造成的，微通道尺寸越小，比界面面积越大[25]。Matsuoka等[27]研究了水力直径对传质效率的影响，设计了水力当量直径范围为600～2 000 μm的圆形和半圆形微通道，实现了从十二烷到水的苯酚的液-液萃取。在相同雷诺数下，圆形和半圆形微通道内的体积传质系数均随水力当量直径的减小而增大。多个实验均表明，微通道的尺寸越小，液-液两相流中的传质效率越高。

3.2.2 微通道结构对传质效率的影响

微通道结构主要包括入口通道的构型和主通道的构型，是提高传质效率的关键。

入口通道的构型主要影响液滴形成过程中的传质效率。为了确定不同微通道的传质效率，研究人员设计了多种入口结构的微通道进行了实验，包括T方形、T梯形、Y矩形、矩形、同心形和履带式微通道等[14]。其中，履带式微通道是一种具有内底浮雕结构的微通道（图5），而其他几种微通道没有内部结构。结果表明，履带式微通道由于其内部的基本起伏结构而具有最佳的性能。与其他微通道相比，内部基本浮雕结构的存在产生了相当多的细小分散，并提供了更高的比界面面积[28]。与非结构化微通道相比，履带式微通道的总体积传质系数比同心微通道高出近1个数量级，是其他种类微通道的2～3倍[29]。可以看出，微通道的入口结构影响液滴形成过程中的比界面面积，从而影响整体的传质效率。

液滴沿着微通道运动时，主通道的构型对传质效率起主导作用。当液滴沿着微通道移动时，基于曲率的微通道和基于障碍物的微通道是用于提高传质效率的两种主要类型。图6[30]显示了蛇形截面上液滴前后传质效率的变化。可以看出，在液滴穿过蛇形截面之前，传质效率约为7%～8%。然而，当液滴移出转弯时，混合效率达到36%。蛇形截面由于液滴内循环的变形，极大地提高了传质效率。Aoki等[31]对具有扩张和收缩结构的微通道的萃取率进行了检测，如图7所示。结果表明，在总流速不变，10 mL/min和20 mL/min的情况下，具有扩张结构的微通道的萃取率高于具有收缩结构的微通道。上述实验结果均直接或间接表明，当液滴沿着微通道运动时，微通道结构的变化会影响传质效率。

3.2.3 流速对传质效率的影响

随着总流速的增加，液滴速度越高，内循环强化越明显，传质效率显著提高[32]。无论是在液滴流还是在平行流，随着总流速的增加，总的体积传质系数都会相应地增大。然而，值得强调的是，在液滴流区域，总体积传质系数以较高的速率增大。当过渡到平行流时，增长速度会降低[33]。这是由于液滴流特殊的比界面面积和强烈的内循环，这突出了液滴流在传质性能方面的优越性。因此，当液滴通过微通道时，在其他条件一定的情况下，最大限度地利用内循环可以获得最佳的传质性能。

3.3 染料在微通道非水介质体系中的传质

近年来，研究者对非水介质染色体系中如何有效控制染色的匀染性进行了大量研究[34]，但非水介质染色体系内分子间的相互作用不同于传统水浴染色。非水介质染色改变了传统染色思路，基于親水性染料在携带水膜的纤维和非水介质两相间的分配关系，染料以悬浮微粒或乳化的高浓度染液微滴分布在染色介质中，并随介质不断运行、反复和充分地接触纤维表面水膜，使染料颗粒或染液微滴中不断有单分子染料被水膜俘获（萃取）而溶解在水膜中，进而由纤维表面的水膜扩散到纤维内部[35]。因此，活性染料在非水介质染色体系中的扩散可以认为先从非水介质相扩散到水相，再由水相扩散到纤维固体相，且影响微通道内流型及传质的因素可能也会影响非水介质染色体系内的染料扩散。染料在非水介质染色体系多相流动中扩散满足三大守恒定律，即质量守恒、动量守恒和能量守恒[36]。研究非水介质染色体系中的流场特征，计算域内流体状态视为不可压缩的湍流。

式中：Gk为湍流的产生项，k-ω模型中的各个系数根据参考文献可以查出。

湍流模型的選取与几何模型和流动情形有关，通过对比染料在稳态状况下湍流模型对PAT流场计算结果的影响，发现k-ε模型的数值预测结果与实验数据最为吻合[38-39]。因此，可以根据流体体积函数法（VOF）的CFD数值模拟方法，捕捉染料在非水介质相-水相界面的流动。

假设活性染料在非水介质染色体系中的扩散动力学方程均遵守菲克定律[40]，但在非水介质染色体系内，以菲克第一定律实测染料浓度在纤维内部的变化速率时，由于活性染料在非水介质染色体系内是一种多相的扩散过程，所以很难建立以染料上染率随时间和温度变化的数学模型。在菲克第二定律基础上，国内外染料应用学者进行的染色动力学经典方程式见表1。

表1列出了不同边界条件和初始条件下的染料扩散模型。其中，Mc Bain方程[22]和Hill方程假设都是在无限浴比水浴染色环境下活性染料对纤维的扩散方程，而非水介质染色体系内，水的用量只有纤维重的1～2倍[35]，不可能是无限

浴比的水浴染色环境。另外，Grank方程假定非无限染浴，染料浓度在扩散过程中始终在变化，但在非水介质染色体系内，“单向传递”过程中，染料浓度随染色时间变化较快，一旦活性染料全部吸附至纤维表面达到动态平衡时，染料浓度基本不再变化，所以，该模型很难应用在非水介质染色体系内。对于Vickerstaff方程和Frensdorff方程，假设的染料浓度是在扩散过程中的初始或结束阶段为条件，由于非水介质染色体系内活性染料的扩散，是先从非水介质相扩散至纤维表面的水相，再由纤维表面的水浴体系扩散到纤维内部的。对非水介质染色体系而言，染色体系中存在“单向传递”过程，染色体系中的超分子作用及染料聚集行为和非水介质-水-纤维三相染料的分子排列、分配机制都会影响染料的扩散。因此，设计合理的活性染料在非水介质染色体系中的分子扩散动力学模型，获取有效的非水介质、纤维和染料分子结构参数，合理选择非水介质及表面活性剂来有效减缓活性染料“单向传递”速率，是非水介质染色关键技术亟需解决的问题。

4 结 语

本文综述了微通道内液-液两相流的流型与传质影响因素，并结合非水介质染色体系内染料的扩散，得到了如下结论：

1） 影响微通道液-液两相流流型的因素主要包括微通道材料、微通道结构、流速及两相的黏度与界面张力，并且这几种因素相互影响，最终决定流型。

2） 影响微通道液-液两相流传质效率的因素主要有微通道尺寸与结构及流速，一定条件下，微通道尺寸越小、内部结构越精细、流速越大，流体的内循环越明显，传质效率越高。

3） 非水介质染色体系内染料的扩散，首先是从非水介质相扩散至纤维表面的水相，再由纤维表面的超微浴比水浴体系向纤维内部的扩散。因此，如何对染料上染纤维的过程配以较准确的数学模型，并能直观地反应染色曲线，是研究者未来所努力探索研究的方向。

4） 实验和模拟所涉及的液体主要是牛顿液体，然而牛顿流体是一个理想化的流体，因此需要对非牛顿液体进行研究，以全面了解液-液两相流。并且实验和模拟大多是在室温下进行的，然而有些液体性质对温度比较敏感，因此应考虑温度的变化。

5） 液滴中存在的内部循环可分为两部分：由与壁面相互作用引起的主循环和由与连续相相互作用引起的次循环。两个循环路径与液滴长度之间是否存在相关性，值得进一步研究。此外，膜厚对计算比界面面积有重要作用，尽管Bretherton定律已得到广泛应用，但确定薄膜厚度的方法仍需进一步发展。

6） 研究液-液两相流传质性能的数值模拟主要采用无反应体系，传质效率用液滴中示踪剂/物种/标量分布的均匀性来表示，当涉及反应时，没有提供更好的指导，因此，需要开发更有效的模拟方法以更好地适应实际工况。此外，在实际工作条件下，灵活的流体条件可能会增加流型的不稳定性，导致不同的流型，因此，需要对过渡流型下的传质性能进行研究。

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