静磁场下热电磁效应的数值模拟研究

卢振远

(西安航空学院 材料工程学院，西安710077)

0 引言

传统观点认为，液态金属凝固过程施加磁场有助于抑制金属熔体的流动，减轻偏析，改善凝固组织，从而改善金属材料的性能[1]。不过，最新研究发现，金属材料定向凝固过程中，由于热电效应的存在，凝固界面附近会产生热电流，热电流和磁场相互作用会在液相中产生热电磁流动，同时在固相上产生热电磁力，这一现象被称为热电磁效应[2-4]。热电磁效应与特征尺度有关，不同尺度(试样尺度和枝晶尺度)上的竞争导致了静磁场下金属材料凝固组织的演化与常规凝固过程的不同。

为了分析磁场对凝固过程的影响，研究人员采用实验和数值模拟等不同方法进行了大量研究。实验研究结果表明，施加磁场可导致凝固组织发生明显的改变。例如，实验研究发现随着磁场强度的增加可使凝固组织的晶粒细化，诱导柱状晶向等轴晶转变等。此外，施加磁场对金属材料的凝固组织也有一些负面影响，如雀斑的形成、凝固组织的倾斜、不规则的固液界面形状和宏观偏析等[5]。由于绝大多数实验研究都依赖于凝固事后的微观组织观察，无法确定凝固过程中的溶质传输，热流运动和晶体结构的拓扑演变，因此，实验研究的方法不易确定外加磁场对凝固组织演变的作用机制。与实验研究不同，数值模拟的方法为研究磁场下凝固组织的演化提供了新的有力工具[6-8]。采用数值模拟的方法可使磁场与凝固过程的耦合涉及更多的物理场，包括温度场、电磁场、流场和凝固动力学。目前，相场法和有限元法常被用来模拟凝固过程中晶体生长过程。相场法可用来研究微观尺度上的晶体生长，但该方法计算量非常大，不易实现样品尺度上流体流动与凝固的耦合计算分析。多物理场耦合COMSOL Multiphysics有限元软件的优势是多物理场耦合分析，其本质是求解偏微分方程组。只要是能用偏微分方程组描述的物理过程，利用COMSOL Multiphysics软件能够很好地进行计算、模拟和仿真。

本文利用COMSOL Multiphysics软件在进行模拟计算基础上，结合合金定向凝固组织的金相分析来讨论Pb-Bi合金在给定的温度梯度下施加静磁场时试样尺度和枝晶尺度上热电流、热电磁力和热电磁流动的大小和分布情况。同时，对Fe-Ni、Zn-Cu和Cu-Sn合金定向凝固的液相热电磁流动也进行了模拟分析，旨在为控制这些合金的凝固组织提供参考。

1 理论模型的建立

1.1 假设条件

为了简化分析计算，本文对凝固过程的分析采用了研究人员常用的一些假设条件，具体如下：

(1)固相无运动，液相无穷远处无流动，处于静止状态；

(2)施加的磁场是恒定均匀的；

(3)液相为不可压缩流体，忽略浮力的影响；

(4)液相无穷远处液体流速和电流密度均为零；

(5)温度场恒定，即温度梯度恒定不变；

(6)固相和液相的物性参数在凝固过程中不变；

(7)考虑热电效应中的Seebeck效应，忽略对凝固过程影响较小的Peltier效应和Thomson效应；

(8)假设试样尺度是直径3 mm的宏观微凸固液界面，枝晶尺度是直径0.1 mm的微观胞状枝晶界面。

1.2 基本方程

(1)连续性方程

·j=0

(1)

·u=0

(2)

2Ti=0,i=S or L

(3)

式中：j为电流；u为液相流速；T为温度；S和L分别表示固相和液相。

(2)欧姆定律方程

在考虑热电效应的情况下，欧姆定律的表达式可以表示为：

j=σE+σST+σu×B

(4)

式中：σ为电导率；E为外加电场的电场强度；S为热电系数；B为磁场强度。式(4)中：等式右边第一项是外加电场直接产生的电流；第二项是热电效应所产生的热电流；第三项是导电流体在流动过程中和磁场相互作用所产生的感应电流。

(3)动量方程

液相为不可压缩流体且不考虑浮力影响的情况下，Navier-Stokes方程的表达式可以表示为：

=-p+σE×B+σST×B+σ(u×B)×B+ρμ2u

(5)

式中：ρ为密度；μ为运动粘度；p为压力。

1.3 边界条件及参数选择

(1)固液界面处边界条件

固液界面处电流密度条件为：

(6)

式中：VL和VS分别为固液界面处液相和固相的单位标量；n为摩尔质量；G为温度梯度，界面处固相和液相的温度梯度相等且保持恒定。

(2)无穷远处边界条件

无穷远处液相中电流密度应满足下式：

jL=0

(7)

无穷远处温度条件为：

T=GiZ

(8)

式中，iz为沿z方向(定向凝固的方向)的单位向量。

(3)数值模拟过程中所使用的物性参数

以Pb-Bi合金为例，利用COMSOL Multiphysics软件在进行模拟计算，结合合金定向凝固实验组织的金相分析来讨论在给定的温度梯度下施加静磁场时不同合金定向凝固过程中试样尺度和枝晶尺度上热电流、热电磁力和热电磁流动的大小和分布情况。并在此基础上，模拟计算在磁场作用下Fe-Ni、Pb-Bi、Cu-Sn和Zn-Cu四种合金系定向凝固过程中热电磁流动的大小和分布情况。四种合金的物性参数参见表1。

表1 数值模拟过程中使用Fe-Ni、Pb-Bi、Zn-Cu和Cu-Sn合金系的物性参数

2 结果与讨论

2.1 热电流的数值模拟

图1所示为模拟计算Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度(上图)和枝晶尺度(下图)上网格划分、温度场和热电势的分布图。由图1可见，在给定的温度梯度的条件下，Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度和枝晶尺度上温度场和热电势所确定的温度梯度和热电势梯度分布比较均匀。

图1 定向凝固Pb-Bi合金试样尺度和枝晶尺度上网格划分(左图)、温度场(中图)和热电势(右图)

图2所示为模拟计算Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度和枝晶尺度上热电流大小和分布的三维图和二维图，图中颜色不同表示热电流的大小不同，箭头方向表示热电流的方向。图2中，图(a)和(b)分别为合金试样尺度上的热电流三维图和二维图，图(c)和(d)分别为合金枝晶尺度上的热电流三维图和二维图。由图2可见，凝固过程中固液界面和枝晶附近都有热电流的“环流”形成，且在固液界面边缘以及枝晶顶端和底端所形成的“环流”较强，远离这些区域热电流逐渐变弱。此外，所形成的热电流始终分布在固液界面和枝晶附近，随着凝固过程的进行“环流”并没有进一步向液相和固相中的远端扩展。

图2 Pb-Bi合金凝固过程中试样尺度和枝晶尺度上热电流三维图和二维分布图

2.2 热电磁力的数值模拟

图3所示为施加1 T纵向强磁场时Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度(图(a))和枝晶尺度(图(b))固相上热电磁力的大小及其分布，图中不同颜色表示热电磁力的大小不同，箭头方向为热电磁力的方向。由图3可见，磁场作用下固液界面附近的固相和深入液相的枝晶底部都产生“环形”电磁力，即固液界面附近的固相和枝晶根部都受到一个扭转作用的热电磁力。该热电磁力会在固相内形成扭矩，当热电磁力足够大时，将导致枝晶从根部断裂，破坏枝晶生长。

图3 施加1 T纵向强磁场时Pb-Bi合金试样尺度和枝晶尺度上热电磁力

图4所示为不同磁场强度下Pb-Bi合金定向凝固过程中枝晶尺度固相上热电磁力的大小及其分布的三维立体图。由图4可见，随着磁场强度的增加，作用在枝晶根部的热电磁力随之增大。当施加的磁场强度为6 T时，枝晶根部附近所产生的热电磁力可达105 N·m-3，这样的力足以剪断枝晶的根部，破坏枝晶生长。

图4 不同磁场强度下Pb-Bi合金枝晶尺度上热电磁力：(a)1 T；(b)2 T；(c)4 T；(d)6 T

为了验证热电磁力对枝晶生长的影响，分别对Pb-25 at.% Bi合金进行了施加纵向强磁场(B≤6 T)和横向静磁场(B<1 T)的定向凝固实验。图5是凝固速度为5 μm/s施加纵向强磁场和横向静磁场时，不同磁场强度下Pb-25 at.% Bi合金定向凝固固液界面附近凝固组织。由图5可见，当施加2 T纵向强磁场时Pb-25 at.% Bi合金的凝固组织仍为定向凝固典型的枝晶列组织。和1 T磁场强度的凝固组织相比较，不同之处在于其特征尺度发生了变化：枝晶一次间距变小，局部区域枝晶二次间距变大。而在施加磁场强度为6 T纵向强磁场时，Pb-25 at.% Bi合金的凝固组织呈等轴晶的特点，表明枝晶在凝固过程中发生了碎断，其原因在于外加磁场下凝固过程产生的热电磁力比较大破坏了原来定向凝固枝晶列的正常生长。这与前述的数值模拟结果相吻合。另外，对比施加横向磁场的凝固组织可以发现，除枝晶间距发生不明显的变化外，凝固组织没有明显不同。由于前述模拟仿真只考虑了施加纵向磁场的情况，下面对施加横向磁场的情况进行分析。

图5 不同磁场强度下Pb-25 at.% Bi合金定向凝固的凝固组织：生长速度5 μm/s

2.3 热电磁流动的数值模拟

图6所示为施加0.1 T横向静磁场时Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度和枝晶尺度上液相中热电磁力和热电磁流动的大小和分布。其中，图6(a)和图6(d)分别是横向静磁场下试样尺度和枝晶尺度上液相中的热电磁力模拟结果。由图6(a)和图6(d)可见，施加横向静磁场导致界面和枝晶附近液相中都产生了单向的热电磁力，该热电磁力进一步可诱导液相形成热电磁流动。此外，液相的热电磁流动特点与其特征尺度有关。图6(b)和图6(c)所示为在试样尺度上固液界面前沿形成两个径向的热电磁流动“环流”；图6(e)和图6(f)所示为在枝晶尺度上围绕着枝晶形成单个轴向热电磁流动“环流”。可知，在施加较小横向电磁场时，在靠近凝固界面处产生单向的热电磁力，可诱导液相产生热电磁流动，且液相的热电磁流动特点与特征尺度有关。

图6 施加0.1 T横向静磁场时Pb-Bi合金试样尺度和枝晶尺度上液相中热电磁力和热电磁流动

为进一步分析所加横向磁场强度的影响，考察了不同磁场强度下试样尺度和枝晶尺度上液相中的热电磁流动情况。图7所示为模拟施加不同横向磁场强度下Pb-Bi合金定向凝固过程中试样尺度上液相中热电磁流动的大小和分布图。由图7可见，在试样尺度上，当磁场强度小于0.2 T时随着磁场强度的增加热电磁流动逐渐增强。当磁场强度增加到约0.2 T时，液相中的热电磁流动达到最大值。当磁场强度高于0.2 T时，随着施加磁场强度的增加液相中的热电磁流动逐渐减小。此外，由图7还可见，液相中热电磁流动的分布范围随着磁场强度的增加逐渐向凝固界面收缩。

图8所示为模拟施加不同横向磁场强度下Pb-Bi合金定向凝固过程中枝晶尺度上液相中热电磁流动的大小和分布。由图8可见，在枝晶尺度上，当磁场强度小于0.5 T时，随着磁场强度的增加液相中的热电磁流动不断增强，当磁场强度达到0.5 T时，液相中的热电磁流动达到最大值，此后，随着施加磁场强度的增加液相中的热电磁流动趋于稳定，基本保持不变。综合图7和图8可知，施加不同磁场强度的横向磁场时，对凝固过程界面处的液相热电磁流动有显著影响，且液相的热电磁流动特点与特征尺度有关。

图7 施加不同横向磁场强度时Pb-Bi合金试样尺度上液相的热电磁流动

图8 施加不同横向磁场强度时Pb-Bi合金枝晶尺度上液相的热电磁流动

图9所示为模拟所得的施加横向静磁场的磁场强度为0～1 T时Fe-Ni、Pb-Bi、Cu-Sn和Zn-Cu四种合金定向凝固过程中液相热电磁流动的大小随磁场强度的变化关系曲线。图9中图例为3 mm和0.1 mm的曲线分别为试样尺度和枝晶尺度上热电磁流动随磁场强度变化曲线。由图9可见，四种合金特征尺度不同时，随磁场强度的变化，外加磁场对液相的热电磁流动的影响都不同。此外，每种合金随外加磁场强度的增加，液相达到最大热电磁流动所需施加的磁场强度也不同。Fe-Ni、Pb-Bi和Cu-Sn合金的试样尺度的液相热电磁流动呈现快速上升，达到极值后慢速下降，而Cu-Zn合金上升速度较慢，且达到极值后下降非常缓慢。和试样尺度相比较，枝晶尺度的液相热电磁流动随磁场强度的变化比较平缓。Cu-Zn合金与另外三种合金不同，其枝晶尺度的液相热电磁流动与磁场强度呈简单的线性关系。

图9 四种合金试样尺度和枝晶尺度上热电磁流动随磁场强度变化曲线

为了验证热电磁流动对定向凝固组织的影响，在定向凝固装置上对Pb-25 at.%Bi合金进行了横向静磁场(B<1 T)下的定向凝固实验。图10所示为不同磁场强度条件下凝固速度分别为1.5 μm/s(左列)、5 μm/s(中列)和10 μm/s(右列)时该合金定向凝固固液界面下方1 mm处的横截面凝固组织。由图10可见，未施加横向磁场时，在不同凝固速度条件下所得的凝固组织都比较均匀。随着凝固速度的增加，凝固试样的组织不断细化。而施加横向静磁场均可导致不同凝固速度条件下所得凝固试样凝固组织的变化。总体上看，施加横向磁场导致不同凝固速度条件下凝固试样横截面组织具有如下特点：在试样的一侧边缘处形成相偏析，而在另一侧组织发生细化。这是由于试样在凝固过程中液相热电磁流动作用导致其成分和温度发生改变的结果。此外，在不同的磁场强度条件下，偏析相的分数和凝固组织细化的程度不同，这可能是由于施加的磁场的强度不同在凝固过程中导致液相的热电磁流动程度不同所致。

图10 不同磁场强度下和不同凝固速度调价下定向凝固Pb-25 at.% Bi合金横截面凝固组织

3 结论

构建了静磁场下热电磁效应的三维模型，采用有限元数值模拟的方法研究了Pb-Bi合金静磁场下金属材料定向凝固过程中试样尺度和枝晶尺度热电磁力和热电磁流动的大小和分布情况。模拟结果与实验结果相吻合。在此基础上，对Fe-Ni、Pb-Bi、Cu-Sn和Zn-Cu四种合金系定向凝固过程中热电磁流动随磁场的变化进行分析，所得主要结论如下：

(1)在外加磁场的作用下，金属材料定向凝固过程中产生热电流。试样尺度上，热电流产生的区域限于凝固固液界面附件；枝晶尺度上，热电流产生的区域仅限于枝晶周围。试样尺度和直径尺度所产生的热电流在凝固过程中都没有进一步向液相中扩展。

(2)在外加纵向磁场的作用下，随着磁场强度的增加，凝固过程中所产生的热电磁力逐渐增大。在施加高强度纵向强磁场所产生的热电磁力足以剪断枝晶干，破坏定向凝固枝晶列的生长。

(3)在外加横向磁场时，随着磁场强度的增加，热电磁流动先增大后减小；对于不同合金，静磁场对热电磁流动的影响不同，达到最大热电磁流动所需施加的磁场强度也不同。