N2和CO2稀释对氢气-空气湍流扩散燃烧及NO生成特性的影响

2021-11-17黄章俊唐志峰李鹏飞李录平宋权斌

动力工程学报 2021年11期

关键词：稀释剂湍流氢气

黄章俊，唐志峰，田红，李鹏飞，李录平，宋权斌

(1．长沙理工大学能源与动力工程学院，长沙 410114；2．华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，武汉 430074)

符号说明：

A——指前因子，cm3/(mol·s)

C——经验常数

D——稀释率

EA——反应活化能，J/mol

Gk——平均速度梯度引起的湍流动能产生项，N/(m2·s)

Gb——浮力引起的湍动能产生项，N/(m2·s)

k——湍动能，m3/s2

m——质量，kg

Ru——通用气体常数，J/(mol·K)

S——变形张量

Sε——耗散率输运方程的用户自定义源项

Sox-fu——氧气/燃料化学当量质量比

T——热力学温度，K

Sk——湍动能的用户自定义源项，N/(m2·s)

t——时间，s

u——时均速度，m/s

V——体积，m3

x——笛卡尔坐标

YM——可压湍流中脉动扩张项，N/(m2·s)

i,j——无量纲张量指标

S(NO)D——NO生成的抑制率

w(NO)D0——无稀释时的NO质量分数，mg/kg

w(NO)D——稀释率D时的NO质量分数，mg/kg

ε——湍动能的耗散率，m2/s3

ρ——气相密度，kg/m3

μ——流体动力黏度，(N·s)/m2

μt——湍动黏度，(N·s)/m2

v——分子运动黏性系数，m2/s

Prk——湍动能的湍流Prandtl数

Prε——耗散率的湍流Prandtl数

φ*——细微结构的体积分数

w——微小涡团的质量分数

γλ——进入耗散区的质量交换系数

氢能作为一种可再生清洁能源，被誉为21世纪最具发展前景的二次能源[1]，其开发利用有助于解决能源危机、全球变暖以及环境污染问题，受到了世界范围内的高度关注[2-3]。但氢气有较强的扩散性，易造成燃烧不稳定，且其燃烧时的绝热温度高，易使空气中N2在高温下氧化生成NO，这阻碍了氢气在能源领域的广泛应用[4-5]。氢气的稀释燃烧技术能有效改善燃烧并抑制NO的生成。

稀释剂种类及稀释率对氢气-空气燃烧的火焰特性具有显著影响。Paidi等[6]结合实验和数值模拟方法研究了N2和CO2稀释剂对氢气-空气预混燃烧特性的影响，发现增大稀释率能有效降低燃烧温度，且CO2的稀释作用大于N2。Li等[7]研究了N2和CO2稀释作用下的氢气-空气预混燃烧特性，结果表明稀释率增大会使火焰趋于不稳定，且CO2由于其热效应与化学效应，在降低火焰温度方面比N2具有更强的作用。段俊法等[8]通过实验研究了氢燃料在内燃机缸内的燃烧特性，发现加入稀释剂可有效降低已燃区的温度。

降低NO排放是氢气-空气燃烧研究的重点。Li等[9]用N2和Ar作为稀释剂，通过实验研究了稀释剂对氢气-空气预混燃烧过程中NO生成的影响，结果表明2种稀释剂均会降低NO生成率。席剑飞等[10]通过自建的气体燃烧实验台研究了3种稀释剂(CO2、N2和Ar)作用下H2/CO合成气同轴射流扩散燃烧，结果表明CO2降低NO排放的效果最好。田红等[11]通过实验和数值模拟研究了CO2稀释剂对氢气扩散燃烧的影响，发现随着稀释率的增大，NO生成量下降。Wei等[12]研究了CO2体积分数对生物气-氢气层流预混火焰中NO生成过程及排放总量的影响，结果表明随着CO2体积分数增大，NO排放总量显著降低。黄章俊等[13]针对H2/CO合成气的湍流扩散燃烧火焰，通过数值模拟结果与实验数据的对比，证明了所采用的耦合模型和数值模拟计算方法能够较为准确地模拟和预估火焰温度及烟气组分分布。

目前，国内外学者对氢气-空气稀释燃烧过程的研究，大多是探讨稀释剂作用对燃烧温度或污染物排放的影响，而在兼顾燃烧效率和环保性方面，鲜有研究者能够综合考虑稀释剂种类及稀释率对氢气-空气燃烧温度和NO生成的影响。因此，笔者基于Ansys软件平台，耦合18组分47步H2-N2-CO2反应机理模型，对氢气-空气同轴射流的湍流扩散燃烧火焰进行模拟，研究了不同稀释剂(N2、CO2)及稀释率(0～0.5)情况下氢气-空气扩散燃烧的温度分布及NO生成特性，建立火焰峰值温度与NO生成的关系，并进一步考虑了在不同稀释条件下能使火焰温度较高且NO生成量保持较低水平的最佳稀释率，以期为实现氢气的高效低污染燃烧提供理论指导和参考价值。

1 氢气-空气湍流扩散燃烧火焰

以德国航空航天中心和斯图加特大学合作研究的氢气-空气射流扩散火焰(“H5”火焰)为研究对象[14]。该火焰实验台采用竖直的薄壁出口圆管作为燃料喷管，其内直径d=8 mm；空气喷管的内直径dair=140 mm，与燃料喷管同轴布置。“H5”火焰所采用的燃料为50%φ(H2)+50%φ(N2)的混合气体，从燃料喷管直喷进入燃烧区的混合气体速度为21.7 m/s，雷诺数Re=6 200。从空气喷管进入燃烧区的空气速度为0.3 m/s。燃料和空气进入燃烧区的初始温度均为298 K。

2 数值模型及计算方法

2.1 计算域网格模型及边界条件

依据“H5”火焰的旋转对称性，确定该氢气燃料和空气同轴射流的湍流扩散燃烧空间计算域为一个圆柱体空间计算域，其旋转对称轴(z轴)与燃料喷管的中心对称轴保持一致，空间坐标原点位于燃料喷管出口的中心点，并将燃料从喷管出口截面垂直流入燃烧区的方向取为轴向正方向。该圆柱体空间计算域的轴向长度为85d(即680 mm)，径向宽度为40d(即320 mm)。

基于已确定的圆柱体空间计算域，建立相应的三维几何模型，并应用结构化网格技术划分网格，在燃料喷管出口及中心对称轴附近的流动和燃烧反应剧烈的局部区域进行网格加密。通过网格疏密程度对不同的计算模型(网格数量分别约为70万、85万、100万)进行试算和分析，当网格数量达到85万、平均网格质量达到0.9时，网格密度对模拟计算精度的影响可以忽略。最终采用网格数量85万的空间计算域网格模型，如图1所示。

根据火焰实验条件[14]，确定模拟计算的入口边界条件(见表1)，其中燃料和空气各组分的质量分数根据体积比计算获得；燃料入口和空气入口边界设置为速度入口，出口边界为静压等于1个标准大气压的压力出口边界。

(a) 空间计算域整体网格

表1 “H5”火焰的入口边界条件Tab.1 Inlet boundary conditions of flame H5

2.2 化学反应机理、湍流模型及燃烧模型

化学反应机理模型主要包括基元反应及其化学反应速率常数、混合组分的热力学性质和分子输运特性，其中化学反应速率常数k(T)与温度、指前因子、反应活化能和通用气体常数的关系可用阿伦尼乌斯公式[15]表示。

(1)

Bazooyar等[16-17]提出的13组分34步H2-N2反应机理模型能够模拟N2稀释下氢气-空气的燃烧过程。在此基础上，考虑到在CO2稀释时部分CO2会在高温下分解成CO，通过添加CO2在高温下的反应机理[18]，从而形成18组分47步H2-N2-CO2反应机理模型，并以此作为在N2、CO2稀释条件下氢气-空气湍流扩散燃烧过程模拟的化学反应机理模型。因此，为了验证添加CO2在高温下的H2-N2-CO2反应机理，笔者基于Ansys Chemkin软件模拟计算了CO2稀释下该反应机理的层流燃烧速度，并与文献[6]的实验值进行了对比(见图2)。由图2可知，与文献[6]的实验值相比，H2-N2-CO2反应机理计算得到的层流燃烧速度的误差在7%以内，表明该反应机理对CO2稀释下的氢气-空气燃烧过程模拟具有一定的适用性和准确性。

图2 CO2稀释时层流燃烧速度计算值与实验值的对比

可实现k-ε模型满足对雷诺应力的约束条件，在雷诺应力上保持与真实湍流一致，能精确模拟射流扩散过程，因此本研究采用可实现k-ε模型来模拟“H5”火焰燃烧过程的湍流流动，其湍动能及耗散率输运方程[19]为：

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

2.3 数值模拟的参数设置

湍流模型采用可实现k-ε模型，并激活能量方程和采用P1辐射模型；燃烧模型采用EDC模型，并且考虑到燃烧过程的湍流与化学反应交互作用，利用原位自适应建表方法对化学反应项进行解析和加速，其容差设置为0.001。方程求解方法采用压力基求解器，基于二阶迎风格式进行输运方程离散，并利用压力耦合方程组的半隐式方法进行压力和速度的耦合。

3 结果与分析

3.1 模型验证

为了验证模型的准确性，模拟计算了“H5”火焰在实验工况下的燃烧过程，并将获得的该火焰中心轴线上的温度及主要组分(H2、O2、H2O、N2和NO)的质量分数与实验值进行对比，如图3所示，其中轴向距离是空间计算域z轴方向的位置坐标，即为轴向上与燃料喷管出口的空间距离。由图3可知，该火焰中心轴线上的温度分布及反应物组分(H2、O2、H2O和N2)质量分数的模拟结果在数值及变化趋势上皆与实验值吻合良好。由图3(b)和图3(f)可知，该模拟计算对火焰生成物组分(H2O和NO)质量分数在中心轴线上的峰值和变化趋势具有较为准确的预测。

3.2 稀释率对氢气-空气燃烧过程的影响

稀释率定义为稀释剂在燃料与稀释剂的混合物中所占的体积分数，即D=Vdiluent/(Vfuel+Vdiluent)，其中Vfuel为混合物中的燃料(H2)体积，m3；Vdiluent为混合物中的稀释剂体积，m3。

稀释剂N2、CO2在不同稀释率(0、0.1、0.2、0.3、0.4和0.5)条件下，氢气-空气同轴射流燃烧时 “H5”火焰中心轴线上的温度及NO质量分数变化曲线如图4所示。

由图4(a)可知，当N2稀释率从0增大到0.5时，火焰峰值温度降低(由2 449 K降至1 945 K)，火焰峰值温度所在位置前移(轴向距离由407 mm减至246 mm)。由图4(b)可知，NO峰值质量分数随稀释率的增大而降低(由1 570 mg/kg降至24 mg/kg)，NO峰值质量分数所在位置相应前移(轴向距离由428 mm减至252 mm)。由图4(c)可知，CO2稀释率从0增大到0.5时，火焰峰值温度降低(由2 449 K降至1 711 K)，火焰峰值温度所在位置前移(轴向距离由407 mm减至237 mm)。由图4(d)可知，NO峰值质量分数随稀释率的增大而降低(由1 570 mg/kg降至1 mg/kg)，NO峰值质量分数所在位置相应前移(轴向距离由428 mm减至246 mm)。

(a) 中心轴线上的温度

(d) O2质量分数

(a) N2稀释下的温度

由此可见，稀释剂N2和CO2均可降低氢气-空气湍流扩散燃烧温度以及抑制燃烧时NO的生成。这一方面是因为N2与CO2的稀释效应均会降低燃烧过程中O原子、H原子以及OH自由基的质量分数，从而使反应速率减小，燃烧释放的热量降低；另一方面，稀释剂吸收一部分燃烧产生的热量，降低了火焰温度和热力型NO生成量。

N2、CO2稀释下“H5”火焰模拟得到的NO质量分数和温度分布如图5所示，其中每个稀释率取值对应火焰模拟图的左半部分为NO质量分数分布，右半部分为温度分布。鉴于该火焰具有结构上的空间对称性，因此每个稀释率取值对应的火焰模拟图通过左、右两半分别显示NO质量分数和温度分布情况，更为直观地展现了NO的生成与火焰温度的依赖关系。由图5可以看出，NO的生成与火焰温度密切相关，NO质量分数在火焰峰值温度处达到峰值；而随着稀释率的增大，火焰温度逐渐降低，NO质量分数也迅速降低。

(a) N2稀释下的NO质量分数(左半部分)和温度分布(右半部分)

(b) CO2稀释下的NO质量分数(左半部分)和温度分布(右半部分)图5 稀释时“H5”火焰模拟得到的NO质量分数和温度分布云图Fig.5 NO mass fraction distribution and temperature distributionof simulated flame H5 with dilution

3.3 稀释时火焰峰值温度与NO峰值质量分数的关系

在N2、CO2稀释下“H5”火焰模拟得到的NO峰值质量分数随火焰峰值温度的变化曲线如图6所示，其中NO峰值质量分数和火焰峰值温度的最高点对应于无稀释剂作用的情况(D=0)。由图6可知，在稀释剂(N2、CO2)的作用下，NO峰值质量分数与火焰峰值温度的变化趋势一致，即2种稀释剂对于降低“H5”火焰峰值温度和抑制NO生成的作用是一致的。

图6 稀释时“H5”火焰模拟得到的NO峰值质量分数随火焰峰值温度的变化Fig.6 Variation of NO peak mass fraction with peak temperatureof simulated flame H5 with dilution

当火焰峰值温度处于较低水平(<2 000 K)时，NO峰值质量分数较低(<50 mg/kg)，且随火焰峰值温度的变化较小；当火焰峰值温度处于中等水平(2 000～2 300 K)时，NO峰值质量分数随着火焰峰值温度的升高而缓慢增长，NO峰值质量分数处于中等水平(50～300 mg/kg)或较高水平(>300 mg/kg)；当火焰峰值温度高于2 300 K时，NO峰值质量分数迅速上升。

3.4 稀释剂种类对氢气-空气燃烧过程的影响

稀释剂N2和CO2对“H5”火焰模拟得到的火焰峰值温度的影响如图7(a)所示，火焰峰值温度降幅是指当前稀释率(D=0.1～0.5)对应的火焰峰值温度与稀释率减小0.1时对应的火焰峰值温度相比所降低的温度值。由图7(a)可知：(1) 采用不同的稀释剂(N2、CO2)时，火焰峰值温度随着稀释率变化的趋势相同，即火焰峰值温度随着稀释率的增大而降低；(2) 稀释剂N2和CO2对火焰峰值温度具有非线性抑制作用；(3) CO2对火焰峰值温度的抑制效果要强于N2；(4) 稀释剂为N2，当稀释率从0.2增至0.3时，火焰峰值温度的降幅为88 K，当稀释率从0.3增至0.4和从0.4增至0.5时，火焰峰值温度降幅分别为168 K和164 K，由此可见，N2稀释时的稀释率D>0.3时，火焰峰值温度降幅较稀释率D<0.3时显著升高，表明N2对火焰峰值温度的抑制作用随着稀释率的增大而加强；(5) 稀释剂为CO2，当稀释率从0.1增至0.2时，火焰峰值温度的降幅为97 K，当稀释率从0.2增至0.3、0.4和0.5时，火焰峰值温度的降幅分别为179 K、127 K和215 K，由此可见，CO2稀释时的稀释率D>0.2时，CO2对降低火焰峰值温度的效果总体上优于稀释率D≤0.2的效果。

稀释剂N2和CO2对“H5”火焰模拟中心轴线NO峰值质量分数的影响如图7(b)所示，NO峰值质量分数降幅是指当前稀释率(D=0.1～0.5)对应的NO峰值质量分数与稀释率减小0.1时对应的NO峰值质量分数相比所降低的NO峰值质量分数。由图7(b)可知：(1) 当稀释率D=0.1～0.5时，CO2对NO生成的抑制效果强于N2；(2) 稀释剂N2和CO2对NO生成的抑制作用是非线性的；(3) 随着稀释率的增大，稀释率每增大0.1所引起的NO峰值质量分数降幅在减小，表明稀释剂N2和CO2在降低NO峰值质量分数方面的效果随着稀释率的增大而逐渐减弱。

(a) 稀释剂对火焰峰值温度的影响

(b) 稀释剂对NO峰值质量分数的影响图7 稀释剂对火焰峰值温度和NO峰值质量分数的影响Fig.7 Effect of diluents on peak temperature and NO peakmass fraction

为了表征稀释剂对NO生成的抑制效果，定义稀释率为D时相应稀释剂对NO生成的抑制率S(NO)D为：

(8)

N2和CO2在不同稀释率下对NO生成的抑制率如表2所示。由表2可知，在N2和CO2稀释时，随着稀释率的增大，NO的生成抑制率也逐渐增大；在相同稀释率下，CO2稀释时的NO生成抑制率要大于N2稀释。CO2稀释对NO生成的抑制作用强于N2稀释的主要原因是CO2稀释能够更有效地降低火焰峰值温度，使得H2燃烧所产生的热力型NO急剧减少。

表2 N2和CO2稀释对NO生成的抑制率比较

3.5 不同稀释剂的最佳稀释率

为实现氢气的高效低污染燃烧，应当从环保性(NO质量分数)和燃烧效率(火焰温度)2方面对不同稀释剂(N2、CO2)的稀释影响进行综合考虑，即在不同稀释剂(N2、CO2)的稀释作用下，通过分析稀释率对火焰温度及NO质量分数的非线性影响，确定能够使火焰温度较高且NO质量分数保持较低水平的最佳稀释率。

不同稀释条件下火焰峰值温度降幅和NO峰值质量分数降幅变化曲线如图8所示。由图8可知：(1) 在N2稀释条件下，虽然NO峰值质量分数随着稀释率的增大而持续降低，但是当稀释率D>0.3时，稀释率增大对降低火焰峰值温度的效果明显加强，而对降低NO峰值质量分数的效果明显减弱，直到稀释率D=0.5时才使得NO峰值质量分数降到较低水平，因此当N2稀释时的稀释率D=0.5时才能在火焰峰值温度(1 945 K)接近中等水平的情况下使得NO峰值质量分数(24 mg/kg)处于较低水平；(2) 当CO2稀释时的稀释率D>0.2时，稀释率增大对降低NO峰值质量分数的效果减弱，而对火焰峰值温度的降低效果加强，因此稀释率D=0.3时就能够在火焰峰值温度(2 053 K)处于中等水平的情况下使得NO峰值质量分数(39 mg/kg)处于较低水平。

(a) N2稀释下的火焰峰值温度降幅和NO峰值质量分数降幅

(b) CO2稀释下的火焰峰值温度降幅和NO峰值质量分数降幅图8 不同稀释条件下火焰峰值温度降幅和NO峰值质量分数降幅的变化Fig.8 Peak temperature drop and NO peak mass fraction dropunder different dilution conditions