四种基材国产厚型气体电子倍增器的模拟与性能研究

颜嘉庆, 谢宇广, 邓善桥, 郑智阳

(1.核工业二九○研究所， 韶关 512026;2.核探测与核电子学国家重点实验室， 北京 100049;3.中国科学院高能物理研究所， 北京 100049)

1 引 言

厚型气体电子倍增器(Thick Gaseous Electron Multiplier, THGEM)是通过在传统气体电子倍增器(Gaseous Electron Multiplier, GEM)的基础上发展起来的一种新型微结构气体探测器(Micro-Pattern Gaseous Detector, MPGD)[1-2]. THGEM是由印制线路板(PCB)工厂通过在FR4(环氧树脂)或其他绝缘材料板(如Kapton(聚酰亚胺)、PTFE(聚四氟乙烯)和陶瓷(Ceramic)等)进行钻孔和蚀刻生产出来的[3-5]. 且具有制作简单、增益较高、能量分辨率好、价格低廉、抗打火性能极好且易于大面积制作等特点，在同步辐射成像和粒子物理实验等领域有着广阔的应用前景，如探测切伦科夫辐射光环、带电粒子径迹、中子等[6-9].

中子通常被用来研究物质结构和动力学信息.近年来，许多机构致力于推动下一代中子设施的发展，包括美国的SNS、日本的J-PARC、英国的ISIS、中国的CSNS(中国散裂中子源)和欧洲的ESS[10]. 中子探测器是中子散射装置的关键部件之一. 随着新一代中子源的国际发展，基于He-3的传统中子探测器已经不能很好地满足高通量应用的需求， 同时也面临着全球He-3供应危机.研究新型中子探测器取代基于He-3的中子探测器技术已迫在眉睫. 本文基于国内PCB厂研制出的FR4-THGEM、PTFE-THGEM、Kapton-THGEM和陶瓷-THGEM，研究哪种基材的THGEM更适合探测中子，也为今后设计基于THGEM的中子探测器提供参考.

2 四种基材THGEM 的介绍

本文所用的国产陶瓷、PTFE、FR4和Kapton基材THGEM都具有相同的几何参数(孔径200 μm，孔间距600 μm，厚度200 μm，绝缘环宽度75 μm，灵敏面积50 mm×50 mm)，如图1所示. 但四种基材的颜色却不相同，样品如图2所示. 陶瓷-THGEM的基材颜色为白色，PTFE-THGEM的基材颜色为紫黑色，Kapton-THGEM的基材颜色为橙色，FR4-THGEM的基材颜色为绿色.

图1 国产THGEM微孔结构

陶瓷-THGEM

陶瓷基材通常具有低中子散射、低放气性和低内部放射性[5]的特点. 这些特点有利于它作单光子和中子探测，例如，气体光电倍增器(GPMs)和热中子束监视器. PTFE基材因其在各种环境中的稳定性而闻名[4]，这种基材几乎没有放射性，可以在低温条件下正常工作. 这些特点使其可用于VUV/UV探测、契仑科夫光环成像，特别是针对低本底暗物质实验中的低温液氙液氩闪烁光的探测. 传统的GEM是基于Kapton基材通过化学腐蚀PCB板的工艺制作而来的. 最初，FR4基材是国产THGEM常用的基材，这说明FR4基材和Kapton基材也比较适合于微孔阵列探测器的制作.

氢元素对热中子散射截面最高，散射截面为47.7b，远大于其他元素的散射截面. Kapton是由聚酰亚胺制作而来，H元素的含量为2.6%. FR4是由环氧树脂制作而来，H元素的含量为1.3%. PTFE是由聚四氟乙烯制作而来，主要含C元素和F元素，H元素的含量几乎为零. 陶瓷基材是复合型材料，纯陶瓷主要是由粘土、石英和长石组成，而陶瓷基材则是由90%的纯陶瓷和10%的玻璃纤维混合而成. 如表1所示, 陶瓷基材含量最高的元素是氧元素，约占43.5%，而热中子散射截面最高的氢元素在陶瓷基材所有元素里所占的比例几乎为零，导致陶瓷基材的热中子散射截面仅为3.8b. 由此可见，陶瓷基材和PTFE基材对热中子散射要低于其他两种基材.

表1 陶瓷基材的物质含量

3 Geant4模拟

对于中子探测，空间分辨一般要求在毫米量级水平，这对于THGEM中子探测器是非常有利的. 但是，THGEM中子探测器对中子的探测效率是一个至关重要的问题. 这种问题通常通过在THGEM上镀中子转换层的级联结构来解决，如图3所示. 在探测热中子和慢中子时，THGEM基材对中子的散射和吸收必须得考虑. 相对于THGEM中子探测器电场分布情况而言，在THGEM下表面镀一层2 μm厚度的10B(2 μm厚度也是最合理的厚度)，会更有利于气体的电离和电子的入孔.

图3 THGEM中子探测器的原理图Fig.3 Schematic view of the THGEMs neutron detection

3.1 热中子散射和吸收模拟

热中子的损失一般包括散射和吸收两部分. 通过使用Geant4[11]软件和参考低能中子相互作用的物理参数列表(QGSP_ BERT_HP)[12]，可以模拟出陶瓷基材、FR4基材、Kapton基材和PTFE基材对热中子的散射和吸收影响. 用Geant4模拟时，中子的能量设为25 ×10-3eV，此为典型的热中子能量值. 在真空环境中，感应板或收集板放在距基材2 mm处，基材设置为无孔. 图4展示的是陶瓷基材、FR4基材、PTFE基材和Kapton基材对热中子的吸收和散射与基材厚度的关系. 从图4可以看出，热中子的散射率和吸收率与四种基材的厚度成正比. 热中子的散射率是吸收率的100～200倍，所以基材对热中子的损失影响主要是散射而不是吸收. 其中，对热中子的散射率和吸收率都最少的是陶瓷基材，其次是PTFE基材，而这两种基材对热中子的散射率几乎相同. THGEM探测器在探测慢中子时，要考虑到基材对热中子的散射概率和吸收概率，而陶瓷基材对热中子的损失率比其他三种基材低.

图4 四种基材对热中子的吸收和散射与基材厚度的关系Fig.4 Thermal neutron absorptions and scattering ratios as a function of the thicknesses for the four substrates

3.2 中子探测效率模拟

由于α粒子使空气电离产生的原初电子比X射线高103倍，因此THGEM探测器对中子的探测效率主要由n-α的转换效率决定. 用Geant4模拟10B的厚度与n-α转换效率的关系，热中子从垂直10B层的中心入射，中子的能量设为25 ×10-3eV.在真空环境中，感应板或收集板放在距10B层下表面0.3 mm的地方来收集α粒子，四种基材厚度为0.2 mm且无孔. 如图5所示，刚开始n-α转换效率随着10B层厚度的增加呈指数增长. 当10B层厚度为2.5 μm时，n-α转换效率达到最大，约为3%. 随着10B层厚度的不断增加，越来越多转换出来的α粒子被10B吸收，而不能释放到工作气体中，所以转换效率缓慢地降低，而不是继续增大，这一过程由10B自身所决定.

图5 n-α转换效率与10B层厚度的关系Fig.5 The n-α conversion efficiency as a function of the thickness of 10B

4 THGEM实验测试

如图6所示为由阴极、阳极和单/双层THGEM组成的探测器测试腔室，THGEM安装在聚乙烯(PE)框架上，并放入密不透气的有机玻璃(PMMA)腔室中. THGEM探测器的测试是在常温常压条件下的流动混合气体中进行.55Fe X射线源(10 mCi)被放在测试腔室的顶部并用直径为2 mm的通孔进行准直.55Fe产生的5.9 keV X射线与Ar原子相互作用产生的电离电子在THGEM空穴中以雪崩模式放大，然后进入感应区，最后被阳极收集. 所有电极均采用CAEN SY127高压电源进行加压，用ORTEC 142前置放大器(电荷灵敏度为1 V/pC)和ORTEC 572A放大器(整形时间2 μs)以及ORTEC 916多通道分析仪(MCA)以脉冲计数模式记录信号[13-14].

图6 THGEM测试腔室的原理图

测试国产陶瓷、PTFE、Kapton和FR4基材THGEM工作性能的参数：漂移区场强Ed=1 kV·cm-1，气体厚度5 mm，传输区场强Et=1 kV·cm-1，层与层间隙2 mm，感应区场强Ei=4 kV·cm-1，感应间隙2 mm；THGEM电压UTHGEM根据气体和THGEM的厚度而变化，一般有100 V左右的工作区间；增益测试时，加压步长为10 V或20 V电压.

4.1 THGEM增益测试

通过用能量为5.9 keV的X射线源55Fe，对单/双层陶瓷-THGEM、单/双层PTFE-THGEM、单/双层FR4-THGEM和单/双层Kapton-THGEM分别在Ar + CO2= 80∶20工作气体中进行增益测试，我们发现Ar+CO2气体是绿色气体，无毒无害，且不易燃烧，可广泛应用于THGEM的性能测试. 四种不同基材THGEM增益曲线见图7.

图7 四种基材THGEM的增益

在Ar+CO2=80∶20的工作气体中，双层增益最高的是FR4-THGEM，增益高达5.5×104；其次是双层Ceramic-THGEM，增益高达3.9×104. 单层增益最高的是FR4-THGEM，增益高达1.5×104；其次是单层Ceramic-THGEM，增益高达1.2×104. 单层与双层增益大约相差3～4倍. 整体而言, 这四种基材THGEM在Ar+CO2的工作气体中增益线性都比较好，而且工作电压区间也高于100 V.

4.2 THGEM长期稳定性测试

本文采用Ar + CO2= 80∶20工作气体，对双层陶瓷-THGEM、双层PTFE-THGEM、双层Kapton-THGEM和双层FR4-THGEM进行连续100 h以上的增益稳定性测试. 测试过程中每隔10 min取一次55Fe的能谱图，拟合全能峰得到增益，结果如图8所示.

图8 四种基材THGEM的长期稳定性Fig.8 Long-term stabilities of four substrates THGEM

从图8我们分别可以看到，双层陶瓷-THGEM增益从1.9×104缓慢下降，在6 h后，增益基本维持在1.8×104左右，此后一直在该值附近上下浮动. 在6 h后的工作时间段内, 增益变化处于1 700/18 000=9.44%水平. 双层PTFE-THGEM增益基本维持在1.9×104左右，此后一直在该值附近上下浮动，在工作时间段内增益变化处于3 500/19 000=18.42%水平. 双层Kapton-THGEM增益从1.3×104缓慢上升，在3 h后，增益趋于平稳，基本维持在1.5×104左右，此后一直在该值附近上下浮动; 在3 h后的工作时间段内，增益变化处于1 900/15 000=12.67%水平. 双层FR4-THGEM在整个工作时间段内增益都趋于平稳，基本维持在1.5×104左右，此后一直在该值附近上下浮动，整个工作时间段内增益的变化处于1 000/21 000=4.76%水平.

总之，四种不同基材THGEM的长期稳定性都在正常范围内. 无论是达到稳定所需时间，还是稳定期间的波动变化，FR4-THGEM的长期稳定性都要好于其他三种基材THGEM, 其次是陶瓷-THGEM. 但是，四种基材THGEM更长时间的增益稳定性还需要实际的应用来检验.

4.3 THGEM能量分辨率测试

5.9 keV55Fe的X射线能够在以氩气为基底的工作气体中激发出全能峰和逃逸峰，且两峰位恰好相差一倍，因此它是测量气体探测器能量分辨的理想手段. 本文在Ar + iC4H10= 97∶3工作气体中，测试了双层陶瓷-THGEM、双层PTFE-THGEM、双层Kapton-THGEM和双层FR4-THGEM的能量分辨率，得到如图9所示的55Fe能谱图. 用单高斯对全能峰进行拟合得到方差，通过公式FWHM = 2.35σ得到半高宽，从而能量分辨 = FWHM / Peak×100%，此处Peak是全能峰的峰位. 双层陶瓷-THGEM的能量分辨约为24.4%，双层PTFE-THGEM的能量分辨约为25.3%，双层Kapton-THGEM的能量分辨约为32.7%，双层FR4-THGEM的能量分辨约23.7%. 四种基材THGEM的能量分辨率为气体探测器能量分辨的正常水平，其中能量分辨率最好的是FR4-THGEM，其次是陶瓷-THGEM.

(a) 双层Ceramic-THGEM

4.4 α响应

结实耐用和亚毫米空间分辨的THGEM同样适用于快中子和慢中子探测. 由于中子不能通过气体电离探测，所以基于THGEM的中子探测器必须结合一些中子转换层. 而3He、10B、6Li和3He气体的价格昂贵，因此，近年来人们致力于寻找另一种中子探测的有效方法，如级联结构的THGEM探测器. 对于热中子，10B(α，n)转换层是一个非常好的选择. 它与中子反应如式(1)～式(3)所示.

(1)

(2)

(3)

10B吸收中子放出能量为1.78和1.47的α粒子. 对于THGEM自身而言，需要探测的是α粒子，它能产生比X射线更多的电离电子，这意味着对于中子探测不需要很高的增益. 由于中子束流夹杂着很高的γ射线本底，所以探测效率和n/γ鉴别能力对基于THGEM的中子探测器非常重要. 图10(b)增益曲线展示的是在Ar + CO2= 80∶20的工作气体中分别用55Fe X射线源和239Pu α粒子源来测试双层陶瓷-THGEM. 其中，漂移区间距5 mm，感应区间距2 mm，板间距2 mm. 从图10(b)中可以很清楚地看出，达到相同的ADC道数5.5 MeV α粒子源测试所需电压比5.9 keV55Fe X射线低了大约300 V. 因此，通过调节增益和操作电压，能将中子信号与X射线区分开. 众所周知，光电效应发生在光子能量低于10 MeV的情况下，且随着能量的增加反应截面会减少. 所以高能量(MeV)的γ光子本底比X射线产生的电离电子数要低. 图10(a)是在电压为790 V，增益为96时5.5 MeV α粒子能谱图，α粒子能量沉积谱是分布非常清楚的朗道分布.

(a) α粒子能谱图

5 总 结

THGEM探测器是一种特别优秀的微结构气体探测器，其增益较高，且抗打火能力很强，造价相对低廉, 大面积制作容易，具有很大的研究价值.

对陶瓷-THGEM、Kapton-THGEM、PTFE-THGEM和FR4-THGEM用Geant4模拟了中子探测效率和中子损失率，并对以上四种基材THGEM进行了性能测试. 测试结果显示四种基材THGEM都能正常工作，陶瓷-THGEM的各项性能仅次于FR4-THGEM, 但其中子损失率仅是FR4-THGEM的1/3～1/2，如表2所示. 因此，国产陶瓷-THGEM在热中子探测方面具有很好的性能.

表2 四种基材THGEM的实验验证与模拟结果Tab.2 The experimental and simulation results of four substrates THGEM

由Geant4模拟显示，损失率主要由散射造成，而不是由吸收造成. 单/双层陶瓷-THGEM分别在Ar + CO2= 80∶20的工作气体中最大增益为1.2×104和4×104；双层陶瓷-THGEM在Ar + iC4H10= 97∶3的工作气体中能量分辨率高于24.4%；双层陶瓷-THGEM在Ar + CO2= 80∶20的工作气体中至少能正常工作100 h，且增益波动性好于9.44%. 其中，Ar + CO2= 80∶20是中子探测器最常用的工作气体. 当用239Pu α源，陶瓷-THGEM展示了很好的α响应. 由于α粒子和X射线存在300 V高压操作范围的差异. 所以中子信号很容易区分γ射线本底.

薄基材和高灵敏面积的陶瓷-THGEM将是今后的研究重点. 对于实际应用，理想的厚度为0.1 mm，灵敏面积将大于200 mm×200 mm.