双液滴碰撞行为及调控机制的研究进展

赵峻逸，薛士东，韩敬坤，温荣福，兰忠，郝婷婷，马学虎

（大连理工大学化学工程研究所，辽宁大连116024）

引 言

气体环境中的双液滴碰撞行为广泛存在于自然现象与工业应用过程中，例如气象学中雨滴的形成过程[1-5]、内燃机等喷雾燃烧系统中的燃料液滴间的碰撞过程[6-10]、印刷业中的喷墨打印过程[11]、制药工程中的溶剂喷雾过程[12]、食品生产中的喷雾干燥过程[13-15]、农业生产中的农药喷洒过程[16-17]、核反应堆的操作过程[18]等。

双液滴碰撞行为对雾化过程起到强化作用，是对雾滴群空间运行过程进行分析建模的基础[19]。微观上的双液滴碰撞行为会影响介尺度条件下液滴团簇间的相互作用，使微观与宏观主导机制间的竞争与协调关系发生改变[20]，进而影响宏观上雾滴群的粒径分布与空间运行规律。同时，针对不同的应用领域，碰撞液滴在粒径尺度、工质工况、界面形态等方面存在多样性，双液滴间的碰撞形式众多。因此，对双液滴碰撞行为进行研究，得到不同碰撞形式和碰撞条件下液滴的碰撞行为，将有利于人为调控液滴的碰撞过程，增加雾滴聚并比例或分离比例，获得各种应用所需的最佳雾滴粒径和速度分布[21-24]。本文将从双液滴碰撞行为影响因素的视角，对双液滴碰撞行为及调控机制的研究进展进行综述并展望发展趋势。

1 双液滴碰撞行为关键问题

1.1 双液滴碰撞的几何定义

在双液滴碰撞的理论研究中，一般将碰撞前的两液滴均视为球体，当表面接触时即发生碰撞，如图1所示。

图1 双液滴碰撞几何示意图Fig.1 Schematic diagram of binary droplets collision

其中，urel为两碰撞液滴的相对速度（m/s），由式（1）计算[25]

1.2 双液滴碰撞的无量纲参数

通常使用基于液体特性和碰撞动力学的无量纲参数来表征双液滴碰撞的过程和结果。主要包括碰撞无量纲偏心度B、Weber数We、Ohnesorge数Oh、液滴粒径比Δ等。

无量纲偏心度B表征两液滴的相对位置，其值介于0～1之间，定义如式（2）所示。当B=0时，发生对心碰撞；当0＜B＜1时，发生非对心碰撞，且B越大，两液滴偏心程度越大。液滴粒径比Δ表征两液滴的相对尺寸，其值介于0～1之间，定义如式（3）所示。当Δ=1时，发生等大碰撞；当0＜Δ＜1时，发生非等大碰撞，且Δ越小，两液滴粒径差别越大。

碰撞Weber数We由两碰撞液滴的相对速度、液体物理性质和小液滴粒径决定，表征惯性力与表面张力之比[26]，定义如式（4）所示。Ohnesorge数Oh由液体物理性质和小液滴粒径决定，定义如式（5）所示。通过改变液滴的黏度和表面张力，可以调控We和Oh的大小。

从上述四个无量纲参数中可以得到Reynolds数Re和毛细管数Ca，定义分别如式（6）和式（7）所示[27]，可用于液滴碰撞过程的其他表征。

Ashgriz等[25]发现当500＜Re＜4000时，对碰撞结果都没有明显影响，而该范围包含了大多数实验中的Re取值范围，故实验研究中通常忽略Re对碰撞结果的影响。

上述常规的无量纲参数仅适用于同种液滴间的碰撞研究，但在雨滴形成和喷雾燃烧等过程中，由于液滴温度或固体含量的差异，两碰撞液滴的物理化学性质可能存在差异。两种液体虽然可混溶，但异种液滴间的碰撞需要引入液体黏度比、密度比等特殊的无量纲参数。

1.3 双液滴碰撞行为

液滴在不同的碰撞形式和碰撞条件下发生不同的碰撞行为。现有研究主要将双液滴碰撞行为分为五大类：反弹、聚并、自反分离、拉伸分离、破碎。其中，聚并属于稳定碰撞；反弹、分离和破碎属于非稳定碰撞。2%羟丙基甲基纤维素水溶液液滴在空气中碰撞行为[28]如图2所示。

图2 双液滴碰撞的四种碰撞行为[28]Fig.2 Four different outcomesof droplet collisions[28]

（1）反弹（bouncing，B） 指两液滴在接触前发生形变，并在间隙气膜作用下弹开的碰撞行为。两液滴在彼此接近的过程中，间隙会形成压缩气膜，在适宜的We条件下，碰撞动能足以引起液滴形变，液滴在达到最小间距之前就失去水平速度，随后变形的液滴通过表面张力作用恢复球形的过程将增加间隙气膜的局部压力，间隙变宽并发生反弹。液滴反弹除了与液体性质相关外，还取决于环境气体特性，对该过程的研究需要量化气相密度、气相流场分布等外部参数[29]。

（2）聚并（coalescence，C） 指两液滴接触后永久合并，最终形成单个稳定液滴的碰撞行为。在聚并过程中，两液滴的初始动能足以将间距缩小到分子作用的临界距离10-8m[30]，间隙内的气体被挤出，发生聚并。液滴接触后在间隙处产生高压导致液滴展平，液滴动能大部分转变为表面能，小部分用于液滴内部运动和间隙内气体流动的耗散。聚并现象是许多应用技术中所期望得到的稳定的碰撞行为，例如黏性烧结、喷雾冷却以及新兴的微流体和纳米流体技术等[31-33]。聚并模型主要包括液膜排干理论、能量模型理论和临界速度理论，其中液膜排干理论的应用相对最为广泛[33-35]。该理论认为碰撞后液滴之间形成液膜，其厚度随膜内液体排出而逐渐减小，至临界膜厚度时液膜破裂，聚并过程由此发生。

（3）自反分离（reflexive separation，RS） 指两液滴发生近对心碰撞后，聚并体反向拉伸形成液丝并最终形成多个液滴的碰撞行为。在自反分离过程中，液滴聚并体先变为如图3所示的圆环状，由于圆环状液滴内外部区域之间存在压力差，液滴沿径向收缩并将液体从中心排出。这种收缩过程是液体表面张力引起的自反作用，最终会形成一个圆形末端的液体圆柱。当We超出临界值WeC，液体圆柱不稳定而分裂为多个小液滴。

图3 等大液滴对心碰撞过程中的圆环状液滴[25]Fig.3 Circular droplets in head-on collision of two equal-size drops[25]

（4）拉伸分离（stretching separation，SS） 指两液滴发生非对心碰撞后，聚并体斜向拉伸形成液丝并最终形成多个液滴的碰撞行为。在拉伸分离过程中，液滴聚并体先沿斜向拉伸达到最大形变，之后由于表面张力的作用开始向中心收缩。液体向端部负曲率低压区的流动会使液丝端部变细而断裂，产生卫星液滴。由于拉伸分离发生时偏心度较大，碰撞液滴只有小部分会发生直接接触，液滴其余部分会沿原有轨迹运动并拉伸接触区域，因此初始液滴动能的拉伸力和接触区域表面能的聚并力共同决定了碰撞过程，当拉伸力与聚并力的比值超出临界值就会发生拉伸分离。

（5）破碎（shattering） 指两液滴在We极高（＞1000）条件下发生碰撞后剧烈形变，最终形成若干小液滴簇的碰撞行为。由于液滴破碎的发生需要非常高的碰撞能量[15,36]，这在燃油喷雾、农药喷洒和喷雾干燥器等高密度喷雾技术应用中并不常见，所以大多数研究中并未涉及液滴破碎。

1.4 卫星液滴

卫星液滴是指初始液滴在碰撞过程中接触并形成聚并体之后，不能稳定聚并而重新分离额外生成的液滴，其尺寸小于初始液滴。卫星液滴出现于拉伸分离、自反分离和破碎几种碰撞行为中，形成机理主要包括末端收缩机理和毛细波不稳定机理。

（1）末端收缩机理（end-pinching）末端收缩是高We、低B条件下近对心碰撞的形成卫星液滴的主控机理[37]。如图4所示，液滴聚并体在拉伸后由于圆形末端曲率小，局部压力大于中心区域，末端的液体将向中心流动[图4（b）]；液体在近端部积累并在其中心侧形成负曲率低压区[图4（c）]；周围液体向低压区的流动会在其中心侧形成颈部[图4（d）]；曲率变小又会导致颈部向中部的流动而进一步变细，最终断裂。末端收缩机理一次收缩断裂生成两个卫星液滴和中部液丝，液丝仍可继续发生末端收缩并生成卫星液滴，直至达到临界值[38]，因此末端收缩更容易形成奇数个卫星液滴。

（2）毛 细 波 不 稳 定 机 理（capillary-wave instability） 毛细波不稳定是高We、高B条件下非对心碰撞形成卫星液滴的主控机理[37]。与末端收缩机理相比，毛细波不稳定机理控制下的液丝断裂会同时生成若干卫星液滴，且液滴尺寸的方差更大。Brenn等[40]基于毛细波的线性稳定性分析构建了卫星液滴数目和尺寸的预测模型，实验结果表明在相当大的We和偏心度范围内，形成的卫星液滴都是奇数，极少见到偶数，而模型预测结果与之吻合。

图4 末端收缩机理[39]Fig.4 Schematic diagramof end-pinching mechanism[39]

卫星液滴的数量和大小在根本上取决于碰撞液滴的We和偏心度，另外液滴粒径比、液体黏度、气相压力等因素也有影响；而在分离过程中直接取决于液丝直径、液丝长径比等因素。Brenn等[38]发现当液丝长径比大于10且液丝无量纲直径大于0.17时，发生末端收缩；而在较小的液丝长径比下，液丝会收缩成一个卫星液滴。Notz等[41]发现当液丝Ohnesorge数Ohlig不低于0.1时，液丝不会发生断裂，Ohlig的定义如式（8）所示

Schulkes[42]的数值模拟结果表明：当粒径比等于15时，需满足Ohlig＜5×10-3才能发生末端收缩。但在实验中也观察到了在Ohlig＞0.1时，仍然通过末端收缩形成卫星液滴的情况。这可能是由于模拟中将液丝视为圆柱进行处理计算，这与实验中的液丝形态有差异。

2 双液滴碰撞行为的调控机制

双液滴碰撞行为会受到液滴参数及气相环境等因素的综合影响。通过对文献进行总结发现，影响双液滴碰撞结果的因素主要包括偏心度、We等碰撞参数，液滴粒径比、液滴黏度和表面张力、液滴粒径等液滴参数，气体环境、非均相结构等环境结构参数。其中偏心度B和碰撞Weber数We被认为是影响液滴碰撞行为两个最主要的参数，因此研究者们通常使用B-We液滴碰撞图来直观地表示不同碰撞条件下的双液滴碰撞结果。碰撞图中的区域由理论边界线来划分，现有的液滴碰撞行为预测模型多以B-We液滴碰撞图作为基础[43]。

2.1 液滴碰撞图

典型的B-We液滴碰撞图结构如图5所示，图中包含：（1）反弹、聚并、拉伸分离和自反分离四种碰撞行为区域；（2）反弹-聚并边界线（bouncingcoalescence，B-C），拉 伸 分 离-聚 并 边 界 线（stretching separation-coalescence，SS-C）和自反分离-聚并边界线（reflexive separation-coalescence，RS-C）三条区域边界线；（3）B=0时从反弹转变为聚并的临界点WeB-C、B=0时从聚并转变为自反分离的临界点WeC、反弹、聚并和拉伸分离的三重点WeT[44]、拉伸分离-聚并边界线与We轴在B=1.0处的交点WeC-S四个特征点。这些特征点是边界线建模的基础。

图5 典型的液滴碰撞图[26]Fig.5 Typical droplet collision map[26]

文献中关于液滴碰撞实验的研究结果大多符合图5所示的碰撞图结构，同时也存在一些区域的增添或缺失。例如，Qian等[39]发现烷烃在B＜0.6且We＜5的极低We范围内出现了另一个聚并区，然而在Pan等[45]的数值模拟中，无论如何细化网格均未发现该区域。这种差异说明除动能和表面张力以外，计算模型中忽略的液体分子间力也会影响碰撞结果。Kuschel等[44]、Foissac等[46]对水滴碰撞的研究中均未出现反弹区域，这是由于水的表面张力较大，在相同气体压力的碰撞过程中形变量较小，接触点附近不易形成间隙气膜，不易发生反弹。Jiang等[47]的研究中提到，反弹区域出现的速度上限为(σ/μ)max=50 m/s，由于常温下水的σ/μ=71.43 m/s超出了该上限，因此碰撞中不会出现反弹现象。

可以看出，典型的B-We液滴碰撞图中并未包括所有的双液滴碰撞行为影响因素，因此并不能适用于所有碰撞条件和液滴尺寸。当碰撞图中未涉及的参数发生变化时，液滴碰撞图区域面积和边界线均会发生变化。

迄今为止，研究者们进行了大量实验来获得不同碰撞条件下的B-We液滴碰撞图，从而探究各影响因素对碰撞行为的作用机制和规律，双液滴碰撞实验汇总如表1所示。液滴碰撞图为双液滴碰撞行为的调控机制提供了思路：调控双液滴碰撞行为，一方面可以通过改变偏心度B和We来调控液滴在碰撞图中所处的区域绝对位置；另一方面还可以通过改变粒径比、黏度、气相压力等影响因素来调控碰撞图的结构，改变各边界线的位置，进而调控液滴在碰撞图中的相对位置。

2.2 边界线模型

为定量得到碰撞图边界线的位置变化情况、调控碰撞图的结构，研究者们以特征点作为边界线建模的基础，不断完善碰撞图边界线模型。

（1）反弹-聚并边界线 Estrade等[49]在1999年首次基于能量守恒建立了如式（9）所示的B-C边界线模型。该模型假设液滴形变的初始动能与最大形变所需能量相等是临界状态，气液两相间没有黏性耗散。形状因子φ′定义如式（10）所示。

其中，形状因子φ可以分别基于两反弹液滴最大形变时的临界值进行计算，即φ=hs/rs或φ=hl/rl，如图6（a）所示。理论上φ可以取0～2间的任意值，当φ=2，液滴最大形变时仍为球形，即发生无形变反弹。χ的定义如式（11）～式（13）所示，h的几何定义如图6（b）所示。

表1 双液滴碰撞实验汇总Table 1 Summary of binary droplet collision experiments

图6 模型参数示意图Fig.6 Schematic diagram of model parameters

Hu等[57]在2017年通过增加液滴内的黏性耗散项将Estrade等[49]的反弹边界线模型扩展到更高的黏度系统。最终反弹区域下边界线的表达式如式（14）所示

Al-Dirawi等[28]使用提出的扁球体形状因子φO.S.，以及Hu等[57]的动能定义，仅考虑相互作用区域的质量，在2019年提出了反弹状态边界的修改模型。通过分析每次碰撞后发生的气泡形状振荡的衰减，可以直接从实验观察值估算黏性耗散因子。将反弹边界线模型进行了修正，如式（15）、式(16）所示。在测试的We范围内拟合度较好。

（2）拉伸分离-聚并边界线 Ashgriz等[25]在1990年建立的SS-C模型如式（17）所示

Brenn等[38]在2006年修正的SS-C模型如式（18）所示

其中，系数K1和K2根据实验数据通过最小二乘法计算确定，同时还取决于液滴尺寸，可以用1/Oh2的线性函数表示。

2019年，Finotello等[13]在针对喷雾干燥器中的液滴碰撞，使用VOF法研究了黏度对双液滴碰撞结果的影响。同时分析了黏性耗散在不同碰撞条件下的作用，模型中体现了液滴黏度以及粒径比的影响。最终得到的SS-C模型如式（19）、式（21）所示

（3）自反分离-聚并边界线 最早Qian等[39]的RS-C模型中仅考虑了等大对心碰撞，并基于自反分离过程中的能量守恒得到了线性式（20）。其中，β为聚并-分离临界点处与物性无关的几何参数，如式（21）所示；γ为与附加表面能相关的参数，如式（22）所示。αE是初始能量耗散分数，对于水和烷烃，αE通常取0.5[47]。a、b、c、d分别为液滴碰撞过程中的形状参数（m）。

从式（20）可以看出，液滴聚并体的分离过程中，初始动能可分为两部分：一部分是Oh表示的克服液滴内部运动的黏性耗散；另一部分是γ表示的达到最终形状所需的能量。通过Qian等[39]和Jiang等[47]的实验数据拟合得到：β=24±3，γ=10±2。当液体黏度极小（Oh=0），其临界Weber数仅与γ有关。

之后，Pan等[45]在2005年提出的RS-C模型如式（23）所示，Finotello等[13]在2019年修正的RS-C模型如式（24）、式（25）所示。

3 碰撞参数对碰撞行为的影响和调控

3.1 偏心度的影响

偏心度对双液滴碰撞行为结果有明显影响。从图5可以看出，对于We＜20的碰撞过程，偏心度较低时（B＜0.5）发生液滴聚并，此时聚并过程由液滴拉伸程度和排液时间（液体从高压区域流向接触点并形成液桥）控制；随偏心度增大（0.5＜B＜0.8），聚并体拉伸程度增大，排液时间缩短，液滴间质量传递减弱；随偏心度继续增大（B＞0.8），两液滴在达到最小间距之前就失去水平速度，间隙气膜的局部高压将两液滴弹开，发生反弹。

对于20＜We＜100的碰撞过程，偏心度较低时（B＜0.2）发生自反分离，随偏心度增大（0.2＜B＜0.4），两液滴接触区域减小，初始液滴动能的拉伸力与接触区域表面能的聚并力的比值增大，两液滴间的质量传递及混合程度减小，发生聚并；随偏心度继续增大（B＞0.4），初始液滴动能的拉伸力逐渐占据主导，液滴不能稳定聚并而发生拉伸分离。

偏心度对自反分离和拉伸分离行为中的卫星液滴产生过程有明显影响。Brenn等[38]在2006年通过异丙醇液滴碰撞实验系统研究了偏心度对液丝体积和卫星液滴的影响：偏心度较低时，由于碰撞液滴之间的黏性耗散，液丝体积小长度短；随偏心度增加，液丝体积和长度达到极大值，此极值对应的偏心度与We和液滴粒径有关；随偏心度继续增加，液体微团间的相互作用使液丝体积减小。随偏心度增大，由于卫星液滴形成机理由末端收缩转变为毛细波不稳定，卫星液滴数量和体积均先增大后减小。2020年，Cong等[58]通过耦合Level Set的VOF法模拟了非等大偏心碰撞，发现在如图7所示的条件下，卫星液滴形成过程会出现毛细波不稳定的特征，印证了高偏心度条件下卫星液滴形成机理的转变，同时也说明了偏心碰撞与旋转运动相关[59]。

图7 B=0.9，We=210条件下液滴变形的无量纲时间演化[58]Fig.7 Dimensionless time evolution of the droplets deformation at B=0.9,We=210[58]

3.2 碰撞Weber数的影响

We对双液滴碰撞行为结果有明显影响。从图5可以看出，对于近对心碰撞（B＜0.2）过程，We极低时（＜5）发生液滴反弹。随We增大，液滴碰撞行为由反弹转变为聚并。Pan等[45]通过Level Set法模拟了双液滴对心碰撞过程，其动态压力分布如图8所示。液滴反弹过程中间平面较平，证明了间隙气膜的局部高压是由气相压力引起的，而不是由表面张力引起的。We越大，聚并体的形变程度越大，质量传递越强；当超过自反分离临界点WeC时，液滴发生自反分离[53]。对于非对心碰撞（B＞0.2）过程，随We增大，液滴不能发生稳定聚并而发生拉伸分离。

图8 液滴对心碰撞过程中的动态压力分布[45]Fig.8 Distribution of dynamic pressure on surface of drops during head-on collision process[45]

We对自反分离和拉伸分离行为中的卫星液滴产生过程有明显影响。Estrade等[49]观察到We介于28～120之间的对心碰撞会形成一个卫星液滴，且自反分离和拉伸分离产生的卫星液滴粒径分别为初始液滴平均粒径的26%和17%。对于自反分离，Brenn等[38]研究结果表明：随We增加，液丝体积和长度增大，生成的卫星液滴尺寸随We增大而增大，当We=44时生成的卫星液滴与初始液滴等大；随We持续增大，卫星液滴体积继续增大，卫星液滴数量增加[60]。对于拉伸分离，随We增加，卫星液滴数量增加，卫星液滴尺寸先增大再减小。

随We继续增大，极高的动能会使两液滴碰撞后发生剧烈形变并破碎为若干液滴簇。Pan等[61]2009年的研究表明，随We的增加，碰撞聚并体的边缘变得越来越不稳定，当超过破碎临界We（与液滴物性相关），聚并体的边缘会飞溅出大量卫星液滴。2014年，Kuan等[62]使用自适应界面跟踪方法对高We下的水滴对心碰撞进行模拟研究，捕获了聚并体的不稳定边缘，并在We＜442的范围内与Pan等[61]的实验结果吻合。

3.3 液滴粒径比的影响

在实际喷雾过程中，雾滴粒径虽然会受到喷嘴结构、喷雾压力等因素的影响，但均服从正态分布，因此实际过程中的非等大液滴间的碰撞行为占比较高，而液滴粒径比又会显著影响双液滴碰撞行为结果。液滴粒径比的变化会显著改变B-We液滴碰撞图的结构：随粒径比减小，两液滴粒径差异增大，碰撞图中聚并区域增大，拉伸分离、自反分离区域均减小。在偏心度和We一定的条件下，通过调控碰撞液滴的粒径比，可以使原本发生分离的液滴转变为聚并现象。

非等大液滴碰撞实验研究重点在于碰撞图结构的变化程度以及宏观实验现象的分析。由于在非等大碰撞过程中小液滴有向大液滴流动的趋势，聚并体自反作用较弱，因此非等大液滴碰撞更易聚并[63]。2010年，Rabe等[52]研究了不同粒径比条件下450μm水滴的碰撞，如图9所示。随粒径比减小，拉伸分离区域向上移动，自反分离区域向下移动，聚并区域显著增大，没有出现反弹区域。但同组的Foissac等[46]的另一项研究清楚地显示了300μm水滴碰撞的反弹区域，这可能是由液滴尺寸效应引起的。最近，Li等[56]的实验结果表明：随粒径比减小，若碰撞后聚并，聚并体振荡的最大形变量增大；若碰撞后分离，聚并体发生分离所需的时间缩短。

图9 非等大水滴碰撞实验结果[52]Fig.9 Experimental resultsfor collision outcomes with water droplets of different diameters[52]

图10 非等大液滴对心碰撞结果[25]Fig.10 Collision outcome of unequal sized droplets[25]

非等大液滴碰撞发生对心碰撞时，液滴间传质过程较强。在自反分离过程中，大卫星液滴出现在初始小液滴一侧，其中液体主要来自于初始小液滴；小卫星液滴反之，如图10所示。Nikolopoulos等[64]在2012年用数值模拟研究印证了这一现象。非等大液滴碰撞后的卫星液滴数量和粒径与粒径比和偏心度有关。Estrade等[49]发现：当28＜We＜120，Δ=1.0时，自反分离通常产生一个卫星液滴；Δ=0.5时，自反分离通常无额外卫星液滴产生。

非等大碰撞的数值模拟研究则聚焦于微观机理模型的建立和现象的理论分析。Inamuro等[65-66]采用LB法模拟了粒径比为0.5和0.25条件下的液滴碰撞。结果表明，当Δ=0.5时，随We增加，小液滴在大液滴上的铺展程度增加，且WeC与Brazier-Smith等[48]的理论预测值一致。2018年，Yoshino等[67]发现：当Δ=0.7左右时，WeC有最小值。之后Deka等[68]在2019年利用耦合Level Set的VOF法（CLSVOF）模拟非等大液滴的碰撞过程，如图11所示。随粒径比减小，接触区域附近液丝曲率增大，产生的卫星液滴粒径增大，卫星液滴分离时刻提前。这是由于在粒径比较大时接触区域会产生局部高压，并会影响卫星液滴的最终形成。

液滴粒径比对卫星液滴形成机理也有影响。Chowdhary等[59]使用VOF法对非等大液滴的偏心碰撞进行了三维数值模拟。如图12所示，随粒径比减小，液丝断裂的机理从末端收缩向毛细波不稳定转变。

3.4 液滴粒径的影响

对于不同的应用领域，涉及的液滴粒径范围也有较大差异，例如农药喷洒领域液滴粒径通常处于50～350μm之间[69]，燃油喷雾领域液滴粒径通常在450～600μm之间[6]，而牛奶等食品干燥过程中的液滴粒径可达到600μm以上[13]，液滴的初始粒径同样会对碰撞行为有影响。碰撞液滴初始粒径的变化同样会影响B-We碰撞图的结构：随液滴粒径增大，碰撞图中聚并区域略有增大。在偏心度和We一定的条件下，通过调控碰撞液滴粒径，同样可以提高液滴发生聚并的比例。

对于不同碰撞液滴粒径，即使在相同的偏心度和We条件下，形成卫星液滴的数量也有差异。Brenn等[38,40]首次在B-We碰撞图中体现了拉伸分离产生的卫星液滴数量，如图13所示。对于较大的液滴粒径，可观察到的最大卫星液滴数目更多，不同卫星液滴数的区域划分更密集。当We一定，随液滴粒径增大，稳定聚并区域略有增大；当偏心度一定，随碰撞液滴粒径增大，生成相同数量卫星液滴所需的We减小，碰撞后出现的卫星液滴最大数量增大。

图11 粒径比对液丝断裂和卫星液滴尺寸的影响[68]Fig.11 Effect of droplet size ratio on pinch-off and satellite droplet size[68]

图12 粒径比对卫星液滴形成机理的影响[59]Fig.12 Effect of droplet size ratio on satellite droplet formation mechanism[59]

4 液滴特性对碰撞行为的影响和调控

不同喷雾过程中所使用的液体性质不同，其中液体燃料、食品料液等属于高黏液体，且表面张力各异。对于喷雾燃烧等高温过程，燃料液体的黏度和表面张力会随温度的变化而发生较大改变。随液滴特征尺度减小，界面张力、黏性应力等表面力对液滴碰撞、变形等行为的影响更显著，黏度和表面张力的改变会显著地影响液滴的碰撞过程[70-74]。通过改变液体的黏度和表面张力进而调控液滴碰撞行为，也是最常用、最直接的调控手段之一。

4.1 黏度的影响

液滴黏度会影响碰撞过程中的卫星液滴的数量、聚并体形变及黏性耗散。2003年，Willis等[50]在真空环境下通过实验研究了黏性液滴碰撞，首次发现聚并体的振动时间与We和黏度无关，而与Re2呈指数关系。得到了黏度为0.01Pa·s和0.03Pa·s油的WeC的值分别约为350和3000。聚并体的最大形变量随黏度系数和We而变化，同时形变期间能量耗散百分比随黏度的增加而增加，之后Gotaas等[51]在2007年证实了这一发现。Brenn等[38]通过异丙醇和丙酮液滴碰撞的对比研究表明，黏度低的液滴更容易发生分离，形成的卫星液滴更多。

液滴黏度的改变对B-We碰撞图结果区域有很大的影响，随黏度升高，聚并区域增大，拉伸分离区域减小。Jiang等[47]在1992年首次通过实验研究了水和正构烷烃液滴的等大碰撞过程。结果表明，WeB-C、WeC的值均随液滴黏度增大而线性增大。Kuschel等[44]在2013年的研究结果表明，随黏度升高，聚并区域显著增大，自反分离和拉伸分离区域不断减小，如图14所示。

碰撞图中的特征点和边界线模型通过Oh进行黏度修正。Gotaas等[51]在2007年运用调幅技术得到了MEG和DEG的自反分离起始点模型如式（26）所示。之后，Finotello等[13]在2019年使用VOF法研究了黏度对液滴碰撞结果的影响，分析了黏性耗散在不同黏度和不同尺寸液滴碰撞中的作用，并给出了修正后的C-SS表达式（27）和C-RS表达式（28）。

4.2 表面张力的影响

图13 等大异丙醇液滴碰撞图[38]Fig.13 Collision maps of binary equal-sized propanol-2 drops[38]

图14 黏度对碰撞图边界线的影响[44]Fig.14 Effect of viscosity on boundaries of collision map[44]

由于表面张力σ已经在We中体现，因此不会对B-We碰撞图结构产生影响，但液滴表面张力同样会影响碰撞过程中的液滴形变程度及能量耗散。Qian等[75]基于CLSVOF法，将聚合物液滴与牛顿液滴的碰撞过程进行了比较，如图15所示。随表面张力降低，表面能降低，耗散能量增加，最大形变增大，液滴的聚并稳定时间增加。

液滴表面张力还会对液滴碰撞行为和卫星液滴产生影响。Sedano等[76]对不同表面张力的液滴碰撞过程进行了数值模拟，结果如表2所示。随表面张力减小，自反分离和拉伸分离比例增大，反弹和聚并比例减小，卫星液滴数增大。卫星液滴的结果如图16所示。对于卫星液滴数量，随表面张力减小，0个卫星液滴的占比减小，2个以上卫星液滴的占比增大；对于卫星液滴粒径，随表面张力减小，250μm以下的小粒径卫星液滴数量显著增大（表面张力下降77%，50μm以下液滴增加了309.67%，150～250μm液滴增加了479.55%）。

表2 不同液体混合物的双液滴碰撞结果比例［76］Table 2 Proportion of binary droplet collision outcomes for different liquid mixtures［76］

4.3 非均相结构的影响

非均相液滴在农药喷洒及燃油喷雾过程中十分常见，通常是以“水包油”或“油包水”的稳定形式存在。液滴外有机液膜的存在将不利于液滴碰撞后的稳定聚并，液滴更易发生分离和破碎。对于非均相液滴碰撞行为的调控，可以从改变有机液膜种类、降低有机液膜厚度等方面来进行。Pak等[77]利用MD法模拟了包有苯甲酸、庚酸、庚二酸液膜的水滴聚并过程，并在各种初始速度和偏心度条件下研究了非均相液滴的碰撞动力学，如图17所示。有机液膜的存在降低了水分子间的氢键数量，发生液滴破碎的临界速度降低，液滴更容易发生破碎并产生更多的小液滴。

5 气体环境对碰撞行为的影响和调控

针对不同的应用领域，碰撞液滴所处的气体环境差异较大，对液滴碰撞过程也有显著影响。主要包括气体压力、气液密度比、气体种类等。通过改变气相条件来调控液滴碰撞行为也有较高的可行度。

图15 表面张力对液滴形变和无量纲能量演化的影响[75]Fig.15 Effect of surface tension on droplet deformation and dimensionless energy evolution[75]

气体压力对反弹现象的影响仍存在争议。目前大多数观点认为，随气体压力升高，液滴更易发生反弹而不易聚并[78]。Qian等[39]在1997年发现：气体压力增大会增强间隙气膜的局部高压，从而促进液滴反弹的发生。Estrade等[49]在1999年发现：随气体压力增大，B-We液滴碰撞图中反弹区域显著增大，如图18所示。之后，Reitter等[54]在2017年通过对液滴接触时间的测量分析，指出发生反弹的最小气膜厚度约为100μm，液滴间隙气膜黏度效应是主要的，而气体压力的升高对间隙气膜的动态黏度的影响很小。Lu等[79]在2019年通过实验和数值模拟研究了在10～60 atm（1 atm=101325Pa）的高压环境中液滴的碰撞特性，同样发现气体压力的增加会促进液滴反弹，同时抑制液滴的分离。而液滴的反弹又会抑制液滴尺寸的增加，因此平均粒径会随环境压力的增加而降低，但是这与1989年Amsden等[80]的模型预测结果相反。

图16 卫星液滴数量占比和粒径占比[76]Fig.16 Ratio of satellite droplet number and diameter[76]

图17 非均相液滴在各条件下的临界速度[77]Fig.17 Critical velocity of heterogeneous droplets under various conditions[77]

图18 不同气体压力下的正十四烷液滴碰撞图[49]Fig.18 Collision map of n-tetradecane droplet at various pressures[49]

气体分子量的增大通常伴随着气液密度比的增大，这会有利于液滴发生反弹。Nobari等[81]在1996年的模拟结果表明：当增大气液密度比时，液滴在更高的We下仍不会聚并，这说明在分子量更大的气体环境中液滴更易发生反弹。2016年，Li等[82]对液滴碰撞过程中气体压力的影响进行了建模，首次将微观范德华力和稀薄气体效应成功纳入宏观Navier-Stokes方程进行求解。Zhao等[83]在2019年采用LB法研究高气液密度比的双液滴碰撞，发现若保持其他参数条件不变，当气液密度在135～750的范围内，液滴碰撞行为变化不明显。

6 结论与展望

本文综述了双液滴碰撞实验和数值模拟进展以及各影响因素对碰撞结果的作用规律，结果表明，双液滴碰撞行为广泛存在于燃油喷雾、喷雾冷却、喷墨印刷、农药喷洒、雨滴形成等过程中，其研究主要通过液滴碰撞实验和数值模拟方式进行，现有研究多聚焦于双液滴在不同的碰撞形式和碰撞参数条件下的碰撞结果规律，通过B-We碰撞图定性给出偏心度、We、液滴粒径比、黏度和表面张力、气体环境等因素对液滴碰撞结果的作用规律，定量给出了Wec、Ohr、WeB-C等临界参数，并基于此建立了许多双液滴碰撞结果预测模型。随双液滴碰撞理论和碰撞图边界线模型的日趋完善，可以通过调控液滴在B-We碰撞图中的位置或直接改变碰撞图的结构来调控单对液滴碰撞结果，获得各应用场景中所需要的液滴粒径和速度。

展望液滴碰撞领域未来主要的研究方向如下。

（1）研究重点由微观的双液滴碰撞机理向宏观的雾滴群碰撞概率转变，关注介尺度条件下液滴团簇间的碰撞行为。实际喷雾场景中存在多对液滴间碰撞、二次碰撞、非球形液滴间的碰撞等形式，同时碰撞液滴所处的局部流场也会受到相邻液滴的碰撞行为的影响，这些复杂的实际过程很难通过微观机理模型求解。因此，对介观尺度上液滴团簇间的碰撞行为进行研究，得到微观与宏观主控机制间的竞争与协调关系，是液滴碰撞理论的发展方向之一。

（2）考虑不同应用领域中液滴的多样性和特殊性，将液滴碰撞理论运用于不同的场景。各领域间的液滴多样性主要表现在：粒径尺度（毫米级、微米级、纳米级）、液滴工质（燃油、墨料、药液）、液滴形态（非球形、非均相、亲/疏水界面上）等，这些实际场景对液滴碰撞行为的影响规律和程度都有待进一步研究和探索。

（3）液滴碰撞的研究手段和方法上仍要寻求突破。对于实验手段，高密度雾滴群中的碰撞现象的高速液滴的可视化、碰撞行为的捕捉、碰撞频率的统计都是亟待解决的难点问题；对于数值模拟手段，宏观上的模拟研究虽然可以忽略某些微观机理，但碰撞概率和次数的简化方法、单对液滴碰撞结果的判定标准、卫星液滴的粒径和速度变化、气液两相流场的交互作用等方面的影响也推动着计算模型精度的提高。

总之，只有考虑宏观上雾滴群内液滴间的碰撞以及各应用场景中的液滴多样性，才能够解决不同喷雾领域中的实际问题。从雾滴群碰撞行为的调控机制入手，提供具体的调控策略来提高喷雾效率、产生更多的有效雾滴，发挥双液滴碰撞行为研究成果的价值。

符号说明

Bc——临界偏心度

b——两液滴在相对速度方向上距离，m

d——液滴碰撞前粒径，m

h——液滴碰撞接触区域宽度，m

R——等大液滴粒径，m

r——液滴半径，m

u——液滴碰撞前速度，m/s

α——碰撞角，（°）

αμ——黏性耗散因子

η——液滴形状因子

μ——液滴黏度，Pa·s

ρ——液滴密度，kg/m3

σ——液滴表面张力，N/m

τ——形状参数

χ——液滴碰撞接触区域的体积比例

φ——相对速度与液滴中心点连线之间的夹角，（°）

下角标

l——大液滴

lig——液丝

s——小液滴